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第一原理計算を活用した新奇ペロブスカイト型遷移金属酸化物の戦略的高圧合成

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ0904
補助金の研究課題番号 22J13408 (2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2022)
応募区分国内
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関東京大学

研究代表者

小野瀬 雅穂  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 採択後辞退 (2023年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2023年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2022年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード高圧合成法 / 第一原理計算 / ペロブスカイト型酸化物
研究開始時の研究の概要

立方晶ペロブスカイト型鉄酸化物SrFeO3は、異常高原子価状態のFe4+の存在を背景として、トポロジカルな磁性相を含む多彩ならせん磁性相を発現する。本研究では同じくFe4+を含む正方晶のAサイト秩序型ペロブスカイト酸化物を対象として高圧合成法により新物質探索を行い、結晶の対称性の制御を通したさらなる新奇トポロジカルらせん磁性相の開拓を試みる。
Aサイトイオンの組成や秩序様式にはいくつかのパターンが存在するため、本研究では第一原理計算を活用して高圧下での結晶構造の安定性に基づく候補物質のスクリーニングや合成経路の検討を実施し、より少ない高圧合成回数で見通しよく目的物質を得ることを目指す。

研究実績の概要

異常高原子価状態のFe4+を含むペロブスカイト型鉄酸化物SrFeO3は、強いdp混成を背景として、幾何学的フラストレーションのないシンプルな立方晶構造でありながら多彩なmulti-qらせん磁性相を示すことから注目を集めてきた。しかしFe4+を含む系は準安定であり、合成の難しさから関連物質における新奇らせん磁性相の開拓が遅れてきた。そこで本研究では、Ca, Baがc軸方向にオーダーしたAサイト秩序ペロブスカイト型鉄酸化物に注目し、高圧合成法による新物質開拓をおこなった。
合成を試みた物質が新物質であったことから、第一原理計算を用いた結晶構造の熱力学的安定性の評価に基づき高圧合成を試みる候補物質のスクリーニングと合成経路の検討を実施し、目的物質の合成をより少ない回数で見通しよくおこなうことを目指した。常圧下・高圧下におけるconvex hullの作成の結果、酸素欠損型の2種類の新規Aサイト秩序相CaBaFe2O5, Ca(Ba0.9Ca0.1)2Fe3O8について、高圧下で安定化する傾向が予測され、それらを高圧合成法により実際に合成することに成功した。さらに、得られた酸素欠損相に対してオゾンを用いたトポタクティックな低温酸化を試み、部分的な酸素充填をおこなうことに成功した。また、酸素充填後のCa(Ba0.9Ca0.1)2Fe3O9-δにおいて、multi-qらせん磁気秩序の可能性にも期待できる新奇磁気相の発現を見出した。これらの結果は高圧合成法による新物質開拓における計算科学的アプローチの有効性を示すもので、今後の準安定強相関酸化物の開拓のさらなる加速につながることが期待される。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Spin-charge coupling and decoupling in perovskite-type iron oxides (Sr1-xBax)2/3La1/3FeO32022

    • 著者名/発表者名
      Onose M.、Takahashi H.、Saito T.、Kamiyama T.、Takahashi R.、Wadati H.、Kitao S.、Seto M.、Sagayama H.、Yamasaki Y.、Sato T.、Kagawa F.、Ishiwata S.
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 6 号: 9 ページ: 0944011-7

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.6.094401

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Possible helimagnetic order in Co4+-containing perovskites Sr1-xCaxCoO32022

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Hidefumi、Onose Masaho、Kobayashi Yasuhito、Osaka Takahiro、Maeda Soushi、Miyake Atsushi、Tokunaga Masashi、Sagayama Hajime、Yamasaki Yuichi、Ishiwata Shintaro
    • 雑誌名

      APL Materials

      巻: 10 号: 11 ページ: 1111161-7

    • DOI

      10.1063/5.0101473

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Search for metastable A-site ordered perovskite-type ferrites by high-pressure synthesis assisted by first-principles calculations2023

    • 著者名/発表者名
      M. Onose, H. Takahashi, H. Sagayama, Y. Yamasaki, and S. Ishiwata
    • 学会等名
      American Physical Society March Meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 第一原理計算を活用した新規Aサイト秩序ペロブスカイト型鉄酸化物の高圧合成とトポロジカルらせん磁性相の探索2022

    • 著者名/発表者名
      小野瀬雅穂, 高橋英史, 佐賀山基, 山﨑裕一, 石渡晋太郎
    • 学会等名
      第1回アシンメトリ量子研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] High-pressure synthesis assisted by first-principles calculations for novel A-site ordered perovskite-type ferrites2022

    • 著者名/発表者名
      M. Onose, H. Takahashi, H. Sagayama, Y. Yamasaki, and S. Ishiwata
    • 学会等名
      29th International Conference on Low Temperature Physics
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2022-04-28   更新日: 2024-03-26  

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