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海洋生物を起源とする天然由来フェノール性臭素化合物の環境動態とヒト曝露評価

研究課題

研究課題/領域番号 23K11444
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分63030:化学物質影響関連
研究機関第一薬科大学

研究代表者

原口 浩一  第一薬科大学, 薬学部, 特別研究員 (00258500)

研究分担者 藤井 由希子  第一薬科大学, 薬学部, 准教授 (80733542)
小川 和加野  第一薬科大学, 薬学部, 教授 (90397878)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2025年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2024年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2023年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワード海藻 / 臭素化合物 / 環境動態 / リスク評価
研究開始時の研究の概要

本研究課題は、東アジアの海洋生物(海綿・海藻)を起源とするフェノール性臭素化合物(OH-PBDE)の環境動態ならびに食物連鎖によりヒトに曝露される実態とその影響評価を行う研究である。OH-PBDEの起源は海藻中の共生菌によると考えられているが、まだ特定されていない。OH-PBDEは生物濃縮性が強く、食物連鎖により食事経由でヒト血清にも残留しているため、OH-PBDEのヒト曝露評価を行う必要がある。また、本研究ではOH-PBDEのメチル化機構、脱メチル化機構を解明する。

研究実績の概要

海洋生物によるOH-/MeO-BDEsの生成機構について、特定の海洋生物がOH-/MeO-BDEsを産生することが知られてるが、その起源、食物連鎖経路、最終的な運命は不明な点が多い。本年度は、これらの一部を解明するために、魚介類を調査した。
①フィリピンのルソン島海域の二枚貝(Spondylus squamosus)から臭素化カテコール/グアヤコール、臭素化dihydroxy-BDEs、臭素化hydroxy-ジベンゾ-p-ダイオキシン(OH-BDsD)を検出し、定量した。未成熟期のS. squamosusでは、フェノール体の濃度は貝殻の高さが大きくなる(成長する)につれて減少し、そのメトキシ体が増加した。一方、臭素化カテコールは臭素化フェノールと縮合してdihydroxy-BDEsとなり、これが環状化してhydroxy-BDDsに変換される反応経路があると推測した。こうしてS.squamosusは、未成熟期の間にこれらの反応が進行し、最終的にdiMeO-BDEsやMeO-BDDとして生物濃縮することが示唆された。海藻が産生するOH-BDEsは、貝類から魚類への食物連鎖を経て、海産物の食事からヒトへ暴露されると考えられる。
②ベトナムのハイフォン沿岸の二枚貝(Periglypta puerpera)から、塩素化および臭素化dihyroxy-biphenyl (diOH-BB80)を数種検出した。ハイフォン海域周辺のキハダマグロでは、そのBr2Cl2-dimethoxy-BB80が検出されたため、これら食物連鎖により、海洋哺乳動物への蓄積が考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

東南アジアでのサンプル収集が困難になったため、これまでに収集保管している海産物について再分析を行っている。日本国内での海藻類は収穫期が地域によって異なるために時間を要し、データのとりまとめが遅れている。
抗菌活性に関するデータ取得、MeO-BDEなどの代謝(脱メチル化)に関する実験データのとりまとめが遅れている

今後の研究の推進方策

1)海藻が産出するOH-PBDEs の化学形態の探索を継続して行う
2)海藻OH-BDEの標準品(合成済み)および海綿から抽出したOH-BDEsを用いて、抗菌活性(メチシリン耐性黄色ブドウ球菌に対する効果など)を調べる。
3)国内で刈り取った海藻(ひじきなど)中のOH-BDE成分と加工市販品(乾燥ひじき、わかめ)成分についてその化学形態(メチル化体と脱メチル化体の有無)を比較する。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (6件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Levels and spatial profile of per- and polyfluoroalkyl substances in edible shrimp products from Japan and neighboring countries; a potential source of dietary exposure to humans2024

    • 著者名/発表者名
      Fujii Yukiko、Kato Yoshihisa、Miyatake Masayuki、Akeda Syunpei、Nagata Sigeru、Ando Junpei、Kido Katsumi、Ohta Chiho、Koga Nobuyuki、Harada Kouji H.、Haraguchi Koichi
    • 雑誌名

      Environment International

      巻: - ページ: 108685-108685

    • DOI

      10.1016/j.envint.2024.108685

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dietary Exposure to Dicofol, Endosulfan, and Naturally Produced Halogenated Bipyrroles: 24-hr Food Duplicate Surveys from Five Prefectures in Japan2023

    • 著者名/発表者名
      Fujii Yukiko、Harada Kouji H.、Kato Yoshihisa、Kimura Osamu、Endo Tetsuya、Haraguchi Koichi
    • 雑誌名

      Exposure and Health

      巻: Oct 17 号: 4 ページ: 989-999

    • DOI

      10.1007/s12403-023-00604-6

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 日本および周辺国沿岸部のエビ可食部中の有機フッ素化合物濃度2023

    • 著者名/発表者名
      加藤義久、藤井由希子、宮城香寛、岩村 昇、跡部一孝、原口浩一
    • 学会等名
      第2回環境化学物質3学会合同大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 甲殻類(エビ)食品における臭素系および塩素系化学物質の残留特性とヒト曝露評価2023

    • 著者名/発表者名
      城戸克己,藤井由希子,加藤善久,安藤順平,村山恵子,原口浩一
    • 学会等名
      フォーラム2023、衛生薬学・環境トキシコロジー学会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Levels and spatial profile of perflouroalkyl substances in edible parts of shrimp products from coastal areas of Japan and neighboring countries2023

    • 著者名/発表者名
      Yukiko Fujii, Yoshihisa Kato, Takahiro Miyagi, Shou Iwamura, Kazutaka Atobe, Sigeru Nagata, Junpei Ando, Chiho Ohta, Nobuyuki Koga, Koichi Haraguchi
    • 学会等名
      Dioxin2023, 43rd International symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metabolism of 2,2',4,4',6,6'-Hexachlorobiphebnyl by Rat, Guinea Pig and Human Liver Microsomes and Human Cytochrome P4502023

    • 著者名/発表者名
      Chiho Ohta, Yoshihisa Kato, Yukiko Fujii, Koichi Haraguchi, Osamu Kimura, Nobuyuki Koga
    • 学会等名
      Dioxin2023, 43rd International symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2024-12-25  

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