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超高分子量ポリマーとイオン液体からなる機能性ソフトマテリアルの開拓

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ0096
補助金の研究課題番号 22J13742 (2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2022)
応募区分国内
審査区分 小区分35020:高分子材料関連
研究機関北海道大学

研究代表者

上山 祐史 (2023)  北海道大学, 生命科学院, 特別研究員(DC2)

特別研究員 上山 祐史 (2022)  北海道大学, 生命科学院, 特別研究員(DC2)
研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2023年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2022年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワードイオン液体 / 高分子 / 超高分子量 / ゲル / イオンゲル / レオロジー / 溶媒和 / シミュレーション
研究開始時の研究の概要

イオン液体(IL)と高分子網目からなるイオンゲルは、ILの固有の性質を損なわずに擬固体化した機能性ソフトマテリアルである。本研究ではIL中で特有のラジカル重合挙動を利用することで、超高分子量ポリマーの絡み合いのみからなる新たなイオンゲルを精製不要かつワンポットで合成する手法を確立した。従来のイオンゲルにない高強度性を示し、またある組成では自己修復性や形状記憶性といった有用な特性を示す。そこで、化学構造と巨視的なネットワーク構造や力学物性とを結びつける分子論的メカニズムを構造化学的観点から解明し、高強度・自己修復材料の設計指針を確立する。

研究実績の概要

今年度までに、イオン液体(IL)と超高分子量ポリマーからなる超高分子量イオンゲルの基礎物性を明らかにし、原著論文を執筆、投稿した。このイオンゲルは極めて簡便なone potプロセスで合成でき、(1)500%以上の優れた伸縮性、(2)熱成型によるリサイクル性、(3)室温における迅速な自己修復性といった優れた材料特性を示す。また、自己修復性に及ぼす界面の非平衡性や高分子鎖のコンフォーメーションの影響を分子レベルで明らかにした。
本年度は様々な化学構造のILとモノマーの組み合わせで超高分子量イオンゲルを合成し、本材料設計の汎用性を確認するとともに化学構造-力学物性の相関関係の解明や、さらなる機能化を目的とした。モノマーの側鎖長、ILのイオン半径、酸性度、対称性などを系統変化させた計11種のイオンゲルを合成し、粘弾性、熱物性および力学特性を調べた。今回検討したすべてのイオンゲルにおいて、粘弾性マスターカーブにおけるsol-gel転移は観測されず、優れた形状安定性を示した。イオンゲルの力学特性はアニオン構造もしくはポリマー構造により強く依存し、ヤング率はゲルのガラス転移温度と正の相関を示した。一方、自己修復性はヤング率とトレードオフの関係があるが、一部の組み合わせではこの関係から逸脱し、硬さ以外の要因があることが示唆された。MDシミュレーションによる溶媒和構造解析では、隣接ポリマーの絡み合い確率密度が修復効率と良い相関を示したことから、ポリマー鎖の伸展が自己修復性に影響することがわかった。また、イオンゲルのガラス転移温度を室温付近に調整することで、ガラス転移を利用した形状記憶性が発現し、約30秒の加熱でゲルの形状が完全に初期状態まで戻ることを確認した。以上より、イオンゲルの構成成分の化学構造や組成を変化することで力学特性の精密制御や形状記憶性の発現が可能となった。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Extremely Tough, Stretchable Gel Electrolytes with Strong Interpolymer Hydrogen Bonding Prepared Using Concentrated Electrolytes to Stabilize Lithium‐Metal Anodes2023

    • 著者名/発表者名
      Tamate Ryota、Peng Yueying、Kamiyama Yuji、Nishikawa Kei
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 35 号: 22 ページ: 2211679-2211679

    • DOI

      10.1002/adma.202211679

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Controlling mechanical properties of ultrahigh molecular weight ion gels by chemical structure of ionic liquids and monomers2022

    • 著者名/発表者名
      Yuji Kamiyama, Ryota Tamate*, Kenta Fujii, Takeshi Ueki*
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 18 号: 45 ページ: 8582-8590

    • DOI

      10.1039/d2sm00853j

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Highly stretchable and self-healable polymer gels from physical entanglements of ultrahigh?molecular weight polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Kamiyama Yuji、Tamate Ryota、Hiroi Takashi、Samitsu Sadaki、Fujii Kenta、Ueki Takeshi
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 8 号: 42

    • DOI

      10.1126/sciadv.add0226

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 細胞無毒性イオン液体を溶媒に用いた刺激応答性高分子ゲルの創製2023

    • 著者名/発表者名
      猿渡 彩, 上山 祐史, 玉手 亮多, 中西 淳, 上木 岳士
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 光可逆的に粘弾性を変化させるイオン液体-高分子溶液の創製と細胞足場材料への利用2023

    • 著者名/発表者名
      猿渡 彩, 上山 祐 史, 玉手 亮多, 上木 岳士
    • 学会等名
      第34回高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高強度伸縮性イオンゲルの設計戦略2023

    • 著者名/発表者名
      猿渡 彩, 上山 祐 史, 玉手 亮多, 上木 岳士
    • 学会等名
      第34回高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Mechanical and Self-Healing Properties of Ion Gels Based on Ultra-High Molecular Weight Polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Yuji Kamiyama, Ryota Tamate, Kenta Fujii, Takeshi Ueki
    • 学会等名
      Gel symposium 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 超高分子量ポリマーの絡み合いからなる物理架橋イオンゲルの力学特性および自己修復特性2022

    • 著者名/発表者名
      上山祐史、玉手亮多、藤井健太、上木岳士
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Poly(2-isopropyl-2-oxazoline)/イオン液体系の相分離挙動2022

    • 著者名/発表者名
      植田まい、上山祐史、上木岳士、渡辺啓介、勝本之晶
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Mechanical Design of Ultra-High Molecular Weight Ion Gels by Ionic Liquids: Effect of Chemical Structure on Mechanical and Self-Healing Properties2022

    • 著者名/発表者名
      上山祐史、玉手亮多、藤井健太、上木岳士
    • 学会等名
      第12回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体中における超高分子量ポリマー形成: 高強度・自己修復ゲル電解質への応用2022

    • 著者名/発表者名
      上山祐史、玉手亮多、藤井健太、上木岳士
    • 学会等名
      第12回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Poly(2-isopropyl-2-oxazoline)およびPoly(N-isopropylacrylamide)/イオン液体系の相分離挙動2022

    • 著者名/発表者名
      植田まい、上山祐史、上木岳士、渡辺啓介、勝本之晶
    • 学会等名
      第12回イオン液体討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] 第12章ゲル”イオン液体を用いた自己修復性ソフトマテリアル” イオン液体の実用展開へ向けた最新動向2022

    • 著者名/発表者名
      玉手亮多、上山祐史、上木岳士
    • 総ページ数
      8
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781316741
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-28   更新日: 2024-12-25  

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