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二酸化炭素から一段で高付加価値化合物を合成する固体触媒系の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ0079
補助金の研究課題番号 22J11825 (2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2022)
応募区分国内
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関北海道大学

研究代表者

TING KAHWEI  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 採択後辞退 (2023年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2023年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2022年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワードレニウム / 金属-担体相互作用
研究開始時の研究の概要

二酸化炭素と安価な分子(H2、NH3、オレフィン等)との一段階反応により高付加価値な化学品合成を可能にする固体触媒を開発する。これらの反応系に対し、種々の分光法、計算科学的アプローチを利用して、触媒性能・機能と構造の相関関係を明確化する。それらの知見を新規触媒の設計や成果の体系化に利用し、当該分野の学術基盤を確立する。

研究実績の概要

担持金属触媒の活性と安定性は、金属と担体の間の相互作用、いわゆる金属-担体相互作用 (Metal-Support Interactions; MSIs) に大きく影響される。したがって、使用する金属や担体に依存するMSIsの挙動を理解することは、酸化物担持金属触媒の活性、選択性、および安定性を制御するために不可欠である。近年の研究により、担持金属の分散度は、金属原子の酸化物担体表面に対する結合エネルギーに支配されていることが報告されているが、これを以てMSIsを包括的に記述する因子とするには課題がある。特に、DFT計算から求められる電子構造と、実際の担持金属触媒表面の実験観察との間に見られる傾向について分析した研究例は少ないのが現状である。
本研究では、レニウム(Re)とTiO2, SiO2, Al2O3, MgO, V2O5, ZrO2, Nb2O5, CeO2などの各種酸化物担体の間に働くMSIsを記述することを目的として、系統的な研究を行った。SiO2、Al2O3、MgO などのワイドギャップ酸化物上のReは凝集する傾向があるのに対し、TiO2、V2O5、ZrO2、Nb2O5、CeO2 など半導体酸化物上のReは凝集種を含まず高い分散性を示すことを明らかにした。中でも、担体の電子親和力が重要であることがわかった。この結果は、酸化物担体の電子状態がMSIsを包括的に記述する重要因子あることを示唆しており、担持金属触媒のより良い設計指針の構築に資するものと考える。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (2件)

すべて 2022

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件)

  • [雑誌論文] Experimental and Theoretical Investigation of Metal-Support Interactions in Metal-Oxide-Supported Rhenium Materials2022

    • 著者名/発表者名
      Mine Shinya、Ting Kah Wei、Li Lingcong、Hinuma Yoyo、Maeno Zen、Siddiki S. M. A. Hakim、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 9 ページ: 4472-4482

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c00955

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] The reducibility and oxidation states of oxide-supported rhenium: experimental and theoretical investigations2022

    • 著者名/発表者名
      Ting Kah Wei、Mine Shinya、Ait El Fakir Abdellah、Du Pengfei、Li Lingcong、Siddiki S. M. A. Hakim、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 46 ページ: 28621-28631

    • DOI

      10.1039/d2cp04784e

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著

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公開日: 2022-04-28   更新日: 2024-03-26  

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