自己複製超分子を指向した金属錯体型人工ＤＮＡのＰＣＲ様増幅サイクルの構築

• 研究課題/領域番号: 23750181
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 生体関連化学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 竹澤 悠典 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (70508598)
• 研究期間 (年度): 2011-04-28 – 2015-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2014年度)
• 配分額: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円); 2013年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2012年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2011年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: 人工DNA / 金属錯体型塩基対 / 超分子化学 / 錯体化学 / 酵素合成 / 自己複製

研究成果の概要

本研究では、金属錯体形成により核酸塩基対を形成する金属錯体型人工DNA鎖の複製反応の実現を目指し、新規金属錯体型人工DNAの合成と金属配位子型人工ヌクレオチドの縮合反応の開発を行った。その結果、Cu(II)イオンと錯体形成するヒドロキシピリドン型人工ヌクレオチドを基質とし、鋳型非依存性DNA合成酵素を用いて、人工DNAオリゴマーを合成することに成功した。また、5-ヒドロキシウラシル塩基が、Gd(III)イオンとDNA二重鎖中で金属錯体型塩基対を形成しうることを見出した。

研究成果

• [雑誌論文] Metal Locked DNA Three-Way Junction (2013)
  • 著者名/発表者名: J.-L. H. A. Duprey, Y. Takezawa, and M. Shionoya
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 52 号: 4 ページ: 1212-1216
  • DOI: 10.1002/anie.201207338
  • 査読あり
• [雑誌論文] Metal-Mediated DNA Base Pairing: Alternatives to Hydrogen-Bonded Watson-Crick Base Pairs (2012)
  • 著者名/発表者名: Y. Takezawa, M. Shionoya
  • 雑誌名: Accounts of Chemical Research 巻: 45 号: 12 ページ: 2066-2076
  • DOI: 10.1021/ar200313h
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Conductance Measurement of Individual Metallo-DNA Duplexes within Single-Molecule Break Junctions (2012)
  • 著者名/発表者名: S.Liu, G.H.Clever, Y.Takezawa, M.Kaneko, K.Tanaka, X.Guo, M.Shionoya
  • 雑誌名: Angew.Chem.Int.Ed. 巻: 50 号: 38 ページ: 8886-8890
  • DOI: 10.1002/anie.201102980
  • 査読あり
• [学会発表] DNA-templated Self-assembly of Lanthanide Ions using 5-Hydroxyuracil Nucleobases as Metal Ligands (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Kotaro Nishiyama, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: The 5th Asian Conference on Coordination Chemistry
  • 発表場所: The University of Hong Kong (Hong Kong)
  • 年月日: 2015-07-12 – 2015-07-16
• [学会発表] 鋳型非依存性DNAポリメラーゼによる金属配位子型人工DNAの長鎖合成 (2015)
  • 著者名/発表者名: 小林輝樹、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会 第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 天然DNA鎖を鋳型として用いた金属配位子型人工DNAの酵素的ライゲーション反応 (2015)
  • 著者名/発表者名: 佐々木大介、小林輝樹、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会 第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基の金属錯体形成に基づくDNA二重鎖の熱的安定性の制御 (2015)
  • 著者名/発表者名: 西山康太郎、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会 第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] Induction of an Artificial DNA Three-way Junction Structure Triggered by Metal Complexation (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Shuhei Yoneda, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: 日本化学会 第95春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] ターミナルトランスフェラーゼによる金属配位子型人工DNAオリゴマーの酵素合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 小林輝樹、坂本晶、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 第4回CSJフェスタ2014
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京）
  • 年月日: 2014-10-14 – 2014-10-16
• [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基を配位部位とした金属錯体型人工DNAの構築 (2014)
  • 著者名/発表者名: 西山康太郎、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 第4回CSJフェスタ2014
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京）
  • 年月日: 2014-10-14 – 2014-10-16
• [学会発表] DNA二重鎖中における5-ヒドロキシウラシル塩基と希土類イオンとの錯体形成挙動 (2014)
  • 著者名/発表者名: 西山康太郎、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学（東京）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] 鋳型非依存性DNAポリメラーゼを利用した金属配位子型人工DNAオリゴマーの合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 小林輝樹、坂本晶、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学（東京）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] 金属イオンの多数集積化を指向した 金属配位子型人工 DNA 鎖の酵素合成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 小林輝樹、坂本晶、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会第94春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知）
• [学会発表] 金属錯体形成により安定化される人工 DNA 三叉路構造の構築:修飾部位の立体化学が熱的安定性に及ぼす効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田周平、竹澤悠典、DUPREY, Jean-Louis、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会第94春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知）
• [学会発表] 5-ヒドロキシウラシルを金属配位部位とした DNA 二重鎖中への希土類イオンの配列化 (2014)
  • 著者名/発表者名: 西山康太郎、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 日本化学会第94春季年会
  • 発表場所: 名古屋大学（愛知）
• [学会発表] Metal-dependent Stabilization of Artificial DNA Junction Structures (2013)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis H. A. Duprey, Shuhei Yoneda, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: 16th International Conference on BioInorganic Chemistry (ICBIC16)
  • 発表場所: グルノーブル（フランス）
• [学会発表] 金属錯体により架橋した安定なDNA三叉路モチーフの構築 (2013)
  • 著者名/発表者名: 竹澤悠典、DUPREY, Jean-Louis、米田周平、塩谷光彦
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学（沖縄）
• [学会発表] 5-ヒドロキシウリジンオリゴマーを鋳型配位子とした金属イオンの一次元配列化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 西山康太郎、竹澤悠典、塩谷光彦
  • 学会等名: 錯体化学会第63回討論会
  • 発表場所: 琉球大学（沖縄）
• [学会発表] 金属錯体形成による人工DNAジャンクション構造の安定化 (2013)
  • 著者名/発表者名: 竹澤 悠典、DUPREY, Jean-Louis、塩谷 光彦
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 立命館大学びわこ・くさつキャンパス（滋賀）
• [学会発表] 金属配位子として5-ヒドロキシウラシルを導入した人工DNA鎖の合成と錯体形成 (2013)
  • 著者名/発表者名: 西山 康太郎、竹澤 悠典、塩谷 光彦
  • 学会等名: 日本化学会第93春季年会
  • 発表場所: 立命館大学びわこ・くさつキャンパス（滋賀）
• [学会発表] 金属錯体形成によるDNA三叉路構造の安定化 (2012)
  • 著者名/発表者名: DUPREY, Jean-Louis、竹澤 悠典、塩谷 光彦
  • 学会等名: 第6回バイオ関連化学シンポジウム
  • 発表場所: 北海道大学（北海道）
• [学会発表] Construction of stable DNA three-way junctions based on metal complexation (2012)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis H. A. Duprey, Shuhei Yoneda, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: The First International Symposium on Biofunctional Chemistry (ISBC2012)
  • 発表場所: 東京工業大学蔵前会館（東京）
• [学会発表] Stabilization of DNA Three-way Junction Structures by Metal-coordination (2012)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis H. A. Duprey, Shuhei Yoneda, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: The 39th International Symposium on Nucleic Acid Chemistry (ISNAC2012)
  • 発表場所: 名古屋大学豊田講堂（愛知）
• [学会発表] Metal-mediated Alternative DNA Base Pairs as a Potential Component of DNA-based Nanomaterials (2012)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis Duprey, Akira Sakamoto, Song Liu, Guido H. Clever, Motoo Kaneko, Kentaro Tanaka, Xuefeng Guo, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: The Second Asian Chemical Biology Conference (ACBC2012)
  • 発表場所: サザンビーチホテル沖縄（沖縄）
• [学会発表] Metal-mediated artificial base pairing for the development of DNA-based nanomaterials
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis Duprey, Shoichi Takada, Akira Sakamoto, Song Liu, Guido H. Clever, Motoo Kaneko, Kentaro Tanaka, Xuefeng Guo, Mitsuhiko Shionoya
  • 学会等名: The 38th International Symposium on Nucleic Acid Chemistry (ISNAC2011)
  • 発表場所: 札幌
• [図書] "Metal-aided construction of unusual DNA structural motifs" in "DNA in supramolecular chemistry and nanotechnology" (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
  • 総ページ数: 18
  • 出版者: Wiley
• [図書] "DNA Inspired Self-Assembled Metal Arrays" in "Biomimetics Bioinspired Materials, Mechanics, and Dynamics, Vol. 1" (2014)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
  • 総ページ数: 29
  • 出版者: World Scientific Publishing
• [図書] "Metal-aided construction of unusual DNA structural motifs" in "DNA in supramolecular chemistry and nanotechnology" (2014)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Takezawa, Jean-Louis Duprey, Mitsuhiko Shionoya
  • 総ページ数: 18
  • 出版者: Wiley