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非持続的窒素循環を革新する新規生物電気化学的窒素変換技術の創出

研究課題

研究課題/領域番号 23H00192
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分22:土木工学およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

岡部 聡  北海道大学, 工学研究院, 教授 (10253816)

研究分担者 押木 守  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (90540865)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
47,060千円 (直接経費: 36,200千円、間接経費: 10,860千円)
2025年度: 10,270千円 (直接経費: 7,900千円、間接経費: 2,370千円)
2024年度: 12,220千円 (直接経費: 9,400千円、間接経費: 2,820千円)
2023年度: 15,730千円 (直接経費: 12,100千円、間接経費: 3,630千円)
キーワード下水処理 / 微生物燃料電池 / 低電圧昇圧回路 / 窒素除去プロセス / NH3再生プロセス / MFC / 昇圧・増幅・蓄電電気回路(LVBR) / NO3-還元NH3再生 / 生物電気化学的NH3再生 / 生物触媒 / 生物地球科学的窒素循環 / 生物電気化学的プロセス / バイオ燃料電池(MFC)
研究開始時の研究の概要

生物地球化学的窒素循環の崩壊は、最もリスクの高い危機的な地球環境課題である。本課題を解決するために本研究では、下水エネルギーを用いて酸化還元電位を人為的に制御することにより、最小のエネルギー消費量・CO2排出量でNH3を合成・再生・除去する新たな生物電気化学技術の創出により、現行の非持続的な「超エネルギー多消費非循環型窒素フロー」を「持続可能な再生利用型窒素循環」へ転換する。

研究実績の概要

本年度は、研究開発項目について検討を行った。
①低MFC出力電圧の昇圧・増幅・蓄電電気回路(LVBR)の開発。本研究ではバイオ燃料電池(MFC)によりエネルギー密度の極めて低い下水から電気エネルギーを直接回収・利用するため、低MFC出力電圧を昇圧・増幅・蓄電できる電気回路(LVBR)を設計・作製・改良した。はじめにカソード、アノード両電極の改質を行い、その効果を確認した後、改質電極と改良型LVBを搭載したMFC-LVBシステムを構築し、合成下水からの電力回収の向上を試みた。カソード電極は、PVDFがバインダーで活性炭(AC)ベースエアカソードを基にMnO2,Fe3O4を膜に付加した。アノード電極はカーボンブラシにFe3O4,ACを付加して改質した。その結果、カソード改質により触媒活性と酸素透過性が向上し、最大電流密度が約1.5倍増加した。アノード改質により導電率を約1.3倍、MFC出力を1.1倍向上させることに成功した。
②ヘム酵素を用いてNO2-/NO3-を還元しNH3を再生する技術。溶脱したNO2-/NO3-をNH3へ再生し再利用することができれば、NH3合成量(=合成エネルギー)とそれに伴うCO2排出量の削減、および溶脱窒素による窒素汚染の解消が期待できる。硝酸/亜硝酸から NH4+を生成する反応は還元反応であり、メチルビオロゲン(MV)を電子供与体として用いE. coli K12株およびその菌体破砕液を生物触媒とした電気化学的なNO3-還元-NH4+生成反応が進行することを確認した。さらに、生物触媒の寿命とNO3-との基質親和性について調べた。触媒寿命は E. coliの菌体破砕液を生物触媒として用いることで 少なくとも48時間以上、NH4+生成反応が安定して生じることを確認した。一方、 NO3-の基質親和性は、Km値は 0.03 mMと算出された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の研究開発項目は、①バイオ燃料電池(MFC)によりエネルギー密度の極めて低い下水から電気エネルギーを直接回収・利用するため、低MFC出力電圧を昇圧・増幅・蓄電できる電気回路(LVBR)を設計・作製すること、② ①で開発したLVBRにより回収した電力を補助電源として、生物電気化学的N2還元NH3生成(窒素固定)プロセス、ヘム触媒を用いた電気化学的NO2-/NO3-のNH3再生プロセス、および、生物電気化学的部分硝化(PN)-Anammoxによる効率的窒素除去プロセス、の構築を行う、ことである。これらの研究開発項目の①については概ね研究成果の目途が立ったと考える。研究開発項目②に関して本年度は、生物電気化学的NO2-/NO3-還元NH3再生プロセスの開発に着手し、研究実績の概要に示したように、メチルビオロゲン(MV)を電子供与体として用いE. coli K12株およびその菌体破砕液を生物触媒とした電気化学的なNO3-還元-NH4+生成反応が進行することを確認できた。

今後の研究の推進方策

今後は、引き続き以下の究開発項目について研究を行う。
①低MFC出力電圧の昇圧・増幅・蓄電電気回路(LVBR)の開発では、動作電圧が低く(0.2V以下)、最大出力電圧を任意に設定可能な自励振動トランジスタ+AC/DC電圧増幅回路+蓄電ユニットから構成される低MFC電圧用昇圧・増幅・蓄電電気回路(LVBM)を設計
・作製・改良し、その性能を評価する。また、MFCのカソード及びアノード電極の素材等を最適化し、MFCの出力電力を向上させる。
②ヘム酵素を用いてNO2-/NO3-を還元しNH3を再生する技術の開発では、大腸菌や嫌気性アンモニウム酸化細菌から、NO2-/NO3-をNH3へ還元するヘムタンパク質(酵素)の分離を行い、その触媒特性を評価する。また、研究開発項目①で開発した改良型MFC-LVBRシステムで下水から得られる電気エネルギーを用いて、NO2-/NO3-をNH3へ還元することを試みる。この場合、必要となる印加電圧を求める。廃水処理システムとしての処理性能の確認を行う。
③研究開発項目①で開発した改良型MFC-LVBRシステムで下水から得られる電気エネルギーを用いて、部分硝化-Anammoxシステムの窒素除去能力の向上および生物電気化学的N2還元NH3合成の可能性について検討する。

報告書

(2件)
  • 2023 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 2件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Collaborative metabolisms of urea and cyanate degradation in marine anammox bacterial culture2024

    • 著者名/発表者名
      Oshiki Mamoru、Morimoto Emi、Kobayashi Kanae、Satoh Hisashi、Okabe Satoshi
    • 雑誌名

      ISME Communications

      巻: 4 号: 1 ページ: 1-14

    • DOI

      10.1093/ismeco/ycad007

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Salinity Tolerance and Osmoadaptation Strategies in Four Genera of Anammox Bacteria: <i>Brocadia</i>, <i>Jettenia</i>, <i>Kuenenia</i>, and <i>Scalindua</i>2024

    • 著者名/発表者名
      Okabe Satoshi、Kamizono Akimichi、Zhang Lei、Kawasaki Seiya、Kobayashi Kanae、Oshiki Mamoru
    • 雑誌名

      Environmental Science &amp; Technology

      巻: 58 号: 12 ページ: 5357-5371

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c07324

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of biochar derived from sugarcane bagasse at different carbonization temperatures on anammox granular formation2023

    • 著者名/発表者名
      Kaewyai Jarawee、Noophan Pongsak (Lek)、Cruz Simon Guerrero、Okabe Satoshi
    • 雑誌名

      International Biodeterioration &amp; Biodegradation

      巻: 185 ページ: 105678-105678

    • DOI

      10.1016/j.ibiod.2023.105678

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication of ZnO/CuO nanoforests and their applicability to microbial photoelectrochemical cells2023

    • 著者名/発表者名
      Matsuo Ryosuke、Takahashi Yuki、Watanabe Seiichi、Okabe Satoshi
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B: Environmental

      巻: 339 ページ: 123097-123097

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2023.123097

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Oxygen tolerance and detoxification mechanisms of highly enriched planktonic anaerobic ammonium-oxidizing (anammox) bacteria2023

    • 著者名/発表者名
      Okabe Satoshi、Ye Shaoyu、Lan Xi、Nukada Keishi、Zhang Haozhe、Kobayashi Kanae、Oshiki Mamoru
    • 雑誌名

      ISME Communications

      巻: 3 号: 1 ページ: 1-13

    • DOI

      10.1038/s43705-023-00251-7

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 光エネルギーで駆動する生物光化学的NH4+再生システムの開発2024

    • 著者名/発表者名
      進藤 琉司, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 L-070 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Anammox細菌による亜硝酸酸化反応の窒素バックフラックス2024

    • 著者名/発表者名
      河崎 聖也, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 2-A-10-2 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 嫌気性アンモニア酸化(anammox)細菌の酸素排除メカニズム2024

    • 著者名/発表者名
      額田 啓志, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 2-A-10-1 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 微生物触媒を用いた高親和性かつ高効率な電気化学的NH4+再生システムの開発2024

    • 著者名/発表者名
      髙橋 二千翔, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 1-C-15-3 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 改質電極と改良型昇圧・充電回路を搭載した微生物燃料電池による下水からの実利用可能な電力回収2024

    • 著者名/発表者名
      木村祐哉、岡部聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 3-G-14-1 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 昇圧回路搭載型微生物燃料電池による電導性膜への電圧印加とファウリング抑制効果2024

    • 著者名/発表者名
      田村知暁、木村祐哉、山村 寛、岡部 聡
    • 学会等名
      第58回日本水環境学会年会 L-085 2024年3月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アナモックス細菌の酸素耐性メカニズムの解明2023

    • 著者名/発表者名
      額田 啓志, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      日本微生物生態学会 第36回大会 P222-A 2023年11月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 嫌気性アンモニウム酸化細菌における亜硝酸酸化-硝酸還元同時反応2023

    • 著者名/発表者名
      河崎 聖也, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      日本微生物生態学会 第36回大会 P222-A 2023年11月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 硝酸・亜硝酸還元酵素を還元触媒とする電気化学的なNH3再生プロセスの開発2023

    • 著者名/発表者名
      髙橋 二千翔, 押木 守, 岡部 聡
    • 学会等名
      日本微生物生態学会 第36回大会 P132-A 2023年11月
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 4R Approach to Sustainable Nitrogen Cycle2023

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Okabe
    • 学会等名
      International Water Industry Conference, Deagu, South Korea, December 5-8, 223
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2025-06-20  

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