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産業排出GHGの固体C化とグリーン資源化で拓く脱炭素触媒プロセスの学理と実理

研究課題

研究課題/領域番号 23H00530
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分64:環境保全対策およびその関連分野
研究機関静岡大学

研究代表者

福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)

研究分担者 河野 芳海  静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
孔 昌一  静岡大学, 工学部, 教授 (60334637)
立川 雄也  九州大学, 工学研究院, 准教授 (70587857)
渡部 綾  静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
小倉 鉄平  関西学院大学, 工学部, 教授 (90552000)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
47,450千円 (直接経費: 36,500千円、間接経費: 10,950千円)
2025年度: 12,740千円 (直接経費: 9,800千円、間接経費: 2,940千円)
2024年度: 14,560千円 (直接経費: 11,200千円、間接経費: 3,360千円)
2023年度: 20,150千円 (直接経費: 15,500千円、間接経費: 4,650千円)
キーワードCO2資源化 / メタネーション / ドライ改質反応 / 固体炭素捕集 / 構造体触媒システム / ドライリフォーミング / グリーンハウスガス / CO2処理 / メタン化反応 / オートメタネーション / 構造体触媒 / 固体炭素 / 合成ガス
研究開始時の研究の概要

本研究では、温室効果ガス(GHG)であるCO2を触媒材料により化学変換し、その削減と資源化を図るCCU型触媒プロセスを構築する。具体的には、プロセス排出のCO2ガス(CO2+空気成分、CO2の分離・濃縮なし)からメタン化反応でCH4を製造し、製造CH4をCO2とのドライ改質反応で合成ガス(CO+H2)へと変換する。そして、この合成ガスから固体炭素を捕集しつつ、フィッシャー・トロプシュ(FT)反応でグリーン系炭化水素資源を製造する触媒プロセスを構築する。いずれの触媒変換システムも、原料の大量処理と熱エネルギーの効率的な制御を実現する構造体触媒システムで構築することを基本としている。

研究実績の概要

本研究では、産業プロセス排ガス中のCO2を構造体触媒システムによって処理し、燃料となるCH4やC1化学産業の原料となる合成ガスを製造すること、また合成ガスから固体炭素を連続的に捕集する触媒反応プロセスを構築する。COP26で我国が宣言した、CO2の削減値目標に貢献する触媒プロセスの開拓が目的である。今年度の研究推進から以下の成果が得られた。
1.実排出CO2ガスの濃度変化を考慮したメタン化反応におけるCO2濃度と反応特性との関係を調査したところ、構築システムは低濃度から高濃度にわたって安定な高い変換特性を示した。O2共存も変換特性にプラス効果を与えた。実理面での重要な知見が得られた。
2.構造体触媒の機能性アップを検討し、構造体基材の工夫によってかなりのパワーアップを図ることができた。この技術的な知見はこれまでの触媒化学の反応促進法に新たな概念を加えるものであり、学理の開拓につながった。
3.メタン化反応とドライ改質反応に対して高い反応性を示すハイパワーな構造体触媒が開発できた。原料ガス処理量が、メタン化反応で1~10 L/min、ドライ改質で0.5~1L/minの高速供給でも高い触媒機能性を示した。
4.固体C捕集場のプロセス強化について検討し、捕集システムに工夫を施すことでCOP会議の2030年約束草案値をクリアする捕集率を得ることができた。また、捕集用構造体触媒はリサイクル可能であり、捕集率も比較的安定していた。
5.プロセスのエクセルギー評価から、構築した連結型触媒プロセスは産業プロセス排出CO2ガスの大量処理とその資源化において有効であり、社会実装性があるものと判断された。また、圧力損失と熱エネルギー交換の観点から、触媒充填型システムでは本研究のような連結型反応プロセスの構築は不可能であることが判明した。構造体触媒システムの大きな利点と判断された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

対象とする連結型プロセスの各反応工程における機能性が当初予定値よりも向上することができた。特に、固体炭素の捕集工程ではCOP会議の約束草案値(2030年の目標値46%)以上の捕集率を達成することができた。

今後の研究の推進方策

これまでに構築した、メタン化反応+ドライ改質反応+固体C捕集の連結型触媒反応プロセスの各反応工程に係わるプロセス強化を図る。そのために、以下の項目について研究推進を図る。
1.メタン化反応(第一段階)で使用するH2量を削減することを目的に、H2濃度の変化(両論数を基準)がメタン変換特性に及ぼす影響を調査する。加えて、この変化が全体プロセスに及ぼす影響を検討する。
2.第一段階での操作条件の変化がドライ改質特性(第二段階)に及ぼす影響を調査する。構造体触媒の改質特性はもとより、触媒寿命、炭素析出耐性の観点を中心に、物性情報も集積して学理的な理論面から検討する。
3.固体C捕集プロセス(第三段階)について、上記の反応ガス濃度の条件変化が捕集状況に及ぼす影響を調査する。また、捕集Cの物性測定を行ない、その電子材などへの利用について検討する。
4.本プロセス内の各反応場で使用する構造体触媒システムの利点について、数値シミュレーションによる検討を中心に、通常の触媒充填システムと比較した学理的な調査を実施する。
5.1~4の結果をもとに、産業プロセス排出CO2ガスを処理する連結型反応プロセスのさらなるブラシュアップを図る。また、熱力学的な指標値(エクセルギーなど)によるプロセスの利点や欠点、また社会実装化を図るための課題点などのリストアップを図る。

報告書

(2件)
  • 2023 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 4件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 10件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 5件、 招待講演 1件) 図書 (1件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] Scalable one-step synthesis of reduced graphene oxide: Towards flexible transparent conductive films and active supercapacitor electrodes2024

    • 著者名/発表者名
      Yao Fangbo、Li Wenruo、SKS Saravana Karthikeyan、Fukuhara Choji、Badhulika Sushmee、Kong Chang Yi
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 488 ページ: 150828-150828

    • DOI

      10.1016/j.cej.2024.150828

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of H2 S co-feeding on the performance of the Fe/SiO2 catalyst for isomerization and dehydrogenation of C5-monoolefin2024

    • 著者名/発表者名
      Karasawa Fumiya、Watanabe Ryo、Verma Priyanka、Miyagi Yuichi、Yamada Hikaru、Miyanari Setsuko、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: 48 号: 8 ページ: 3357-3363

    • DOI

      10.1039/d3nj04923j

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of sulfur contamination on ethylene aromatization over a Ga-modified MFI-type zeolite2024

    • 著者名/発表者名
      Oshima Kazumasa、Konishi Eriko、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 480 ページ: 148241-148241

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.148241

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Plasmonic Heterojunction Photocatalysts for Hydrogen Generation: A Mini-Review2023

    • 著者名/発表者名
      Verma Priyanka、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 37 号: 23 ページ: 17652-17666

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.3c02341

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] One-Step Synthesis of Fragment-Reduced Graphene Oxide as an Electrode Material for Supercapacitors2023

    • 著者名/発表者名
      Yao Fangbo、Li Wenruo、Khainunni Shabrina、Ma Jiaojiao、Fukuhara Choji、Kong Chang Yi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 15 号: 36 ページ: 42424-42438

    • DOI

      10.1021/acsami.3c05764

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of Ga substitution with Al in ZSM-5 zeolite in methanethiol-to-hydrocarbon conversion2023

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Miyake Koji、Nishiyama Norikazu、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 31 ページ: 21441-21447

    • DOI

      10.1039/d3ra01852k

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electric-Field-Assisted Catalytic Methanethiol Decomposition Using Pt/CeO2 Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Oshima Kazumasa、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 154 号: 4 ページ: 1398-1403

    • DOI

      10.1007/s10562-023-04416-w

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ethylene Production via Thermal Coupling of Methanethiol2023

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Kakuno Itsuki、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 8 ページ: 661-664

    • DOI

      10.1246/cl.230228

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Performance Intensification of CO2 Methanation by Co-Feeding Oxygen Over Various Ru-Based Catalysts2023

    • 著者名/発表者名
      Fukuhara Choji、Hirata Nozomu、Ozaki Ren、Watanabe Ryo
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      巻: 56 号: 1 ページ: 1-12

    • DOI

      10.1080/00219592.2023.2194327

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of 2,5-dimethylhexene by isobutene dimerization with H2S co-feeding2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Riku Tanikawa, Arisa Kurosaki, Kazumasa Oshima, Masahiro Kishida, Priyanka Verma, Choji Fukuhara
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 号: 21 ページ: 14097-14101

    • DOI

      10.1039/d3ra01324c

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] AuxPdy‐based Heterogeneous Nanocatalysts for Plasmon‐mediated Enhanced Catalysis under Visible Light Irradiation2023

    • 著者名/発表者名
      Verma Priyanka, Mhembere Panashe M., Tallone Paolo, Manzoli Maela, Cerrato Giuseppina, Watanabe Ryo, Fukuhara Choji, Raja Robert, Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      ChemNanoMat

      巻: 00 号: 6 ページ: 1-9

    • DOI

      10.1002/cnma.202300053

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Innovative Catalytic Reaction System Converting Greenhouse Gas (GHG) Emitted from Industrial Process2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Hiroshi Akama et al.
    • 学会等名
      ASCON-IEEChE2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Innovative Catalytic Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
    • 学会等名
      20th Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Innovative Chemical Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Hiroto Niki et al.
    • 学会等名
      27th International Symposium of Chemical Reaction Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] C4,C5-Alkane Dehydrogenation Utilizing Lattice 2-Species of Metal Sulfide Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
    • 学会等名
      27th International Symposium of Chemical Reaction Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Performance Intensification of Converting Greenhouse Gas (GHG) by Auto-methanation with Structured Catalyst System: A Novel Transforming Route of Methanation2023

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
    • 学会等名
      11th World Congress of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Redox dehydrogenation of propane utilizing lattice S2- in metal sulfide catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
    • 学会等名
      11th World Congress of Chemical Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [図書] メタンと二酸化炭素 ~ その触媒的化学変換技術の現状と展望 ~2023

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 総ページ数
      442
    • 出版者
      シーエムシー・リサーチ
    • ISBN
      9784910581361
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 気固触媒反応により化合物を製造する方法,及び反応装置2024

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-030222
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 構造体触媒,化合物を製造する方法,及び反応装置2023

    • 発明者名
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-091756
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 一酸化炭素を含むガスを製造する方法,及び反応装置2023

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-027464
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2025-06-20  

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