| 研究課題/領域番号 |
23K17662
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分13:物性物理学およびその関連分野
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| 研究機関 | 埼玉大学 |
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研究代表者 |
前田 公憲 埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (70229300)
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| 研究分担者 |
長嶋 宏樹 埼玉大学, 理工学研究科, 助教 (60814027)
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| 研究期間 (年度) |
2023-06-30 – 2026-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2025年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2024年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2023年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
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| キーワード | 電子スピン / 反応収量検出磁気共鳴 / ラジオ波 / 電子スピン共鳴 / 磁場効果 / スピン / 任意波形発生装置 / 量子制御 / RYDMR |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究ではラジカル対の化学反応に対するスピンコヒーレンスの利用に着目し，複雑なコヒーレンスを操作し制御する方法論の確立を目指す．
そのために（1）任意波形ラジオ波照射による反応操作とそれによるスピン相関の時間分解観測，（2）パルス磁場を駆使した磁場方向スイッチングによるスピン系のコヒーレント操作とその応答の実時間観測，(3)これらを測定をしつつ，制御理論や機械学習などの新しい計算方法の開発や，実験時におけるリアルタイムフィードバック波形制御へのチャレンジ，などを行う．従来の実験結果を解釈するための理論ではなく，スピンを操作して化学反応を操作しようとする着想自体が挑戦的かつ萌芽的である．
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| 研究実績の概要 |
すでに、ラジオ波による反応制御にトライする測定をすでに実施した。タンパク質中でのラジカル対、ミセル溶媒中のラジカル対において、すでに興味深い結果が得られた。任意波形発生装置を用いた、チャープ型パルス照射による化学反応に対する効果が、顕著に表れることを見出した。その一つはチャープRFパルスによる磁場掃引反応収量検出ESRスペクトルが、時間とともにシフトする事を観測することが出来、また周期的なチャープパルスを利用する事により、単周波数型の従来の化学反応収量検出ESR（RYDMR)と比べて著しく強い信号を得られることを確認した。この効果は、低磁場効果の領域まで及んでおり、チャープRFが極めて有効にスピン状態のミキシングを誘起している事を示している。これによりチャープ型パルスが多数の超微細結合状態とアクセスして、スピン選択的化学反応に影響する事を確認した。
パルス磁場を用いた測定も大きく進展した。低磁場効果の原因となるスピンダイナミクスと磁場スイッチングの寄与との関連を調べた結果、磁場スイッチング実験の結果が電子スピン系のデコヒーレンスに極めて敏感な応答を示すことが明らかとなった。しかし、低磁場効果はスピン運動の有無にかかわらずにある程度は観測されることが同時に明らかとなり、スイッチング実験はスピン系のコヒーレントなダイナミクスにアクセス可能な有効な手法であることも明らかとなった。
上記の２つを極めつつ、さらに化学反応の異方性との関連を電子スピンコヒーレンスの観点からより明らかにしていく。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究はAWGを用いた化学反応制御、ナノ秒磁場パルスを用いた測定の両面から低磁場領域での電子スピンダイナミクスとその化学反応との関連を調べるものである。初年度において、RFによる実験、ナノ秒磁場パルスによる実験システムがほぼ完成している。特にRFによる実験においては、AWGの応用の一つであるチャープ型ラジオ波を用いて、従来の単色がたの低磁場反応収量検出ESRを超える電磁波による化学反応制御観測に成功した。特に定常磁場による磁場効果とRF効果の測定を同時に行う事が出来た為、反応の低磁場効果、高磁場効果とそれに対するRFによる効果の双方を定量的に見ることが出来た。特にある比較的高磁場領域における、チャープRFによるスピンミキシングの増強効果が、低磁場効果領域に及んでいる事は、特筆に値する。パルス磁場による効果の測定も順調であり、多数の反応系における低磁場効果に対する逆磁場スイッチングから、低磁場領域でのスピン混合プロセスがどの程度コヒーレントに起こっているのか？という問題に迫りつつある。このように、それぞれのタイプの測定において、独立した重要な知見が得られており、理論的な考察やシミュレーション等を進めている。
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| 今後の研究の推進方策 |
RFパルスの実験と、AWGラジオ波による実験はどちらも低磁場領域でのスピンダイナミクスにせまる研究であり、それぞれにおいて関連した有力な情報が得られている。
今後サンプル等を交換して、両方の手法による測定から、関連性やスピンダイナミクス特にスピン系のコヒーレンスおよびデコヒーレンスについて、より詳細な知見を得ることを求めていく。同時に、コヒーレンスの直接観測を目指して、ドイツのLambert教授によるパンププッシュ測定用のサンプルの提供を受けている。現在それを用いつつRFやパルス磁場の効果を観測する手法を目指して、サンプル調製や光学システム等のチューニングを進めている。さらに、磁場方向ジャンプの実現に向けて、新しいパルサーの製作を続けている。新しい関連した展開として、同様の反応系において高磁場での反応収量検出ESR測定にも成功している。これらにより、低磁場と高磁場でのAWGによる反応制御における様相の違いに迫る事もできる。
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