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CO2削減のための光触媒複合体の化学設計およびDFT解析

研究課題

研究課題/領域番号 22KF0285
補助金の研究課題番号 21F21342 (2021-2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2021-2022)
応募区分外国
審査区分 小区分26030:複合材料および界面関連
研究機関九州大学

研究代表者

笹木 圭子  九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)

研究分担者 SHENOY SULAKSHANA  九州大学, 工学研究院, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2023年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2022年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2021年度: 300千円 (直接経費: 300千円)
キーワード光触媒 / photocatalysis / graphitic carbon nitride / mixed metal oxides / heterojunction / hydrogen generation / pollutant degradation / Photocatalysis / multi-metal oxide / CO2 reduction / solar fuels
研究開始時の研究の概要

While treating g-C3N4 by nitrogen plasma, power of plasma treatment will be optimized in the beginning. The optimized plasma treated g-C3N4 shall be used to form the composites with NiMnO3. The ratio of the g-C3N4-NiMnO3 composites will be varied and the best performing photocatalyst will be determined by its performance towards the photocatalytic hydrogen evolution reaction. The stability of the photocatalyst will be determined by repeatedly recycling it after the use. Active radicals involved in the reaction will be analysed and reaction pathway for the heterojunction will be proposed.

研究実績の概要

CO2排出量の高い鉄鋼プロセスから生ずるスラグから合成可能なCaFe2O4とメタルフリー光触媒として注目を集めているg-C3N4の複合体により光触媒を合成し、複合化の方法や助触媒Ptの担持方法を工夫して可視光照射のもとで起こる有害有機物の分解や水素生成に応用し、窒化炭素単独の数倍の効率に向上させたことである。CaFe2O4とg-C3N4との複合体ではTEM像から両結晶の接合を直接観察し、スピン電子共鳴により・O2-が光触媒反応の主要ラジカルであること、2種の物質の接合界面を介してZスキーム機構により電子励起が起こっていることを明らかにした。ciprofloxacin および phenol光触媒反応において、二金属酸化物単独ではほとんど分解が起きないにもかかわらず、g-C3N4を複合化させると、g-C3N4単独よりも分解効率を促進した。
類似試料として、CuCo2O4とg-C3N4との複合体も検討し、Pt担持方法として化学還元法、光化学還元法を比較した。後者ではg-C3N4単独より20%増のH2生成効率を示した。この裏付けとして、光化学還元法の方がEXAFS法に依るPt-Pt原子間距離が小さく、TEM観察によるPtナノ粒子サイズが小さいことを挙げている。TEMによる局所的な裏付けだけでなく、より広域情報としてのEXAFSによる裏付けを得たのは初めてである。光化学還元では、光触媒表面に吸着したPt (OH)2Cl42-が光触媒の電子励起が起きている表面で電子授受が行われるため、より強い結合で担持され、より細かいPt粒子が形成されて、高い光触媒効果を生んだものと考えられる。一方、NaBH4による化学還元では、バルク溶液でもPt (OH)2Cl42-の還元が起き、主触媒との接合しないPt(0)ができ、溶液内でクラスターも形成されやすく結果的に光触媒反応の高効率化にはつながらなかった。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 11件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (2件) (うち国際学会 2件)

  • [国際共同研究] SRM Institute of Science and Technology(インド)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] SRM Institute of Science and Technology(インド)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Atomic‐level investigation on significance of photoreduced Pt nanoparticles over g‐C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/bimetallic oxide composites2023

    • 著者名/発表者名
      Shenoy Sulakshana、Chuaicham Chitiphon、Sekar Karthikeyan、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 16 号: 20 ページ: 478-491

    • DOI

      10.1002/cssc.202300478

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mixed-Phase Fe2O3 Derived from Natural Hematite Ores/C3N4 Z-Scheme Photocatalyst for Ofloxacin Removal2023

    • 著者名/発表者名
      Shenoy Sulakshana、Farahat Mohsen M.、Chuaicham Chitiphon、Sekar Karthikeyan、Ramasamy Boopathy、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 13 号: 5 ページ: 792-792

    • DOI

      10.3390/catal13050792

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Tailoring Interfacial Physicochemical Properties in Cu<sub>2</sub>O-TiO<sub>2</sub>@rGO Heterojunction: Insights from EXAFS and Electron Trap Distribution Analysis2023

    • 著者名/発表者名
      Shenoy Sulakshana、Chuaicham Chitiphon、Shanmugam Mariyappan、Okumura Takamasa、Balijapalli Umamahesh、Li Wei、Balakumar Vellaichamy、Sasaki Keiko、Sekar Karthikeyan
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 15 号: 46 ページ: 54105-54118

    • DOI

      10.1021/acsami.3c12130

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Simple tactic polycondensation synthesis of Z-scheme quasi-polymeric g-C3N4/CaFe2O4 composite for enhanced photocatalytic water depollution via p-n heterojunction2023

    • 著者名/発表者名
      Shenoy Sulakshana、Chuaicham Chitiphon、Okumura Takamasa、Sekar Karthikeyan、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 453 ページ: 139758-139758

    • DOI

      10.1016/j.cej.2022.139758

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Simultaneous Photocatalytic Sugar Conversion and Hydrogen Production Using Pd Nanoparticles Decorated on Iron-Doped Hydroxyapatite2023

    • 著者名/発表者名
      Chuaicham Chitiphon、Noguchi Yuto、Shenoy Sulakshana、Shu Kaiqian、Trakulmututa Jirawat、Srikhaow Assadawoot、Sekar Karthikeyan、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 13 号: 4 ページ: 675-675

    • DOI

      10.3390/catal13040675

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Unveiling the influence of Fe2O3 nanoparticles on CuxO-TiO2(B) nanofibers for dual Z-scheme electron transfer visible light photocatalysts: investigation on local atomic structures and electronic properties2023

    • 著者名/発表者名
      Preeyanghaa Mani、Chuaicham Chitiphon、Shenoy Sulakshana、Vellaichamy Balakumar、Li Wei、Manokaran Kamaraj、Varathan Elumalai、Neppolian Bernaurdshaw、Ohtani Bunsho、Sasaki Keiko、Sekar Karthikeyan
    • 雑誌名

      Environmental Science: Nano

      巻: XXXX 号: 5 ページ: 1268-1283

    • DOI

      10.1039/d3en00038a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Recent Clay-Based Photocatalysts for Wastewater Treatment2023

    • 著者名/発表者名
      Chuaicham Chitiphon、Trakulmututa Jirawat、Shu Kaiqian、Shenoy Sulakshana、Srikhaow Assadawoot、Zhang Li、Mohan Sathya、Sekar Karthikeyan、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Separations

      巻: 10 号: 2 ページ: 77-77

    • DOI

      10.3390/separations10020077

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Bio-reduced Ag nanoparticle decorated on ZnO for enhancement of photocatalytic reduction of hexavalent chromium and photocatalytic degradation of rhodamine B2023

    • 著者名/発表者名
      Chuaicham Chitiphon、Rizki Intan Nurul、Sekar Karthikeyan、Shenoy Sulakshana、Srikhaow Assadawoot、Trakulmututa Jirawat、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 939 ページ: 168797-168797

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2023.168797

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication of Reduced Ag Nanoparticle Using Crude Extract of Cinnamon Decorated on ZnO as a Photocatalyst for Hexavalent Chromium Reduction2023

    • 著者名/発表者名
      Rizki Intan Nurul、Inoue Takumi、Chuaicham Chitiphon、Shenoy Sulakshana、Srikhaow Assadawoot、Sekar Karthikeyan、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 13 号: 2 ページ: 265-265

    • DOI

      10.3390/catal13020265

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of transformation temperature toward optical properties of derived CuO/ZnO composite from Cu?Zn hydroxide nitrate for photocatalytic ciprofloxacin degradation2022

    • 著者名/発表者名
      Trakulmututa Jirawat、Chuaicham Chitiphon、Shenoy Sulakshana、Srikhaow Assadawoot、Sasaki Keiko、Smith Siwaporn Meejoo
    • 雑誌名

      Optical Materials

      巻: 133 ページ: 112941-112941

    • DOI

      10.1016/j.optmat.2022.112941

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Cu2O/Reduced Graphene Oxide Nanocomposites for Electrocatalytic Overall Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Nallal Muthuchamy、Park Kang Hyun、Park Sungkyun、Kim Jaeyong、Shenoy Sulakshana、Chuaicham Chitiphon、Sasaki Keiko、Sekar Karthikeyan
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 5 号: 11 ページ: 17271-17280

    • DOI

      10.1021/acsanm.2c04491

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Simple tactic polycondensation synthesis of Z-scheme Quasi-Polymeric g-C3N4/CaFe2O4 composite for enhanced photocatalytic water depollution via p-n heterojunction2023

    • 著者名/発表者名
      Sulakshana Shenoy, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      ACS 2023 spring
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Simple tactic polycondensation synthesis of Z-scheme Quasi-Polymeric g-C3N4/CaFe2O4 composite for enhanced photocatalytic water depollution via p-n heterojunction,2023

    • 著者名/発表者名
      Sulakshana Shenoy, Keiko Sasaki,
    • 学会等名
      ACS 2023 spring
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2022-02-08   更新日: 2024-12-25  

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