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低閾値発振を目指した電流励起有機半導体レーザーの構築

研究課題

研究課題/領域番号 23H05406
研究種目

特別推進研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関九州大学

研究代表者

安達 千波矢  九州大学, 工学研究院, 教授 (30283245)

研究分担者 合志 憲一  九州大学, 工学研究院, 准教授 (50462875)
田中 正樹  東京農工大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (50830387)
儘田 正史  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60625854)
中野谷 一  北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (90633412)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2028-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
601,640千円 (直接経費: 462,800千円、間接経費: 138,840千円)
2025年度: 68,640千円 (直接経費: 52,800千円、間接経費: 15,840千円)
2024年度: 68,640千円 (直接経費: 52,800千円、間接経費: 15,840千円)
2023年度: 327,080千円 (直接経費: 251,600千円、間接経費: 75,480千円)
キーワード有機半導体レーザーダイオード / 光共振器構造 / 励起子 / 熱活性化遅延蛍光(TADF) / 電流励起デバイス / 有機半導体レーザー / 放射速度定数 / キャビティ― / DFB / 励起子失活 / 自発配向分極 / SOP / 熱活性化遅延蛍光(TADF)
研究開始時の研究の概要

本提案では、電流励起によるOSLDのレーザー発振の素過程を解明することで、電荷注入からレーザー発振に至る複合的な学理を紐解き、高励起密度下における励起子過程の解明や低閾値レーザー発振を目指した新材料開発及び新規素子構造に取り組み、デバイス性能の飛躍的な向上を図る。高性能レーザー分子の開発においては、高速放射速度定数を有する蛍光分子の創製に取り組み、安定した電流励起レーザーを実現するための材料からデバイス構造まで、電流励起デバイスの開発に包括的に取り組む。

研究実績の概要

OLEDのデバイス構造を基礎とした独自の有機半導体レーザーダイオード(OSLD)を構築し、電流励起によるレーザー発振の兆候を掴んでいるが、約700A/cm2に達する高電流密度を閾値とすることから、瞬時のデバイス劣化に至り、大幅な閾値電流の低下が必須な状況である。
本研究では、OSLDのレーザー発振の素過程を解明することで、電流励起からレーザー発振に至る複合的な学理を紐解き、高励起密度下における励起子過程の解明や低閾値レーザー発振を目指した新材料開発及び新規素子構造に取り組み、デバイス性能の飛躍的な向上を目指している。高性能レーザー分子の開発においては、高速放射速度定数(kr>1010)を有する蛍光分子の創製や、熱活性化遅延蛍光(TADF)過程を含む三重項励起子を活用した新規レーザー機構の開発に取り組む。また、高励起下における一重項励起子、三重項励起子の失活過程の解明について、実デバイス中で生じる電流、電圧、電子分極効果の側面から、包括的に励起子失活過程の解明に取り組む。さらに、光共振器構造においては、従来の混合次数DFB型から光閉じ込め効果に優れた二次元DFB構造への展開及び電流励起レーザーを再現性よく安定に動作可能なフラットな電極構造を有する電流励起デバイス構造の開発に取り組む。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

新規有機レーザー分子の開発については、これまで最も優れたレーザー発振特性を有するBSBCzをモデル化合物として、剛直な棒状構造を有するベンズオキサゾール誘導体、マルチレゾナンス骨格を含有するBN系誘導体について検討を進めた。本材料における低閾値化のための分子設計指針に関する知見を蓄積することができ、今後の分子設計の方向性を掴むことができた。また、BSBCz誘導体については、トロント大学、UBC、イリノイ大学、グラスゴー大学との共同研究において網羅的な材料探索を進め、コンビナトリアル手法による材料探索の手法を確立し、有望なレーザー分子の創出に至っている。また、三重項励起状態を経由するTADFレーザー分子の設計においては、T-S遷移の機構の解明により分子設計の理解が深まった。
レーザー発振に必要なDFB構造の形成においては、既存の電子線リソグラフィーを整備し、また、新規にエッチング装置、スパッタ成膜装置を導入した。さらに、学内の共同利用機器の利用や民間会社へのアウトソーシングの加工体制も構築した。現在、2次のグレーティング構造を安定に作製できる体制を構築し、安定したレーザー発振特性が得られている。DFBの構造は、多くのパラメーターが存在することから、Line &Spaceのピッチや厚み、積層する有機層の厚みや平滑度など、多数のパラメーターについて最適化の検討を進めている。
励起子失活過程の解明については、積層有機薄膜中において、多くの有機分子は自発配向分極を有しており、このことが、有機層解明での電荷蓄積を引き起こし、励起子失活の大きな要因になっていることを明らかにした。また、ゲスト-ホスト系における自発配向分極の発現機構を分子動力学の側面からも明らかにすることができた。

今後の研究の推進方策

令和6年度は、レーザー材料の開発においては、低閾値を維持しながら、耐久性向上を図るために、脱スチリル骨格を中心に、スピロ化合物の検討を進める。特に、結合開裂エネルギーに焦点を絞り、CN結合を含有しない新規化合物について検討を進める。また、ベンゾオキサゾール誘導体、BN系化合物においても引き続き新規構造の検討を進め、分子骨格とレーザー特性の相関を明らかにする。さらに、OLEDにおいて効果がある重水素効果について重点的に研究を進める。レーザー共振器構造については、DFB構造を基礎に、2次元及び3次元の光閉じ込め構造について検討を進める。DFB構造とマイクロキャビティー構造を組み合わせることで、顕著なレーザー閾値の低下が期待できる。そして、光励起デバイス及び電流注入デバイスの両面から検討を進め、電流励起に最適なデバイス構造を構築する。励起子失活過程においては、高電流密度下での励起子失活過程の解明や、界面での電荷注入障壁を低下させるために素子を構成する各層の有機配向分極特性との相関を明らかにする。また、再結合サイトの能動的な制御による励起子失活の抑制を試みる。

報告書

(3件)
  • 2023 研究概要(採択時) ( PDF )   審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (33件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 11件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 図書 (1件)

  • [国際共同研究] University of Queensland(オーストラリア)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] University of St. Andrews(英国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Sorbonne University/CNRS(フランス)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Understanding of complex spin up-conversion processes in charge-transfer-typeorganic molecules2024

    • 著者名/発表者名
      Hyung Suk Kim; Sang Hoon Lee; Seunghyup Yoo; Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 15 号: 1 ページ: 2267-2267

    • DOI

      10.1038/s41467-024-46406-5

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Advanced Molecular Design for Efficient Multicolor Electrochemiluminescence and Amplified Spontaneous Emission Based on Tetra-BF2 Complexes2024

    • 著者名/発表者名
      Luxia Cui, Ami Horioka, Ryoichi Ishimatsu, Masashi Mamada, Chihaya Adachi, Keishiro Tahara, Yu Hoshino, Toshikazu Ono
    • 雑誌名

      Advanced Optical Materials

      巻: 2302803 号: 14

    • DOI

      10.1002/adom.202302803

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Luminescence mechanism analysis of a TADF molecule showing peculiar thermal behavior2023

    • 著者名/発表者名
      Youichi Tsuchiya, Keito Mizukoshi, Masaki Saigo, Tomohiro Ryu, Kiyoshi Miyata, Ken Onda, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Faraday Discussions

      巻: 250 ページ: 233-250

    • DOI

      10.1039/d3fd00151b

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Judicious Design of Pyridine-Based Hosts for Stable, Efficient, and Low-Driving Thermally Activated Delayed Fluorescence Organic Light-Emitting Diodes2023

    • 著者名/発表者名
      Yanmei Hu, Alexander Civil, Yufang Li, Gerardus N. Iswara Lestanto, Youichi Tsuchiya, Chin-Yiu Chan, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Advanced Optical Materials

      巻: N/A 号: 15

    • DOI

      10.1002/adom.202302971

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] The role of spontaneous orientation polarization on charge storage behavior at an interface between organic semiconductor layers2023

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Yamanaka, Hajime Nakanotani, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 12 号: 3 ページ: 1055-1060

    • DOI

      10.1039/d3tc03979j

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Rigid Multiple Resonance Thermally Activated Delayed Fluorescence Core Toward Stable Electroluminescence and Lasing2023

    • 著者名/発表者名
      Xun Tang, Mingchen Xie, Zesen Lin, Kirill Mitrofanov, Tuul Tsagaantsooj, Yi-Ting Lee, Ryota Kabe, Atula S. D. Sandanayaka, Toshinori Matsushima, Takuji Hatakeyama, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 63 号: 2

    • DOI

      10.1002/anie.202315210

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Light Blue Rigid Excited-State Intramolecular Proton Transfer Organic Semiconductor Laser Chromophores Ilene Allison; Mashas2023

    • 著者名/発表者名
      Ilene Allison, Mashashi Mamada, Atul Shukla, Sarah K. M. McGregor, Ras Baizureen Roseli; Innes Gale; Vijay P. Rahane, Evan G. Moore, Elizabeth H. Krenske, Nidhi Jain, Chihaya Adachi, Ebinazar B. Namdas, Shih-Chun Lo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 11 号: 45 ページ: 15861-15872

    • DOI

      10.1039/d3tc02707d

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A polar transition of spontaneous orientation polarization in organic amorphous thin films2023

    • 著者名/発表者名
      Yuuhi Ueda, Masaki Tanaka, Hajime Nakanotani, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 833 ページ: 140915-140915

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2023.140915

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Double-locked narrowband hybrid locally-excited and charge-transfer emitter exhibiting amplified spontaneous emission2023

    • 著者名/発表者名
      Long Chen, Xun Tang, Ruihong Liu, Qi Zheng, Youjun Yu, Dingying Zhou, Shengyi Yang, Chihaya Adachi, Liangsheng Liao, Zuoquan Jiang
    • 雑誌名

      The Innovation Materials

      巻: 1 号: 2 ページ: 100026-100026

    • DOI

      10.59717/j.xinn-mater.2023.100026

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Anti-Stokes Luminescence in Multi-Resonance-Type Thermally-Activated Delayed Fluorescence Molecules2023

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Kohata, Hajime Nakanotani, Youhei Chitose, Takuma Yasuda, Youichi Tsuchiya, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 44

    • DOI

      10.1002/anie.202312326

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Abrupt exciton quenching in blue fluorescent organic light-emitting diodes around turn-on voltage region2023

    • 著者名/発表者名
      Shunta Kakumachi, Thanh Ba Nguyen, Hajime Nakanotani, Chihaya Adachi
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 471 ページ: 144516-144516

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.144516

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 高効率・長寿命青色OLEDのための新規HBL/ETL材料の素子評価2023

    • 著者名/発表者名
      桐山汐音、儘田正史、合志憲一、安達千波矢
    • 学会等名
      第36回有機EL討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 異常な熱挙動を示すTADF分子の発光メカニズムの解明2023

    • 著者名/発表者名
      水越啓斗、土屋陽一、笠僚宏、宮田潔志、恩田健、安達千波矢
    • 学会等名
      第36回有機EL討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 次世代有機光デバイスのための分子技術2023

    • 著者名/発表者名
      儘田正史
    • 学会等名
      RIMED 第25回研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ベンゾビスチアゾール誘導体のホウ素架橋と光学特性2023

    • 著者名/発表者名
      内田崚太、儘田 正史、畠山 琢次
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Highly efficient carbazole-based host material to improve molecular orientation for organic light-emitting diodes2023

    • 著者名/発表者名
      Bhagya Madushani, Masashi Mamada, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Effect of laser wavelength tunability by distributed feed-back resonator dimensions2023

    • 著者名/発表者名
      Buddhika Karunatiraka, Nobuhiro Takeishi, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Unique exciplex characteristics formed by simultaneous excitation of donor and acceptor units2023

    • 著者名/発表者名
      Tharindu P. B. Rajakarundu, Tang Xun, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Judicious Design of Pyridine-based Hosts for Stable and Low-driving Thermally Activated Delayed Fluorescence Organic Light-Emitting Diodes2023

    • 著者名/発表者名
      Yanmei Hu, Alexander Civil, Gerardus N. Iswara Lestanto, Youichi Tsuchiya, Chin-Yiu Chan, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Efficient Metal Free Deep Blue Multi Resonance Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter for High Performance Organic Light Emitting Diodes2023

    • 著者名/発表者名
      Rangani Wathsala Weerasinghe, Subeesh M. Suresh, Chin-Yiu Chan, Youichi Tsuchiya, Eli Zysman-Colman, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] NDI含有HOF構造の高導電特性 (High electrical conductivity of NDI-based HOF structure)2023

    • 著者名/発表者名
      今岡健太郎、Fabrice Mathevet、安達千波矢
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 有機熱電デバイスの原理検証と高性能化2023

    • 著者名/発表者名
      亀山真奈、今岡健太郎、安達千波矢
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 可溶性有機半導体レーザー材料の開発2023

    • 著者名/発表者名
      嘉屋有晟、Fabrice Mathevet、安達千波矢
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] マルチドナー型TADF分子における立体障害の効果2023

    • 著者名/発表者名
      矢田佐和子、儘田正史、安達千波矢
    • 学会等名
      化学関連支部九州合同大会2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Investigation of Functional Groups Effect on Multiple Resonance Terminal Emitter for Hyperfluorescence Organic Light-Emitting Diodes2023

    • 著者名/発表者名
      Chanhee Lee, Miho Jang, Chae Won Park, Hyung Suk Kim, Chin-Yiu Chan, Youichi Tsuchiya, Sae Youn Lee, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      KJF-ICOMEP 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Anti-Stokes luminescence using thermally activated delayed fluorescent molecules2023

    • 著者名/発表者名
      Shinataro Kohata, Hajime Nakanotani, Chihaya Adachi
    • 学会等名
      2023光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 青色蛍光OLEDの駆動電圧付近で生じる 急激な励起子消滅過程2023

    • 著者名/発表者名
      角町駿太、Thanh Ba Nguyen、中野谷 一、安達千波矢
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Abrupt exciton quenching in blue fluorescent organic light-emitting diodes around turn-on voltage region2023

    • 著者名/発表者名
      Shunta Kakumachi, Thanh Ba Nguyen, Hajime Nakanotani, Chihaya Adach
    • 学会等名
      A-COE2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 近赤外有機EL素子の進展2023

    • 著者名/発表者名
      中野谷一
    • 学会等名
      2023光化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] 有機半導体の開発と最新動向 第30章 有機半導体レーザー分子の耐久特性の向上2024

    • 著者名/発表者名
      儘田正史、安達千波矢、土屋陽一
    • 総ページ数
      9
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781317632
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2025-06-20  

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