エネルギー変換を指向した酸素発生錯体触媒の開発

• 研究課題/領域番号: 23550084
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 立教大学
• 研究代表者: 和田 亨 立教大学, 理学部, 准教授 (30342637)
• 研究期間 (年度): 2011 – 2013
• 研究課題ステータス: 完了 (2013年度)
• 配分額: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円); 2013年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2012年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2011年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
• キーワード: 水の酸化反応 / 錯体 / 触媒 / エネルギー変換 / ルテニウム錯体 / ルテニウム

研究概要

本研究では、人工光合成の実現に欠かすことができない水の4電子酸化反応を熱力学の平衡電位付近で行うことを目的とし、単核および二核錯体触媒の開発を行った。テトラメチルエチレンジアミン(tmen)やジピリジルベンゼン(dpb)などの非常に強い電子供与性配位子を導入したルテニウム錯体を触媒として用いると、平衡電極電位近辺の電位で水の酸化が進行することが明らかとなった。さらに酸化物固体と錯体のハイブリッド触媒の開発を目指し、リン酸基を有する二核ルテニウム錯体を合成した。この二核錯体をITO電極上に結合し、酸化還元挙動を明らかにした。

研究成果

• [雑誌論文] Catalytic Four-Electron Oxidation of Water via Intramolecular Coupling of the Oxo Ligands of Bis(ruthenium-bipyridine) Complex (2012)
  • 著者名/発表者名: T.Wada, H.Ohtsu, K.Tanaka
  • 雑誌名: Chem.Eur.J. 巻: 18 号: 8 ページ: 2374-2381
  • DOI: 10.1002/chem.201102236
  • 査読あり
• [雑誌論文] Substituents dependent capability of bis(ruthenium-dioxolene-terpyridine) complexes toward water oxidation (2011)
  • 著者名/発表者名: Tohru Wada, James T. Muckerman, Etsuko Fujita, Koji Tanaka
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 40 号: 10 ページ: 2225-2223
  • DOI: 10.1039/c0dt00977f
  • 査読あり
• [学会発表] ルテニウム-炭素結合を有するルテニウム-ポリピリジル錯体による水の酸化反応 (2013)
  • 著者名/発表者名: 平出尚秀・宮里裕二・和田 亨
  • 学会等名: 錯体化学会第６３回討論会
  • 発表場所: 琉球大学
• [学会発表] ルテニウム-炭素結合を有するルテニウム-ポリピリジル錯体による水の酸化反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 平出尚秀, 宮里裕二, 和田 亨
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学
• [学会発表] 酸化還元活性な架橋配位子を有する二核ルテニウム錯体による水の酸化反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 望月太郎, 宮里裕二, 和田 亨
  • 学会等名: 錯体化学会第62回討論会
  • 発表場所: 富山大学
• [学会発表] 酸化還元活性な架橋配位子を有する二核ルテニウム錯体による水の酸化反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 望月太郎 宮里裕二 和田亨
  • 学会等名: 第６２回錯体化学会討論会
  • 発表場所: 富山大学（富山県）
• [図書] Water Oxidation by Ruthenium Catalysts with Non-Innocent Ligands, Molecular Water Oxidation Catalysts(edited by Antoni Lobet) (2014)
  • 著者名/発表者名: Tohru Wada, Koji Tanaka, Etsuko Fujita, James T. Muckerman
  • 総ページ数: 304
  • 出版者: Wiley
• [図書] Molecular Water Oxidation Catalysis (2014)
  • 著者名/発表者名: Gary W. Brudvig, Jennifer L. DuBois, Etsuko Fujita, Craig L. Hill, Antoni Llobet, James M. Mayer, Neal D. McDaniel, James T. Muckerman, Licheng Sun, Koji Tanaka, Tohru Wada, Christopher R. Waidmann
  • 総ページ数: 304
  • 出版者: Wiley