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多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ0016
補助金の研究課題番号 21J20594 (2021-2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2021-2022)
応募区分国内
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関北海道大学

研究代表者

中谷 勇希  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2023年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2022年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2021年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワード金属触媒 / 合金 / 表面反応場 / 触媒 / 多元素合金 / ナノ粒子 / クラスター / アルカン脱水素 / エチレンのアセトキシル化
研究開始時の研究の概要

金属触媒分野では従来、一・二元系の触媒設計が一般に行われてきたが、これらの触媒は触媒設計の観点からは柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能を飛躍的に向上させることは困難である。そこで本研究では、多元素合金に着目し、表面反応場を高い自由度で精密に制御することで革新的触媒を開発することを目指す。また、未開拓分野である多元素合金触媒の学理構築も行い、金属材料分野におけるブレークスルーとなり得る革新的触媒設計指針を提供することを目標とする。

研究実績の概要

合金触媒は単金属触媒とは異なる幾何学的・電子的特性を有し、特異な触媒性能を示すことが多い。しかしながら、従来の二元系合金での触媒設計は構造的な制約や元素選択の不自由さなどから柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能の飛躍的な向上は困難である。そこで本研究課題では、多元素合金を構築することにより、目的の反応に対して高い精度・自由度で表面反応場を制御することで、従来の触媒系を凌駕する革新的触媒を開発し、このジレンマを打破することを目指した。
令和5年度は「多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発」に関して、(1) 多元素合金によるMCH脱水素、(2) 合金クラスター触媒によるプロパン脱水素の2点の主な成果を得ることができた。これら成果に関しては 現在論文投稿準備中である。
従来の二元系合金ナノ粒子とは異なり、多元素化およびクラスター化によって、幾何学的・電子的に特異な構造を構築することに成功した。MCH脱水素およびプロパン脱水素の2つの反応系でそれぞれ、開発した触媒の性能は従来触媒をはるかに凌ぐ優れた触媒性能を示した。令和5年度は学理構築のため、開発した触媒の詳細な構造解析、反応解析、速度論的検討、理論計算をメインに行った。
研究期間全体を通じて、(1)高効率なプロパン脱水素触媒としてのハイエントロピー金属間化合物ナノ粒子の開発、(2)高効率なプロパン脱水素触媒としての合金クラスターの開発、(3)MCH脱水素に有効な多元素合金ナノ粒子の開発、(4)エチレンのアセトキシル化に有効なPd-Au-Cx構造の発見とAuおよびCxの役割の解明など、様々な発見および学理の構築に成功した。本研究課題で開発された合金触媒およびその触媒設計指針は今後の様々な展開が期待される。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (11件) (うち査読あり 11件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Catalysis of Alloys: Classification, Principles, and Design for a Variety of Materials and Reactions2023

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Chemical Reviews

      巻: 123 号: 9 ページ: 5859-5947

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.2c00356

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Interstitial Carbon Dopant in Palladium-Gold Alloy Boosting the Catalytic Performance in Vinyl Acetate Monomer Synthesis2023

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Shi Ruikun、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 5 ページ: 2985-2998

    • DOI

      10.1021/jacs.2c11481

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Engineering of Titania Boosts Electroassisted Propane Dehydrogenation at Low Temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Jianshuo、Nakaya Yuki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 18

    • DOI

      10.1002/anie.202300744

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-Entropy Intermetallics Serve Ultrastable Single-Atom Pt for Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Asakura Hiroyuki、Takakusagi Satoru、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 号: 35 ページ: 15944-15953

    • DOI

      10.1021/jacs.2c01200

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nickel‐Based High‐Entropy Intermetallic as a Highly Active and Selective Catalyst for Acetylene Semihydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Ma Jiamin、Xing Feilong、Nakaya Yuki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 61 号: 27

    • DOI

      10.1002/anie.202200889

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synergistic effects of Ni-Fe alloy catalysts on dry reforming of methane at low temperatures in an electric field2022

    • 著者名/発表者名
      Motomura Ayaka、Nakaya Yuki、Sampson Clarence、Higo Takuma、Torimoto Maki、Tsuneki Hideaki、Furukawa Shinya、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 12 号: 44 ページ: 28359-28363

    • DOI

      10.1039/d2ra05946k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • 著者名/発表者名
      Feilong Xing, Yuki Nakaya, Shunsaku Yasumura, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      Nature Catalysis

      巻: 5 号: 1 ページ: 55-65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tailoring Single‐Atom Platinum for Selective and Stable Catalysts in Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ChemPlusChem

      巻: 87 号: 4

    • DOI

      10.1002/cplu.202100560

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doubly Decorated Platinum-Gallium Intermetallics as Stable Catalysts for Propane Dehydrogenation2021

    • 著者名/発表者名
      Yuki Nakaya, Feilong Xing, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 36 ページ: 19715-19719

    • DOI

      10.1002/anie.202107210

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Co<sub>2</sub>FeGe Heusler alloy nanoparticles and catalysis for selective hydrogenation of propyne2021

    • 著者名/発表者名
      Kojima Takayuki、Nakaya Yuki、Ham Hyungwon、Kameoka Satoshi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 11 号: 29 ページ: 18074-18079

    • DOI

      10.1039/d1ra02884g

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hydrosilylation of carbonyls over electron-enriched Ni sites of intermetallic compound Ni3Ga heterogeneous catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Takayama Tomoaki、Kariya Rio、Nakaya Yuki、Furukawa Shinya、Yamazoe Seiji、Komatsu Takayuki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: - 号: 35 ページ: 4239-4242

    • DOI

      10.1039/d0cc07916b

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2 ~AuおよびKOAcの役割の解明~2023

    • 著者名/発表者名
      中谷 勇希
    • 学会等名
      第19回触媒化学ワークショップ静岡
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2 ~AuおよびKOAcの役割の解明~2023

    • 著者名/発表者名
      中谷 勇希
    • 学会等名
      SPring-8シンポジウム2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2におけるAuおよびKOAcの役割の解明2023

    • 著者名/発表者名
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • 学会等名
      触媒学会第131回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ハイエントロピー金属間化合物中の孤立Ptサイトを用いた超高耐久プロパン脱水素触媒の開発2022

    • 著者名/発表者名
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • 学会等名
      触媒学会第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Pb-Caにより二重修飾されたPtGa金属間化合物中の電子豊富な孤立Ptサイトを用いた高選択・高耐久なプロパン脱水素2022

    • 著者名/発表者名
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • 学会等名
      触媒学会若手会 第42回夏の研修会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ハイエントロピー金属間化合物触媒を用いた高効率プロパン脱水素~;合金構造・触媒性能の解明~2022

    • 著者名/発表者名
      中谷勇希
    • 学会等名
      SPring-8シンポジウム2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Electron-enriched Single-atom Pt in Pb-Ca-decorated PtGa Intermetallic as a Selective and Stable Catalyst for Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Nakaya, K. Shimizu, S. Furukawa
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electron-enriched Single-atom Pt in Pb-Ca-decorated PtGa Intermetallics as a Selective and Stable Catalyst for Propane Dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Nakaya, K. Shimizu, S. Furukawa
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT9
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [産業財産権] PCT出願2022

    • 発明者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 権利者名
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国

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公開日: 2021-05-27   更新日: 2024-12-25  

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