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固体と相互作用する分子に対する量子化学計算手法の確立

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ1684
補助金の研究課題番号 21J21500 (2021-2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2021-2022)
応募区分国内
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関京都大学

研究代表者

今村 洸輔  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2023年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2022年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2021年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード量子化学計算 / 表面グリーン関数 / 表面 / 低次元物質 / 電子共鳴状態
研究開始時の研究の概要

固体材料の物性を制御するために部分的な化学修飾が施されることがあるが,その効果を分子論的に理解することは,新規材料設計の観点から重要である.こうした系の計算においては,分子の局所性と固体の遍歴性をバランスよく記述できる理論が必要であるといえる.通常の量子化学計算は局所的な電子状態の記述に優れているが,固体の連続的な電子状態はうまく表現できない.そこで,本研究課題では,量子化学計算の境界条件を変更することによって固体の効果を取り込む新規計算手法の開発を行う.開発した手法の有効性をモデル系で検討し,実在系へ適用可能な形に拡張することで,手法として確立することを目指す.

研究実績の概要

本研究課題では、分子とその周辺の固体原子からなる部分系(クラスター)の計算を外向波境界条件下で実行する開放境界クラスターモデル(OCM)に関する理論開発を行ってきた。OCMにより、クラスター領域外への電子拡散の効果が適切にモデル化され、クラスターの計算に固体電子状態の連続性を反映させることがきる。2022年度は、外向波境界条件を課すために必要な複素吸収ポテンシャル(CAP)を表面グリーン関数理論に基づき構成する新規手法を提案した。2023年度は、提案した手法に関する補助的な数値計算を行い、成果をまとめた論文を学術雑誌に発表した。この成果により、OCM計算に必要なCAPをクラスターのハミルトニアンをもとに構成することが可能になった。さらに今年度は、開発した手法を拡張することで、ハミルトニアンが非直交基底により表現される場合にも同手法の適用が可能になった。この際、分子の局所的な電子状態と、固体の遍歴的な電子状態の両者の記述に最適な基底関数が必要となる。そこで、固体の原子位置以外にも規則的にガウス型関数を配置することで、局在型と平面波型が共存する基底関数の生成に成功した。また、多数生じる仮想軌道について断熱接続解を求めることなくCAPを構成できる手法を考案した。開発した手法を一次元固体のモデルポテンシャルに適用した結果、バンド計算から得られる状態密度の形状をよく再現できることが明らかになった。また、不純物の存在によりポテンシャルの一部が変形した場合についても同様の結果を得た。この成果についても論文作成を行い、学術雑誌への投稿を行った。これらの成果により、一般的な量子化学計算プログラムから得られる結果をもとにOCM計算が実行できるようになり、分子と固体が相互作用する系の電子状態をより適切に計算することが可能になった。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (17件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 2件、 査読あり 7件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Recent developments and applications of reference interaction site model self-consistent field with constrained spatial electron density (RISM-SCF-cSED): A hybrid model of quantum chemistry and integral equation theory of molecular liquids2024

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Imamura, Daisuke Yokogawa, Hirofumi Sato
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 160 号: 5 ページ: 050901-050901

    • DOI

      10.1063/5.0190116

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Open-boundary cluster model with a parameter-free complex absorbing potential2024

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Imamura, Tomokazu Yasuike, Hirofumi Sato
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 160 号: 3 ページ: 034103-034103

    • DOI

      10.1063/5.0184571

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unique solvent effect of water in radical cyclization reaction2023

    • 著者名/発表者名
      Sara Suzuki, Soni Aman Govind, Kosuke Imamura, Hideki Yorimitsu, Hiroshi Shinokubo, Masahiro Higashi, Hirofumi Sato
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 826 ページ: 140641-140641

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2023.140641

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Theoretical study on counter anion- and solvent-dependent fluorescence quenching mechanism of 2-phenylbenzo[b]phospholium salts2023

    • 著者名/発表者名
      Sara Suzuki, Kosuke Imamura, Kaori Fujii, Yoshifumi Kimura, Yoshihiro Matano, Masahiro Higashi, Hirofumi Sato
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Liquids

      巻: 382 ページ: 121934-121934

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2023.121934

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 自己エネルギーに基づくパラメータフリーな複素吸収ポテンシャル2023

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔
    • 雑誌名

      フロンティア(理論化学会誌)

      巻: 20 ページ: 270-271

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chemical Shift of Solvated Hydride Ion: Comparative Study with Solvated Fluoride Ion2022

    • 著者名/発表者名
      Imamura Kosuke、Higashi Masahiro、Kobayashi Yoji、Kageyama Hiroshi、Sato Hirofumi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 126 号: 16 ページ: 3090-3098

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c00326

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Reference interaction site model self-consistent field with constrained spatial electron density approach for nuclear magnetic shielding in solution2022

    • 著者名/発表者名
      Imamura Kosuke、Yokogawa Daisuke、Higashi Masahiro、Sato Hirofumi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 157 号: 20 ページ: 204105-204105

    • DOI

      10.1063/5.0122326

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 自己エネルギーに基づくパラメータフリーな複素吸収ポテンシャルの構成2023

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,安池智一,佐藤啓文
    • 学会等名
      第25回理論化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] RISM-SCF-cSED法による溶液内分子のNMRスペクトル計算2023

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,横川大輔,佐藤啓文
    • 学会等名
      第45回溶液化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Open-boundary cluster model with a parameter-free complex absorbing potential2023

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Imamura, Tomokazu Yasuike, Hirofumi Sato
    • 学会等名
      TACC2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 複素吸収ポテンシャルの自己エネルギーに基づく構築2023

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,安池智一,佐藤啓文
    • 学会等名
      凝縮系の理論化学
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和を考慮したNMR化学シフト計算:RISM-SCF-cSED法によるアプローチ2022

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,横川大輔,東雅大,佐藤啓文
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会(横浜)2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 化学シフトに対する顕著な溶媒依存性を再現可能なGIAO-RISM-SCF-cSED法の開発と適用2022

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,横川大輔,東雅大,佐藤啓文
    • 学会等名
      第44回溶液化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] RISM-SCF-cSED 法による溶液内化学シフトの計算理論2022

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,東雅大,佐藤啓文
    • 学会等名
      京都大学福井謙一記念研究センターオンラインシンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和分子に対する化学シフト計算:GIAO-RISM-SCF-cSED法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,東雅大,佐藤啓文
    • 学会等名
      凝縮系の理論化学
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 固体モデル系に対する解析表現可能な複素吸収ポテンシャルの開発2021

    • 著者名/発表者名
      今村洸輔,安池智一,佐藤啓文
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会(札幌)2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 今村洸輔

    • URL

      https://www.riron.moleng.kyoto-u.ac.jp/group/imamura.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2021-05-27   更新日: 2024-12-25  

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