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オペランドXASと理論計算を活かした活性状態制御によるマンガン電極触媒の高効率化

研究課題

研究課題/領域番号 22KJ2347
補助金の研究課題番号 22J22756 (2022)
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分基金 (2023)
補助金 (2022)
応募区分国内
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関山口大学

研究代表者

恒川 舜  山口大学, 大学院創成科学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2024年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2023年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2022年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード水分解触媒 / マンガン酸化物 / X線吸収分光
研究開始時の研究の概要

低炭素社会に向けて、水の電気分解に再生可能エネルギーを用いることでCO2を排出しない水素製造が注目されている。低炭素社会を実現するためには、水素製造コスト削減の観点から、安価で豊富な遷移金属を用いた水分解触媒の開発が重要である。効率の良い水分解触媒の開発には、水分解反応機構の理解が不可欠である。オペランドXAS測定は、触媒反応中の触媒の電子状態や構造を明らかにすることができる。そこで本研究では、マンガン触媒による水分解反応において、オペランドXAS測定と多重散乱理論などによる理論計算によって触媒の活性種を明らかにし、触媒構造の制御により高効率化を目指す。

研究実績の概要

太陽光等の再生可能エネルギーを利用して水素という化学エネルギーキャリアへの変換・活用を目指す水素社会の実現にあたって、二酸化炭素の排出を伴わない水の電気分解による水素製造技術の推進が求められている。水の電気分解過程において、酸素生成反応は水素生成反応に比べてより高い過電圧を必要とするため、酸素生成触媒の研究及び開発が進められている。特に、高価な貴金属ベースの触媒は水分解活性に優れているが、経済性の観点から制限が存在する。このため、代替として非貴金属ベースの比較的安価な触媒の開発が急務とされている。オペランドXAS(X線吸収分光法)測定は、触媒反応中の触媒の電子状態および局所構造を詳細に解析できる手法であるため、水分解反応のメカニズムを解明するのに有効である。本研究の目的は、マンガン酸化物水分解触媒のXAS分析と理論計算を駆使し、適切な触媒調整条件を特定することで、水分解活性の向上を目指すことである。
本年度は、KEK-PFやSPring-8といった放射光施設にて、蛍光検出器関連部品と測定チャンバー等の測定環境の調整・改良をし、XAS分析を行った。マンガン以外の遷移金属酸化物に対しても触媒表面や内部における局所構造情報を取得した。当初の研究計画通り、昨年度に導入したワークステーションの立ち上げが完了し、取得した実験データから、構造モデルを作成し、計算条件を吟味しながら理論計算を進めている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の予定通り、理論計算に使用するマンガン酸化物触媒や遷移金属酸化物のXAS測定データから構造モデルを作成できており、実験と計算データの比較検討を行っている。

今後の研究の推進方策

今後は、取得した実験データを元に、詳細な解析・理論計算を行い、触媒の活性状態を求めていく予定である。また、引き続きオペランドXAS測定の光学関連の調整や改良等を行い、より質の高い測定データを取得していく。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件) 学会発表 (2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] 国立台湾科技大学(台湾)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Development of an FeOOH Electrocatalyst for Water Oxidation from the Recycling of Disposable Body Warmers2023

    • 著者名/発表者名
      Suginaga Taki、Tsunekawa Shun、Harada Kazuki、Tomomune Masahiro、Hasuike Rina、Fujimoto Keika、Wang Ke-Hsuan、Kawai Takeshi、Yoshida Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 9 ページ: 715-719

    • DOI

      10.1246/cl.230240

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hemispherical Cavity Cobalt Oxyhydroxides as Oxygen Evolution Electrocatalysts Electrodeposited in Borate-buffered Solution Using a Polystyrene Colloidal Template Method2023

    • 著者名/発表者名
      Araki Yusaku、Harada Kazuki、Miyagi Nozomu、Tsunekawa Shun、Ishii Haruyuki、Matsui Takanobu、Wang Ke-Hsuan、Kawai Takeshi、Yoshida Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 7 ページ: 533-537

    • DOI

      10.1246/cl.230192

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Understanding the intermediates and carbon dioxide adsorption of potassium chloride-incorporated graphitic carbon nitride with tailoring melamine and urea as precursors2023

    • 著者名/発表者名
      Catherine Hepsiba Niruba、Liu Zhi-Ting、Lin Chan-Yi、Chung Po-Wen、Tsunekawa Shun、Lin Shawn D.、Yoshida Masaaki、Hu Chechia
    • 雑誌名

      Journal of Colloid and Interface Science

      巻: 633 ページ: 598-607

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2022.11.128

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Development of a Hemispherical Cavity Cobalt Electrocatalyst for Water Oxidation Based on a Polystyrene Colloidal Template Electrodeposition Method2022

    • 著者名/発表者名
      Araki Yusaku、Tsunekawa Shun、Sakai Arisu、Harada Kazuki、Nagatsuka Ryosuke、Suzuki‐Sakamaki Masako、Amemiya Kenta、Wang Ke‐Hsuan、Kawai Takeshi、Yoshida Masaaki
    • 雑誌名

      ChemistrySelect

      巻: 7 号: 29 ページ: 1-5

    • DOI

      10.1002/slct.202200600

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of a MnCO<sub>3</sub>-based Electrocatalyst for Water Oxidation from Rhodochrosite Ore2022

    • 著者名/発表者名
      Sakai Arisu、Harada Kazuki、Tsunekawa Shun、Tamura Yoshiaki、Ito Masaya、Hatada Keisuke、Ina Toshiaki、Ohara Takumi、Wang Ke-Hsuan、Kawai Takeshi、Yoshida Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 7 ページ: 723-727

    • DOI

      10.1246/cl.220221

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] オペランドXAFS観測によるコバルト酸化物水分解触媒における吸着リン酸イオンの機能解明2023

    • 著者名/発表者名
      恒川 舜、宮城 望、吉田 真明
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] オペランドXAFSによるコバルト酸化物水分解触媒における吸着リン酸イオンの機能解明2023

    • 著者名/発表者名
      恒川舜、吉田真明
    • 学会等名
      第132回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] 吉田研究室HP

    • URL

      http://www.xafs.chem.yamaguchi-u.ac.jp/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2022-04-28   更新日: 2024-12-25  

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