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最先端プラズマが切り拓く半導体-金属錯体ハイブリッド人工光合成系の高機能化

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ1266
補助金の研究課題番号 21J01295 (2021-2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2021-2022)
応募区分国内
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関東京工業大学

研究代表者

榊原 教貴  東京工業大学, 理学院, 特任助教 (90975103)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
キーワードハイブリッド光触媒 / プラズマ / 有機半導体 / 超分子光触媒 / CO2還元 / 光触媒 / 二酸化炭素 / 金属錯体 / 半導体
研究開始時の研究の概要

カーボンニュートラルな社会の実現に向けて、光触媒によるCO2還元は大変有望な技術として大きく注目されている。本研究では、植物の二段階光励起機構に倣い半導体と超分子光触媒を融合した、可視光応答CO2還元を駆動するハイブリッド光触媒のさらなる高性能化を目指す。これまでにほとんど試みられてこなかった半導体と超分子光触媒の接合界面の改質に着目し、低ダメージかつ高密度な表面改質で実績のある液中プラズマ技術を活用することで、界面状態の制御によるハイブリッド光触媒の高性能化を試みている。

研究実績の概要

カーボンニュートラルな社会の実現に向けて、光触媒によるCO2還元は大変有望な技術として大きく注目されている。本研究では、植物の二段階光励起機構に倣い半導体と超分子光触媒を融合した、可視光応答CO2還元を駆動するハイブリッド光触媒のさらなる高性能化を目指した。本研究課題では、これまでにほとんど試みられてこなかった半導体と超分子光触媒の接合界面の改質に着目し、低ダメージかつ高密度な表面改質で実績のある液中プラズマ技術を活用することで、界面状態の制御によるハイブリッド光触媒の高性能化を試みた。
昨年度までに、グラファイト状窒化炭素(C3N4)にRuRu超分子光触媒を固定化したハイブリッド光触媒において、C3N4へのプラズマ表面改質によりC3N4表面に深い欠陥準位を形成し、そこへ光励起電子を蓄積しRuRuへの電子移動を促進することで、CO2還元反応の耐久性と生成物選択率の大幅な向上を達成してきた。
本年度は、昨年度までに確立してきたプラズマ表面改質による界面制御技術の一般化を目指した。近年新たな光触媒材料として注目を集めている共役系高分子に対してプラズマ表面改質を施し、共役系高分子と超分子光触媒からなるハイブリッド光触媒の性能に与える影響を検討した。その結果、C3N4の場合と同様に、プラズマ表面改質によって共役系高分子表面に光励起キャリアが蓄積可能な欠陥が生成し、超分子光触媒への電子移動の促進することで、CO2還元反応の耐久性と生成物選択率が向上した。すなわち、プラズマ表面改質が広く有機半導体に対して有効であることが示され、光触媒設計における新たな方法論としての一般性が見い出された。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] University of Strathclyde(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Synergetic Effect of Ligand Modification of a Ru(II) Complex Catalyst and Ag Loading for Constructing a Highly Active Hybrid Photocatalyst Using C3N4 for CO2 Reduction2024

    • 著者名/発表者名
      Sakakibara Noritaka、Kamogawa Kei、Miyoshi Akinobu、Maeda Kazuhiko、Ishitani Osamu
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 38 号: 3 ページ: 2343-2350

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.3c04126

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Surface-Specific Modification of Graphitic Carbon Nitride by Plasma for Enhanced Durability and Selectivity of Photocatalytic CO2 Reduction with a Supramolecular Photocatalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Sakakibara Noritaka、Shizuno Mitsuhiko、Kanazawa Tomoki、Kato Kosaku、Yamakata Akira、Nozawa Shunsuke、Ito Tsuyohito、Terashima Kazuo、Maeda Kazuhiko、Tamaki Yusuke、Ishitani Osamu
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials and Interfaces

      巻: 15 号: 10 ページ: 13205-13218

    • DOI

      10.1021/acsami.3c00955

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Carbon Layer Formation on Hexagonal Boron Nitride by Plasma Processing in Hydroquinone Aqueous Solution2022

    • 著者名/発表者名
      K. Inoue, N. Sakakibara, T. Goto, T. Ito, Y. Shimizu, Y. Hakuta, K. Ishikawa, M. Hori and K. Terashima
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 44 号: 47 ページ: 53413-53420

    • DOI

      10.1021/acsami.2c15951

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Flexible Alkylene Bridges as a Tool To Engineer Crystal Distyrylbenzene Structures Enabling Highly Fluorescent Monomeric Emission2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshimichi Shimomura, Kazunobu Igawa, Shunsuke Sasaki, Noritaka Sakakibara, Raita Goseki, Gen-ichi Konishi
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 28 号: 52

    • DOI

      10.1002/chem.202201884

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 半導体表面への位置選択的なCO2還元反応活性点の設計を指向した、光還元重合によるハイブリッド光触媒の開発2024

    • 著者名/発表者名
      榊原 教貴, Ewan McQueen, Reiner Sebastian Sprick, 石谷 治
    • 学会等名
      日本化学会第104回春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 共役ポリマー半導体への液中プラズマ表面改質が、Ru(II)-Ru(II)超分子光触媒と複合化したCO2還元反応に与える影響2024

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴, Ewan McQueen, 伊藤剛仁, 寺嶋和夫, Reiner Sebastian Sprick, 石谷治
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Plasma Surface Modification of C3N4 for Improving Photocatalytic CO2 Reduction Activity with a Ru(II)-Ru(II) Supramolecular Photocatalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Tsuyohito Ito, Kazuo Terashima, Kazuhiko Maeda, and Osamu Ishitani
    • 学会等名
      2023 MRS Fall Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 共役ポリマー半導体とRu(II)-Ru(II)超分子光触媒を複合したZスキーム型ハイブリッド光触媒による、超高効率な可視光応答CO2還元の実現2023

    • 著者名/発表者名
      榊原 教貴, Ewan McQueen, 玉置 悠祐, Reiner Sebastian Sprick, 石谷 治
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Efficient Z-Scheme hybrid photocatalysts for visible-light-driven CO2 reduction using conjugated polymer semiconductors and Ru(II) binuclear supramolecular photocatalysts2023

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Ewan McQueen, Yusuke Tamaki, Reiner Sebastian Sprick, Osamu Ishitani
    • 学会等名
      Photochemistry Gordon Research Conference
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of highly efficient Z-scheme hybrid photocatalysts combining conjugated polymer semiconductors and Ru(II) binuclear supramolecular photocatalyst for visible-light-driven CO2 reduction2023

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Ewan McQueen, Yusuke Tamaki, Reiner Sebastian Sprick, Osamu Ishitani
    • 学会等名
      The 31st International Conference on Photochemistry (ICP2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 共役ポリマー半導体とRu(II)二核超分子光触媒からなるZスキーム型ハイブリッド光触媒を用いた超高効率な可視光駆動CO2還元の実現2023

    • 著者名/発表者名
      榊原 教貴, Ewan McQueen, 玉置 悠祐, Reiner Sebastian Sprick, 石谷 治
    • 学会等名
      第42回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 共役ポリマー半導体とRu(II)二核超分子光触媒からなるZスキーム型ハイブリッド光触媒を用いた可視光駆動CO2還元2023

    • 著者名/発表者名
      榊原 教貴, Ewan McQueen, 玉置 悠祐 ,Sebastian Sprick, 石谷 治
    • 学会等名
      日本化学会第103回春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Surface Modification of Graphitic Carbon Nitride by Plasma in Hydroquinone Solution for Enhanced Selectivity and Durability of Visible Light CO2 Reduction with a Ru(II)-Ru(II) Supramolecular Photocatalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Mistuhiko Shizuno, Tomoki Kanazawa, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Shunsuke Nozawa, Tsuyohito Ito, Kazuo Trashima, Kazuhiko Maeda, and Osamu Ishitani
    • 学会等名
      2022 MRS Spring Meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Dynamics of solvated electrons influenced by femtosecond laser-induced plasma in water2022

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Tsuyohito Ito, Kazuo Terashima, and Eisuke Miura
    • 学会等名
      6th Asia-Pacific Conference on Plasma Physics (AAPPS-DPP2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Cryoplasma as a unique approach to cryogenic world2022

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Sakakibara, Yu Yu Phua, Tsuyohito Ito, and Kazuo Terashima
    • 学会等名
      1st International Workshop on Plasma Cryo Etching Processes (PlaCEP 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] C3N4へのプラズマ表面改質が超分子光触媒と複合化したCO2還元反応に与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴, 静野充彦, 金澤知器, 加藤康作, 山方啓, 野澤俊介, 伊藤剛仁, 寺嶋和夫, 前田和彦, 石谷治
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] C3N4/Ru錯体からなる複合型光触媒を用いたCO2還元反応においてAg担持が律速過程に与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴, 鴨川径, 三好亮暢, 前田和彦, 石谷治
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] プラズマ表面改質技術を用いたC3N4とRuRu超分子光触媒からなる複合型CO2還元光触媒の界面制御2022

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴, 静野充彦, 金澤知器, 加藤康作, 山方啓, 野澤俊介, 伊藤剛仁, 寺嶋和夫, 前田和彦, 石谷治
    • 学会等名
      光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 液中プラズマを用いたC3N4の表面改質およびRuRu超分子光触媒と複合化した光触媒におけるCO2還元反応の耐久性向上2022

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴, 静野充彦, 金澤知器, 加藤康作, 山方啓, 野澤俊介, 伊藤剛仁, 寺嶋和夫, 前田和彦, 石谷治
    • 学会等名
      第69回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] C3N4へのプラズマ表面改質によるRuRu超分子光触媒と複合化したCO2還元反応における耐久性向上2022

    • 著者名/発表者名
      榊原教貴,静野充彦,金澤知器,山方啓,野澤俊介,伊藤剛仁,寺嶋和夫,前田和彦,石谷治
    • 学会等名
      日本化学会第102回春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-05-27   更新日: 2024-12-25  

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