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微粒子ナノ構造化技術による燃料電池触媒層の細孔ネットワークエンジニアリング

研究課題

研究課題/領域番号 23K13590
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27010:移動現象および単位操作関連
研究機関広島大学

研究代表者

平野 知之  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (40963674)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2024年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2023年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード固体高分子形燃料電池 / 酸化物 / ナノ構造化 / 火炎法 / 火炎噴霧熱分解法 / 細孔制御 / 耐久性 / マクロポーラス微粒子 / 気相燃焼合成法 / エアロゾルプロセス
研究開始時の研究の概要

燃料電池技術のさらなる普及のために,固体高分子形燃料電池の活性と耐久性の向上が急務となっている。特に,燃料電池の耐久性向上のために,カーボンの代替材料として金属酸化物担体の開発が検討されており,カーボンを凌駕するガス拡散性と発電性能を付与させることが求められている。本研究では,触媒粒子をナノ構造化することによって微粒子形態を反映した細孔ネットワークを触媒層に形成し,燃料電池触媒として重要な因子であるガス拡散性と液体保持力・排出力を制御して,燃料電池としての耐久性と性能を向上させることを目的とする。

研究実績の概要

燃料電池技術のさらなる普及のために,固体高分子形燃料電池の活性と耐久性の向上が急務となっている。本研究では,触媒粒子をナノ構造化することによって微粒子形態を反映した細孔ネットワークを触媒層に形成し,燃料電池触媒として重要な因子であるガス拡散性と液体保持力・排出力を制御して,燃料電池としての耐久性と性能を向上させることを目的とする。2023年度は,(1)火炎法による導電性酸化物(アンチモンドープ酸化スズ)ナノ粒子の微細ナノ構造設計と,(2)FIB-SEM・TEM・X線CTを用いた細孔構造の三次元解析を行った。
(1)火炎法による導電性酸化物ナノ粒子の微細ナノ構造設計:本研究では酸化物ナノ粒子の凝集構造を利用した燃料電池触媒担体の開発を実施している。凝集体におけるナノ粒子間の空隙は,ガス拡散および生成水保持・排出のためのメソ孔として利用できる。ここでは,火炎法を用いることで,ナノ粒子間空隙構造をナノ粒子のサイズをシングルナノメートルオーダーで制御することを可能とした。バーナへの原料溶液供給速度を,従来の1/10以下とすることで,数ナノ程度の粒子も合成できた。
(2)FIB-SEM・TEM・X線CTを用いた細孔構造の三次元解析:微粒子のナノ構造化により形成された細孔のネットワーク構造を三次元的に解析するために,FIB-SEM・TEM・X線CTを用いたサンプルの観察を行った。FIB-SEMでは,高速かつ広範囲で触媒層を加工するためにはXeプラズマを使用し,ナノ粒子間隙を詳細に観察するためにはGaイオンを使用することが望ましいという結果を得た。TEM観察では,EDSトモグラフィーによる三次元元素分布解析を行い,妥当な構造を再構成することができた。また,触媒層中には凝集体間の空隙によって形成されるマクロ孔が確認されたため,ナノX線CTによる観察を行い,細孔の連通構造と屈曲率の計算を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

触媒層の細孔ネットワーク制御の鍵となるナノ粒子構造の微細制御を達成した。火炎法による微粒子構造の制御性は当初想定していたよりも高く,狙った粒子サイズ・凝集度を持つ目的材料を高い再現性のもとで生産可能となった。また,細孔のネットワーク構造を定量的に評価するための測定および解析手法を確立し,現在種々の材料に適用している。数ヶ月を要すると予想していたSEMおよびCT用のペレットサンプル作製と最適化についても1ヶ月で完了した。

今後の研究の推進方策

2024年度は,本年度得られたナノ粒子を使用してマクロポーラス構造や凝集構造を有するナノ構造化微粒子を合成し,電池性能と3次元細孔構造を評価する。また,細孔ネットワーク構造の定量化手法の最適化も引き続き実施する。具体的には,
(1)合成した粒子の工業利用を考慮して,スケールアップの実績がある火炎合成法を用いた多孔質粒子の合成を行う。また,実際に使用されている手法によって触媒層とデバイスを作製して,材料評価を行う。具体的には,触媒インクを転写する際に行う機械的圧縮操作が触媒層の細孔構造に与える影響を,電池性能と比較しながら評価する。
(2)本研究では,”火炎法による原子スケールでの材料構造制御”・”高温下流域での凝集プロセスによる微粒子ナノ構造制御”・”機械的圧縮後の触媒層構造制御”を一貫して行うことから,マルチスケールでの材料設計指針が必要となる。各スケールに応じた観察手法(TEM・SEM・CT)を用いて構造を定量化し,高耐久・高性能な燃料電池触媒の開発に向けて最適化を行う。特に,二次粒子の間隙で形成される細孔と,二次粒子内部の細孔を分離して議論することを試みる。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (12件) 図書 (1件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] Institut Teknologi Bandung/Institut Teknologi Sepuluh Nopember/University of Brawijaya(インドネシア)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 噴霧乾燥によるセルロースナノファイバーの微粒子化、ナノ構造制御,機能化2024

    • 著者名/発表者名
      Nur Syakirah Nabilah Saipul Bahri, 時津 菜穂, 平野 知之, 荻 崇
    • 雑誌名

      粉体工学会誌

      巻: 61

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 2.2.6 スプレードライを用いた粒子生成2023

    • 著者名/発表者名
      平野 知之、荻 崇
    • 雑誌名

      粉体工学会誌

      巻: 60 号: 8 ページ: 494-501

    • DOI

      10.4164/sptj.60.494

    • ISSN
      0386-6157, 1883-7239
    • 年月日
      2023-08-10
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Flame-Made Ir-IrO2/TiO2 Particles as Anode Catalyst Support for Improved Durability in Polymer Electrolyte Fuel Cells2023

    • 著者名/発表者名
      Ho Thi Thanh Nguyen、Hirano Tomoyuki、Narui Ryosuke、Tsutsumi Hiroshi、Kishi Miho、Yoshikawa Yusuke、Cao Kiet Le Anh、Ogi Takashi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 11 ページ: 6064-6071

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c00536

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tubular flame synthesis of alumina particles: Effect of the addition of energetic materials to precursors2023

    • 著者名/発表者名
      Tomoyuki Hirano、Norito Kadowaki、Akira Ichimiya、Ryosuke Narui、Takashi Ogi
    • 雑誌名

      Science and Technology of Energetic Materials

      巻: 84 号: 3-4 ページ: 40-44

    • DOI

      10.34571/stem.84.3-4_40

    • ISSN
      0368-5977, 1347-9466, 2434-6322
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Porosity Engineering of Pt-Loaded Nb-SnO2 Catalyst Layers in Polymer Electrolyte Fuel Cells2023

    • 著者名/発表者名
      Hirano Tomoyuki、Tsuboi Takama、Ho Thi Thanh Nguyen、Tanabe Eishi、Takano Aoi、Kataoka Mikihiro、Ogi Takashi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 24 ページ: 12364-12370

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c02165

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 固体高分子形燃料電池用Pt/Nb-SnO2触媒層の空隙設計2024

    • 著者名/発表者名
      平野 知之, 高野 葵, 片岡 幹裕, 荻 崇
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] One-Step Aerosol Synthesis of SiO2-Coated FeNi Particles by Using Swirler Connector-Assisted Spray Pyrolysis2024

    • 著者名/発表者名
      Eka Lutfi Septiani, Shunki Yamashita, Kiet Le Anh Cao, Tomoyuki Hirano, Nobuhiro Okuda, Hiroyuki Matsumoto, Yasushi Enokido, Takashi Ogi
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Controlling the magnetical responsiveness of cellulose nanofiber particles embedded with iron oxide nanoparticles2024

    • 著者名/発表者名
      Nur Syakirah Nabilah Saipul Bahri, Tue Tri Nguyen, 平野 知之, 松本 恒平, 渡邊 真衣, 森田 祐子, 荻 崇
    • 学会等名
      International chemical Engineering Symposium (IChES) 2024
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Production of silica-coated FeNi particles via aerosol process assisted by a swirling flow2024

    • 著者名/発表者名
      Eka Lutfi Septiani, 平野 知之, 奥田 修弘, 松元 裕之, 荻 崇
    • 学会等名
      International chemical Engineering Symposium (IChES) 2024
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 火炎法による燃料電池用触媒担体IrOx/TiO2粒子の合成と発電特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      鳴井 遼介,平野 知之,Ho Thi Thanh Nguyen,堤 裕司,岸 美保,吉川 裕亮,荻 崇
    • 学会等名
      第40回エアロゾル科学・技術研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 火炎法によるZnO@TiO2コアシェル粒子の合成と耐酸性評価2023

    • 著者名/発表者名
      平野 知之,荻 崇
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 三元触媒ナノ粒子のポーラス構造化と触媒性能評価2023

    • 著者名/発表者名
      山下 俊輝,Phong Hoai Le,Kiet Le Anh Cao,平野 知之,荻 崇
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Ir-IrO2/TiO2担体を用いた燃料電池用触媒の開発と高電位耐久性評価2023

    • 著者名/発表者名
      鳴井 遼介,平野 知之,Ho Thi Thanh Nguyen,堤 裕司,岸 美保,吉川 裕亮,荻 崇
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 火炎法によるIr/TiO2粒子の合成と固体高分子形燃料電池への応用2023

    • 著者名/発表者名
      鳴井 遼介,平野 知之,Ho Thi Thanh Nguyen,堤 裕司,岸 美保,吉川 裕亮,荻 崇
    • 学会等名
      粉体工学会2023年度秋期研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 火炎法による組成を制御した球状ガラス粒子の合成2023

    • 著者名/発表者名
      房谷 航大,平野 知之,水谷 和揮,加藤 貴久,荻 崇
    • 学会等名
      粉体工学会2023年度秋期研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 三元触媒ナノ粒子のポーラス構造化と触媒性能評価2023

    • 著者名/発表者名
      山下 俊輝,Phong Hoai Le,Kiet Le Anh Cao,平野 知之,荻 崇
    • 学会等名
      粉体工学会2023年度秋期研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] セルロースナノファイバー構成微粒子の架橋剤による耐水性の向上2023

    • 著者名/発表者名
      Nur Syakirah Nabilah Saipul Bahri,Tue Tri Nguyen,平野 知之,松本 恒平,渡邊 真衣,森田 祐子,荻 崇
    • 学会等名
      粉体工学会2023年度秋期研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [図書] 造粒プロセスの最適化と設計・操作事例集 セルロースナノファイバーの微粒子化2023

    • 著者名/発表者名
      荻 崇, Nur Syakirah Nabilah Saipul Bahri, 平野 知之 (分担執筆)
    • 総ページ数
      576
    • 出版者
      (株)技術情報協会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] 平野知之個人HP

    • URL

      https://tomoyukihirano.com/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] Thermal Fluid Materials Engineering Laboratory

    • URL

      https://www.hu-tme.com/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 導電性金属酸化物粒子及び電気化学反応用触媒粒子2023

    • 発明者名
      平野 知之,荻 崇 他
    • 権利者名
      平野 知之,荻 崇 他
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2023-04-13   更新日: 2024-12-25  

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