大気有機エアロゾルの吸湿性を表現する新指標の探索

• 研究課題/領域番号: 23H00515
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 中区分63:環境解析評価およびその関連分野
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 持田 陸宏 名古屋大学, 宇宙地球環境研究所, 教授 (10333642)
• 研究分担者: 佐藤 圭 国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境保全領域, 室長 (10282815) ; 木村 勇気 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50449542) ; 松井 仁志 名古屋大学, 環境学研究科, 准教授 (50549508) ; 山崎 智也 北海道大学, 低温科学研究所, 准教授 (50735032) ; 宮崎 雄三 北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (60376655) ; 大畑 祥 名古屋大学, 宇宙地球環境研究所, 助教 (70796250) ; 石塚 紳之介 名古屋大学, 高等研究院(宇宙), 特任助教 (20817788)
• 研究期間 (年度): 2023-04-01 – 2027-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2024年度)
• 配分額: 47,450千円 (直接経費: 36,500千円、間接経費: 10,950千円); 2025年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円); 2024年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円); 2023年度: 19,500千円 (直接経費: 15,000千円、間接経費: 4,500千円)
• キーワード: 有機エアロゾル / 吸湿性 / 分子量分布 / 相状態 / 電離度

研究開始時の研究の概要

大気中に浮遊するエアロゾルの吸湿性には、地球の生命活動から直接・間接的に生ずる多様な有機物が深く関わっている。この有機エアロゾルの吸湿性を表現する方法の確立は、エアロゾルの気候影響を評価し、大気汚染の対策を講じる上での課題であるが、単純な経験則に頼る既往の試みは正確性・実用性に欠けている。本研究では、有機エアロゾルの吸湿性を原理的に支配するが連続・広域測定が困難な規定因子を量的に把握し、吸湿性を直接的に規定しないが大気モニタリングが可能な代理指標との関係をパラメータ化で結びつけることで、原理と実用性の狭間を埋め、有機エアロゾル吸湿性の表現方法を刷新する。

研究実績の概要

ソフトイオン化質量分析に基づいて大気エアロゾル試料に含まれる有機物の分子量分布を解析する手法について検討を開始した。具体的には、有機化合物の試薬と大気エアロゾル試料を用いて以下の予備的検討を行った。ポリエチレングリコール（average Mn 300, 400）の水溶液をシリンジに取り、シリンジポンプを用いてエレクトロスプレーイオン化質量分析計（ESI-MS）に水溶液を直接導入して質量スペクトルを取得した。そして、得られたスペクトルの信号から水溶液中のポリエチレングリコールの平均分子量を推定した。また、単一の有機化合物（レボグルコサン、フタル酸、コハク酸ほかの試薬）の水溶液や、複数の有機化合物（コハク酸、グルタル酸ほかを含む）の混合水溶液をESI-MSに導入して質量スペクトルを取得し、スペクトルのピークに対応するイオンを推定した。そのほか、名古屋大学で採取された大気エアロゾル試料に含まれる水溶性成分の抽出物、また同抽出物とコハク酸等の有機化合物試薬を混合した水溶液試料に対して、ESI-MSへの直接導入による質量スペクトルの測定を試行した。この水溶性成分の抽出物に対して、溶媒をメタノールに置換した試料に対するESI-MS測定も行い、水・メタノールのそれぞれを溶媒とする試料に対して平均分子量の推定を行った。
そのほか、大気エアロゾル試料から抽出したフミン様物質、硫酸アンモニウム、さらにそれらの混合物からなる微粒子の吸湿成長に関する論文の作成などにも取り組んだ。

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

吸湿性など未実施の測定項目がある。また、有機成分の電離に関する解析において、実験手法の検討が必要である可能性がある。

今後の研究の推進方策

計画している測定項目の中には、関連プロジェクトで得たエアロゾル試料のデータを本研究で用いるデータとして利用可能なものがあると考えられ、これらの既往データと当該試料に対する新規測定を組み合わせることで、効率的な研究推進を目指す。電離に関する解析については、有機エアロゾルの化学構造に関する既往のデータに基づき、有効な測定方法・実験条件について検討する。

研究成果

• [雑誌論文] 大気化学の最前線―第1講 大気で生じる化学反応の全体像― (2024)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 圭
  • 雑誌名: 大気環境学会誌 巻: 59 号: 2 ページ: A87-A96
  • DOI: 10.11298/taiki.59.A87
  • ISSN: 1341-4178, 2185-4335
  • 年月日: 2024-03-10
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observationally constrained analysis of sulfur cycle in the marine atmosphere with NASA ATom measurements and AeroCom model simulations (2024)
  • 著者名/発表者名: Bian, H., Chin, M., Colarco, P. R., Apel, E. C., Blake, D. R., Froyd, K., Hornbrook, R. S., Jimenez, J., Jost, P. C., Lawler, M., Liu, M., Lund, M. T., Matsui, H., Nault, B. A., Penner, J. E., Rollins, A. W., Schill, G., Skeie, R. B., Wang, H., Xu, L., Zhang, K., Zhu, J.
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 24 号: 3 ページ: 1717-1741
  • DOI: 10.5194/acp-24-1717-2024
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Evaluation of a method to quantify the number concentrations of submicron water-insoluble aerosol particles based on filter sampling and complex forward-scattering amplitude measurements (2023)
  • 著者名/発表者名: Ohata Sho、Moteki Nobuhiro、Kawanago Hikaru、Tobo Yutaka、Adachi Kouji、Mochida Michihiro
  • 雑誌名: Aerosol Science and Technology 巻: 57 号: 10 ページ: 1013-1030
  • DOI: 10.1080/02786826.2023.2223387
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] The emissions model intercomparison project (Emissions-MIP): quantifying model sensitivity to emission characteristics (2023)
  • 著者名/発表者名: Ahsan, H., Wang, H., Wu, J., Wu, M., Smith, S. J., Bauer, S., Suchyta, H., Olivie, D., Myhre, G., Matsui, H., Bian, H., Lamarque, J.-F., Carslaw, K., Horowitz, L., Regayre, L., Chin, M., Schulz, M., Skeie, R. B., Takemura, T., Naik, V.
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 23 号: 23 ページ: 14779-14799
  • DOI: 10.5194/acp-23-14779-2023
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Morphological features and water solubility of iron in aged fine aerosol particles over the Indian Ocean (2023)
  • 著者名/発表者名: Ueda, S., Iwamoto, Y., Taketani, F., Liu, M., Matsui, H.
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 巻: 23 号: 17 ページ: 10117-10135
  • DOI: 10.5194/acp-23-10117-2023
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] Additive water uptake of urban atmospheric HULIS and inorganic mixtures (2023)
  • 著者名/発表者名: Ruichen Zhou, Sonia Afsana, Chenran Wei, Michihiro Mochida
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2023年大会
• [学会発表] Strong connection of the degree of oxygenation to the light absorption of atmospheric organic aerosol fractions and their nitrogen-containing compounds (2023)
  • 著者名/発表者名: Ruichen Zhou, Qingcai Chen, Jing Chen, Lujie Ren, Pingqing Fu, Michihiro Mochida
  • 学会等名: 第28回大気科学討論会
• [学会発表] Light absorption of water-soluble and water-insoluble organic aerosol components: Results from COALA-2020 in Australia (2023)
  • 著者名/発表者名: Michihiro Mochida, Sonia Afsana, Ruichen Zhou, Sho Ohata, Yoko Yokoyama, Motomi Igarashi, Dhananjay K. Deshmukh, Bhagawati Kunwar, Kimitaka Kawamura, Quang Deng, Clare Paton-Walsh
  • 学会等名: 第28回大気科学討論会
• [学会発表] Aircraft-based observation of mineral dust particles over the Northwestern Pacific Ocean in the summer of 2022 (2023)
  • 著者名/発表者名: S. Ohata, N. Moteki, K. Adachi, Y. Tobo, H. Matsui, K. Kita, T. Mori, A. Yoshida, M. Koike
  • 学会等名: 6th ISEE Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] 夏季の西部北太平洋上空における鉱物ダストの粒径別数濃度の航空機観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 大畑祥, 茂木信宏, 當房豊, 足立光司, 松井仁志, 北和之, 森樹大, 吉田淳, 小池真
  • 学会等名: 第28回大気化学討論会
• [学会発表] 二次有機エアロゾル粒子および有機無機混合粒子によるHO2ラジカルの取り込み係数の測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: Rathi Dwi Fardilah, 黎珈汝, 坂本陽介, 森野悠, 江波進一, 梶井克純, 佐藤圭
  • 学会等名: 第28回大気化学討論会
• [学会発表] Quantifying the role of microphysical properties and processes on the global distribution and radiative effects of black carbon (2023)
  • 著者名/発表者名: Matsui, H.
  • 学会等名: AGU Annual Meeting 2023
  • 国際学会 / 招待講演