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結晶面選択的な光励起キャリア輸送に基づく光触媒のヘテロ構造設計

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ0969
補助金の研究課題番号 22J14958 (2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2022)
応募区分国内
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関東京大学

研究代表者

河瀬 侑大  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2023年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2022年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード太陽光エネルギー変換 / 電極触媒 / 光触媒 / 表面修飾 / グリーン水素製造
研究開始時の研究の概要

本研究の目的は、光励起キャリア(電子・正孔)の特定結晶面への輸送に着目した接合法による光触媒性能と電極触媒性能を共に最大化させた新規光触媒構造の実現である。少量の電極触媒が光触媒上に担持された従来型の光触媒構造では、電極触媒量が圧倒的に足りない。しかし電極触媒を大量に担持すると、光透過率が低いため光触媒に到達する光子量が減少し反応速度が低下してしまう。つまり光触媒性能と電極触媒性能を両立した構造設計が求められる。本研究では光触媒ナノ粒子が巨大電極触媒粒子上に担持された「逆転型構造」を設計する。更にキャリアが輸送される特定結晶面を電極触媒と接合させ、光触媒性能と電極触媒性能の両立を実現する。

研究実績の概要

光触媒上の表面反応は電極触媒反応であり、反応速度を決定する電極触媒の電位を反応条件下で測定することは反応機序の解明、そして効率化の戦略の提案のために不可欠である。これまで光電極上の電極触媒電位を測定する方法は開発されてきたが、粉末光触媒上の無バイアスでの水の全分解反応中の電極触媒電位は測定できなかった。これは光触媒表面に電極触媒ナノ粒子を担持した従来型光触媒構造では、電極触媒と選択的にコンタクトすることが困難なためである。
本研究では、水の全分解を進行させるSrTiO3光触媒をCoOOH酸素生成用電極に担持して、逆転型光触媒構造を構築した。次に水溶液中に浸漬させ光を照射し、水の全分解反応中のCoOOH電極電位を測定した。SrTiO3光触媒が光を吸収して生成した正孔がCoOOH電極に輸送されたため、CoOOH電極電位は正側にシフトした。すなわちSrTiO3光触媒がCoOOH電極に印加する電位を直接測定することに成功した。実際に、正側にシフトしたCoOOH電極の電位は、酸素生成反応を進行するために十分な電位に達していた。ガス定量も同時に行い、上記の電極電位測定が水の全分解反応中のオペランド測定であることを確認した。
以上本研究では、光触媒ナノ粒子を電極上に担持するという逆転型光触媒構造を構築し、光触媒反応中の表面電極触媒電位をオペランド測定することに成功した。更に逆転型光触媒上での酸素生成反応において、電極触媒性能を向上させると光触媒活性が向上することも見出した。これらの結果は、光触媒反応における電極触媒設計の重要性を示唆している。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 3件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Helmholtz Zentrum Berlin(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Simple Immersing Method of Nanocoating on Uneven Surfaces Applicable to Highly Durable Ta3N5 Nanorod Photoelectrode for Water Splitting2024

    • 著者名/発表者名
      Kawase Yudai、Higashi Tomohiro、Obata Keisuke、Kishimoto Fuminao、Pihosh Yuriy、Domen Kazunari、Takanabe Kazuhiro
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 36 号: 5 ページ: 2390-2401

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c03041

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Physicochemical insights into semiconductor properties of a semitransparent tantalum nitride photoanode for solar water splitting2023

    • 著者名/発表者名
      Higashi Tomohiro、Nishiyama Hiroshi、Pihosh Yuriy、Wakishima Kaisei、Kawase Yudai、Sasaki Yutaka、Nagaoka Akira、Yoshino Kenji、Takanabe Kazuhiro、Domen Kazunari
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 25 号: 30 ページ: 20737-20748

    • DOI

      10.1039/d3cp02563b

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of semitransparent tantalum nitride photoanode for efficient and durable solar water splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Higashi Tomohiro、Nishiyama Hiroshi、Nandal Vikas、Pihosh Yuriy、Kawase Yudai、Shoji Ryota、Nakabayashi Mamiko、Sasaki Yutaka、Shibata Naoya、Matsuzaki Hiroyuki、Seki Kazuhiko、Takanabe Kazuhiro、Domen Kazunari
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science

      巻: 15 号: 11 ページ: 4761-4775

    • DOI

      10.1039/d2ee02090d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Interfacial Design of a Ta<sub>3</sub>N<sub>5</sub> Thin-Film Photoanode for Highly Stable Oxygen Evolution over a Wide pH Range2022

    • 著者名/発表者名
      Kawase Yudai、Higashi Tomohiro、Obata Keisuke、Sasaki Yutaka、Katayama Masao、Domen Kazunari、Takanabe Kazuhiro
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry &amp; Engineering

      巻: 10 号: 45 ページ: 14705-14714

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c03049

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Exploring the Photocorrosion Mechanism of a Photocatalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Seki Kazuhiko、Higashi Tomohiro、Kawase Yudai、Takanabe Kazuhiro、Domen Kazunari
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 13 号: 44 ページ: 10356-10363

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c02779

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Ta3N5ナノロッド光電極の均一被覆を志向した貧溶媒を介するNiFeOx 電極触媒のモルフォロジー制御2023

    • 著者名/発表者名
      河瀬侑大
    • 学会等名
      第 43 回夏の研修会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Stable Oxygen Evolution Reaction by Catalyst-Modified Tantalum Nitride Photoelectrode2023

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      11th International Symposium on Nitrides
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Morphological Transformation of NiFeOx Mediated by Acetonitrile Solution towards Uniform Coating of Ta3N5 Photoelectrode2023

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Yuriy Pihosh, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      ACS FALL 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高効率かつ高耐久な酸素生成反応の実現に向けたTa3N5透明光電極表面の精密触媒設計2023

    • 著者名/発表者名
      河瀬侑大、東智弘、小畑圭亮、堂免一成、高鍋和広
    • 学会等名
      第131回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Uniform NiFeOx catalyst as a protective layer of transparent Ta3N5 photoanode for efficient and stable oxygen evolution reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Surface design of semitransparent Ta3N5 photoelectrode for stable oxygen evolution over a wide pH range2022

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT9
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 広範囲 pH 領域で安定な酸素生成を実現する Ta3N5光電極の界面設計2022

    • 著者名/発表者名
      河瀬侑大、東智弘、小畑圭亮、堂免一成、高鍋和広
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] Catalysis for Energy Conversion

    • URL

      https://www.catec.t.u-tokyo.ac.jp/publications

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] Yudai Kawase

    • URL

      https://sites.google.com/view/yudaikawase

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-28   更新日: 2024-12-25  

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