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マイクロ秒XAFSによる光触媒反応メカニズムの原子レベル追跡

研究課題

研究課題/領域番号 23K13597
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構

研究代表者

城戸 大貴  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 特別助教 (60906931)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2025年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2024年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
キーワードマイクロ秒XAFS / タイムスタンプXAFS / 光触媒 / 反応メカニズム追跡 / 電荷輸送 / 反応メカニズム
研究開始時の研究の概要

光触媒は、太陽光を用いて水から再生可能エネルギー源として注目されている水素を生み出すことができる魅力的な材料である。しかし、実用化のためにはさらなる高効率化が必要である。未だに明らかになっていない部分がある、原子レベルでの反応メカニズムを明らかにすることは、新たな触媒設計の指針を与えることができる。本研究では、マイクロ秒オーダーでの測定時間と測定信号を紐づけしてX線吸収分光測定を行う、タイムスタンプXAFSを確立し、原子レベルでの光触媒反応メカニズムを追跡し、メカニズムの記述を目指す。

研究実績の概要

本研究は、未だに解明されていない原子レベルでのマイクロ秒領域における、光触媒および助触媒の表面から反応物へ電荷が移動する過程を解明するための新しい手段、タイムスタンプXAFS法の開発を行い、マイクロ秒領域の時間分解XAFS測定法を確立することが目的である。そして、電荷輸送に伴う構造変化と化学反応を直接観察し、光触媒反応メカニズムの解明を目指す。初年度は、当初の計画通り、以下の項目を実施した。
・実験データ処理システムの構築:Pythonにてプログラムを作成した。タイムスタンプ測定によってDSPから生成されるバイナリデータをcsvファイルに変換できるようにした。変換したデータに対して任意の時間刻みを与えることで、時系列で分割してスペクトルを比較するプログラムも準備した。
・試料準備:試薬の購入を行った。酸化チタン光触媒に白金の担持をした。最初の段階として、試料をシリカと混ぜたペレットを作製した。
・実験システムの構築:パルスレーザーの納入と検出器系の準備を行った。レーザー光学系を準備し、X線の焦点とパルスレーザーの焦点がオーバラップするような実験系を準備した。X線検出系については、高エネルギー加速器研究機構のフォトンファクトリーで利用しているビームラインに備え付けの単素子SDDに、タイムスタンプ対応のDSPを用いることでタイムスタンプ測定を行うことができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度である本年度は、「実験データ処理システムの構築」・「実験システムの構築」・「試料準備」の3つを行う予定であった。実験システムに改良が必要であると考えられるが、当初予定していた内容は達成できており、高エネルギー加速器研究機構のフォトンファクトリーにおいて、11月と2月のマシンタイムで実験を開始できているため、おおむね順調である。

今後の研究の推進方策

今後の方策として、以下を進める予定である。
・スペクトルのS/N改善のために、多素子検出器に変更し、システムの最適化を行う。
・実験条件の最適化(試料濃度と励起光強度の最適化)を行い、光触媒反応に伴うXAFSの変化を得る・
・マイクロ秒領域のXAFS測定・解析を進め、光触媒反応メカニズムを解明する。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (1件)

すべて 2024

すべて 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件)

  • [雑誌論文] In situ pump-flow-probe XAFS study of photoexcited electron transfer over single atom-Pt/CoOOH photocatalysts2024

    • 著者名/発表者名
      Cheng Weiren、Kido Daiki、Niwa Yasuhiro、Bo Shuowen、Kimura Masao、Ota Ryo、Shibayama Tamaki、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 53 号: 1

    • DOI

      10.1093/chemle/upae012

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2024-12-25  

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