| 研究課題/領域番号 |
22KF0216
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| 補助金の研究課題番号 |
22F22337 (2022)
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 基金 (2023)
補助金 (2022) |
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| 応募区分 | 外国 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
鈴木 俊法 京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)
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| 研究分担者 |
BOYER ALEXIE 京都大学, 理学研究科, 外国人特別研究員
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| 研究期間 (年度) |
2023-03-08 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2024年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2023年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2022年度: 100千円 (直接経費: 100千円)
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| キーワード | atto second / photoionization / RABBIT / quantum interference / liquid / ウラシル / チミン / 光化学 / 内部転換 / 光安定性 / 超高速分光 / 光電子分光 / 置換基効果 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
溶液中の分子の超高速光化学反応における電子状態の変化や溶質溶媒相互作用の重要な役割を明らかにするために、高次高調波発生を用いた極端紫外光電子分光を方法論として、超高速分光を行う。紫外励起＋極端紫外光イオン化や極端紫外光励起＋量子干渉測定により、紫外光化学反応と放射線化学反応の両者について詳細な実験研究を進める。また、比較のために、気相孤立分子の実験研究も合わせて行う。
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| 研究実績の概要 |
RABBIT法によるアト秒光イオン化遅延時間測定のための真空装置や光学系の設計を行い、チャンバーや光学備品が納入された後、装置を組み上げて光学系の大部分を完成した。光源としては、35fs, 1kHzのチタンサファイアレーザーを用い、その出力800 nmを2分割して一方のビームは高次高調波発生に用い、他方のビームはそのまま800 nmの干渉光として用いる設計である。高次高調波発生は800 nmの光を希ガスに集光して行い、15-25 eV程度の光子エネルギーを得る。両者の光を標的となる分子に照射し、光イオン化信号がpump光とprobe光の遅延時間に対して振動する様子を観測することが実験の狙いである。現在までのところ、高次高調波発生に用いる800 nmのパルスと干渉の発生に用いる800 nmの光を重ねて分光器で観測しながら、そのスペクトルに現れる干渉縞をFourier変換によって検出し、時刻原点を検出し、その安定性を確認する作業まで進めた。今後さらに、装置の組み上げと調整作業を進めていく。最終目標は液体に関して光イオン化遅延時間を測定することにある。そのため、真空チャンバー内に液体マイクロジェットを射出し、この液体をキャッチャーで受けて循環させるシステムを開発した。この作業では、液体循環ポンプの選定などに試行錯誤を要したが、うまく完成させることができた。この他には、フェムト秒時間分解光電子分光によって、フラン分子やエチレン分子の超高速内部転換過程の研究を行い、前者に関しては論文発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
フェムト秒時間分解光電子分光においては、核酸塩基誘導体やフラン分子に関する測定を行い、後者に関しては論文発表を行った。その後、アト秒光イオン化遅延時間の測定装置の準備を進め、現在までのところ順調に準備を進めている。同種のアト秒の測定は、過去に希ガス原子や小さな分子に関しては測定例があるが、液体に関しては世界的に1例しか報告が無い。本研究課題では、この極めて例の少ない先端的な課題に対して、着実な前進を達成しており進展は順調と判断される。
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| 今後の研究の推進方策 |
2つの800 nmパルス間の遅延時間安定性を100 as（アト秒）まで改善し、その後、希ガスによる高次高調波発生を行い、高調波と800 nmの間の量子干渉を測定して安定性を検証する。この検証によって、遅延時間やポインティングの安定性が確認されれば、希ガス原子（Ar)の光イオン化RABBIT測定を行い、装置のパフォーマンスを確認する。おそらく、ここまでの作業が今年の10月までかかるであろうと予測する。もし、進展が著しければ、希ガスの測定を終えた後に分子あるいは液体の測定を開始するが、現状ではJSPSの特別研究員としての雇用期間無内に最終目標に到達することは見通せないため、受け入れ研究者の側で延長雇用して研究を継続することを計画している。
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