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高原子価マンガンオキソ錯体の精密反応制御

研究課題

研究課題/領域番号 23550086
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 無機化学
研究機関分子科学研究所

研究代表者

倉橋 拓也  分子科学研究所, 生命・錯体分子科学研究領域, 助教 (90353432)

研究期間 (年度) 2011-04-28 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2014年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2013年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2012年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2011年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワード酸化反応 / 高原子価金属オキソ / サレン錯体 / ラジカル / 錯体化学 / 高原子価金属オキソ錯体 / サレンマンガン錯体 / ジオキソ架橋2核錯体 / マンガン(IV) / 酸化触媒反応 / ヨードシルアレーン / エナンチオ選択的エポキシ化 / 電子状態 / 酸化剤付加錯体 / 高原子価マンガンオキソ / フェノキシラジカル / 混合原子価錯体 / 電子移動
研究成果の概要

酸化反応は、物質生産や汚染物質の分解除去など、社会の幅広い分野で活用されている。酸化反応では、物質の分子構造のある特定部位のみ反応させることが多くの場合要求されるが、酸化反応の選択性を厳密に制御することは必ずしも容易ではない。本研究では、酸化反応を促進するために用いられる触媒分子そのものに注目して、触媒分子上で生じる電子の出し入れを詳しく調べた。その結果、通常電子のやりとりに関与しているとされてきた遷移金属イオンに加えて、これまで電子のやりとりには関わらないとされてきた有機分子上でも電子のやりとりが比較的容易に生じることが明らかになった。

報告書

(5件)
  • 2014 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2013 実施状況報告書
  • 2012 実施状況報告書
  • 2011 実施状況報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2014 2013 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Theoretical Study of One-Electron Oxidized Mn(III)-and Ni(II)-Salen Complexes : Localized vs Delocalized Ground and Excited States in Solution2014

    • 著者名/発表者名
      Shinji Aono, Masayuki Nakagaki, Takuya Kurahashi, Hiroshi Fujii, and Shigeyoshi Sakaki
    • 雑誌名

      J. Chem. Theory Comput.

      巻: 10 号: 3 ページ: 1062-1073

    • DOI

      10.1021/ct401014p

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Di-μ-Oxo Dimetal Core of MnIV and TiIV as a Linker Between Two Chiral Salen Complexes Leading to the Stereoselective Formation of Different M- and P-Helical Structure2014

    • 著者名/発表者名
      Takuya Kurahashi, Masahiko Hada and Hiroshi Fujii
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 号: 2 ページ: 1070-1079

    • DOI

      10.1021/ic402572h

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書 2013 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Oxygen-Atom Transfer from Iodosylarene Adducts of a Manganese(IV) Salen Complex: Effect of Arenes and Anions on I(III) of the Coordinated Iodosylarene2013

    • 著者名/発表者名
      Chunlan Wang, Takuya Kurahashi, Kensuke Inomata, Masahiko Hada, Hiroshi Fujii
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 52 号: 16 ページ: 9557-9566

    • DOI

      10.1021/ic401270j

    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unique Ligand Radical Character of an Activated Cobalt Salen Catalyst that is Generated by Aerobic Oxidation of a Cobalt(II) Salen Complex2013

    • 著者名/発表者名
      Takuya Kurahashi
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 52 号: 7 ページ: 3908-3919

    • DOI

      10.1021/ic302677f

    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure and Reactivity of Iodosylarene Adduct of Manganese(IV) Salen Complex Chunlan Wan2012

    • 著者名/発表者名
      Takuya Kurahashi, and Hiroshi Fujii
    • 雑誌名

      Angew. Chemie. Int Ed.

      巻: 51 号: 31 ページ: 7809-7811

    • DOI

      10.1002/anie.201202835

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Comparative Spectroscopic Studies of Iron(III) and Manganese(III) Salen Complexes Having a Weakly-Coordinating Triflate Axial Ligand2012

    • 著者名/発表者名
      Takuya Kurahashi and Hiroshi Fujii
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn

      巻: 85 号: 9 ページ: 940-947

    • DOI

      10.1246/bcsj.20120146

    • NAID

      130004153115

    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-Electron Oxidation of Electronically- Diverse Manganese(III) and Nickel(II) Salen Complexes: Transition from Localized to Delocalized Mixed-Valence Ligand Radicals2011

    • 著者名/発表者名
      Takuya Kurahashi and Hiroshi Fujii
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 133 号: 21 ページ: 8307-8316

    • DOI

      10.1021/ja2016813

    • 関連する報告書
      2011 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 高原子価サレン錯体を鍵とする不斉触媒の機能発現機構の研究2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也、藤井浩
    • 学会等名
      第45回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 発表場所
      愛知県春日井市(中部大学)
    • 年月日
      2014-11-29 – 2014-11-30
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 水酸化物イオンが引き起こすサレンマンガン3価錯体による酸素分子の活性化2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也
    • 学会等名
      錯体化学会第64回討論会
    • 発表場所
      東京都文京区(中央大学)
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 不斉触媒の錯体化学研究;なぜ金属錯体触媒は機能するのか?2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也
    • 学会等名
      第27回生物無機化学夏季セミナー
    • 発表場所
      兵庫県姫路市(書写山円教寺)
    • 年月日
      2014-08-29 – 2014-08-31
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] キラルなサレンマンガン錯体からのジオキソ架橋2核錯体の生成とその立体制御機構の研究2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也・波田雅彦・藤井浩
    • 学会等名
      第94回化学会春季年会
    • 発表場所
      愛知(名古屋大学)
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] キラルなサレンマンガン錯体を用いた立体選択的なジオキソ架橋2核錯体の生成機構の研究2013

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也、藤井浩
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      沖縄(琉球大学)
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] サレンマンガン-ヨードソアレーン付加錯体の 物性と反応性2013

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也、王春蘭、藤井浩
    • 学会等名
      第46回酸化反応討論会
    • 発表場所
      茨城(筑波大学)
    • 関連する報告書
      2013 実施状況報告書
  • [学会発表] コバルト2価錯体の空気酸化により生成するコバルトサレン触媒の特異な配位子ラジカル特性2012

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也、藤井浩
    • 学会等名
      錯体化学会第62回討論会
    • 発表場所
      富山(富山大学)
    • 関連する報告書
      2012 実施状況報告書
  • [学会発表] マンガンサレン錯体から合成した配位子ラジカルの混合原子価特性の解明2011

    • 著者名/発表者名
      倉橋拓也、藤井浩
    • 学会等名
      錯体化学討論会
    • 発表場所
      岡山理科大学(岡山県)
    • 関連する報告書
      2011 実施状況報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.ims.ac.jp/topics/2011/110523.html

    • 関連する報告書
      2011 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2011-08-05   更新日: 2019-07-29  

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