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これまでにない先駆的な有機溶剤超ろ過膜法の創製による未来型化学プロセスの実現

研究課題

研究課題/領域番号 23K17846
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関神戸大学

研究代表者

松山 秀人  神戸大学, 先端膜工学研究センター, 教授 (50181798)

研究分担者 中川 敬三  神戸大学, 科学技術イノベーション研究科, 准教授 (60423555)
研究期間 (年度) 2023-06-30 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2025年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2024年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2023年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワード膜分離 / 有機溶剤超ろ過(OHF) / 有機溶媒逆浸透膜(OSRO膜)膜 / 複合膜 / ナノシート / 耐溶剤性OHF膜 / 有機溶媒分離
研究開始時の研究の概要

有機溶剤の分離・濃縮に多用される蒸留法は、多量の熱エネルギーを必要とする極めてエネルギー消費の大きいプロセスである。本研究では、大幅な省エネルギー化を目指して、膜による溶剤-溶剤間の分離を行う新規有機溶剤超ろ過膜法(Organic solvent Hyper Filtration; OHF)の確立を行う。このような溶剤-溶剤分離を可能にするOHF膜はこれまで世の中に無く、これが創製できれば、蒸留法を用いる旧来の化学プロセスを未来型の革新的化学プロセスに変革できる。

研究実績の概要

化学品製造プロセスにおいて有機溶剤の分離・濃縮に多用される蒸留法は、多量の熱エネルギーを必要とする極めてエネルギー消費の大きいプロセスである。本研究では、大幅な省エネルギー化を目指して、直接溶剤-溶剤間の膜分離を行う新規有機溶剤超ろ過膜法(Organic solvent Hyper Filtration; OHF)の創出を行う。OHF膜法では有機溶剤を液体のまま膜を透過させるため、圧倒的な省エネルギーが達成可能であり、蒸留法と比較して、所要エネルギーを1/100以下に削減が可能である。現在、分離緻密層として、新設計の界面重合ポリアミド中に二硫化モリブデン(MoS2)ナノシートを配向させることで溶剤の選択透過性と膜強度の両立を実現させた複合膜の作製を進めている。MoS2ナノシートは層間隔を架橋剤で精密に制御することで有機溶剤の選択透過パスとして用いることができ、分子ふるい効果による有機溶剤の選択分離が可能である。溶剤-溶剤分離を可能にするOHF膜はこれまで世の中に無く、これを創製することで、蒸留法を用いる旧来の化学プロセスを未来型の革新的化学プロセスに変革が可能になると期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

有機溶剤分離活性層として新規設計のポリアミド層中に二硫化モリブデン(MoS2)ナノシートを担持させ、ナノシート層間隔を架橋剤で精密に制御することで、分子ふるい効果による有機溶剤の選択透過パスとして利用する新規OHF膜の作製検討を行った。MoS2ナノシートは非常に新規性の高い材料であるため、まずMoS2ナノシートの調製およびその表面修飾の検討から開始した。MoS2ナノシートは、MoS2バルク結晶へのn-BuLiのインターカレーションによる液相剥離により調製した。その層間隔を制御するため、ヨード酢酸を利用したMoS2ナノシートの表面修飾を試みた。MoS2積層膜は、酢酸修飾MoS2ナノシートをポリエーテルスルホン支持膜上に加圧ろ過(1.5bar)することで作製した。XPSおよびXRD測定による解析により、ヨード酢酸がMoS2表面に共有結合的に修飾され、0.62nmの自由空間を有する積層構造が形成していることを確認した。MoS2表面を酢酸基によって修飾したことにより、乾燥操作や加圧下における液透過試験を行った場合においても積層構造は安定に保たれていることが確認された。

今後の研究の推進方策

2年目は、1年目に調製した酢酸修飾MoS2ナノシートを用いて界面重合ポリアミド層への導入を行い、複合膜化を検討する。その際、ナノシート表面にさらにアミノ基やCF3基の導入を試みる。アミノ基はポリアミド層中の遊離カルボキシ基と共有結合させて安定に担持させるためであり、CF3基はナノシート層間に露出させることで層間を疎水化し、有機溶剤パスとして有機溶剤透過を促進するためである。このようにして得られたOHF複合膜は、SEM、TEM、FT-IR、XPS、水接触角、ゼータ電位等の測定により膜のキャラクタリゼーションを行うとともに、トルエン/n-デカン混合溶液(芳香族/脂肪族)、ヘキサン/n-デカン混合溶液(脂肪族/脂肪族)およびo-キシレン/ p-キシレン混合溶液(パラ体/オルト体)等を用いて加圧ろ過分離実験を行い、有機溶剤分離性能を評価する。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (38件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 6件、 査読あり 9件) 学会発表 (27件) (うち国際学会 12件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Carbon nanotubes regulated polyamide membrane by intercalation to improve the organic solvent nanofiltration performance2024

    • 著者名/発表者名
      Luyao Deng, Ralph Rolly Gonzales, Wenming Fu, Guorong Xu, Qiangqiang Song, Ryosuke Takagi, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 216 ページ: 118582-118582

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2023.118582

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thin film composite membrane with improved permeance for reverse osmosis and organic solvent reverse osmosis2023

    • 著者名/発表者名
      Kecheng Guan, Shang Fang, Siyu Zhou, Wenming Fu, Zhan Li, Ralph Rolly Gonzales, Ping Xu, Zhaohuan Mai, Mengyang Hu, Pengfei Zhang, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 688 ページ: 122104-122104

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.122104

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Predicting the performance of organic solvent reverse osmosis membranes using artificial neural network and principal component analysis by considering solvent?solvent and solvent?membrane affinities2023

    • 著者名/発表者名
      Hossein Jalaei Salmani, Rifan Hardian, Hadi Kalani, Mohammad Reza Moradi, Hamed Karkhanechi, Gyorgy Szekely, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 687 ページ: 122025-122025

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.122025

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Organic solvent separation using carbon nanotube-interlayered thin film composite membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Luyao Deng, Ralph Rolly Gonzales, Wenming Fu, Guorong Xu, Ryosuke Takagi, Qiangqiang Song, Siyu Zhou, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 473 ページ: 145197-145197

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.145197

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Temperature-modulated formation of polyamide layer for enhanced organic solvent reverse osmosis (OSRO) performance2023

    • 著者名/発表者名
      Guorong Xu, Yu-Hsuan Chiao, Wenming Fu, Luyao Deng, Mengyang Hu, Kecheng Guan, Ralph Rolly Gonzales, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 682 ページ: 121793-121793

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121793

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] AF2400/polyketone composite OSRO membrane for organic solvent mixture separation2023

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoshiwaka, Tooru Kitagawa, Takuji Shintani, Keizo Nakagawa, Tomohisa Yoshioka, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 320 ページ: 124150-124150

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2023.124150

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Polyamide composite membrane with 3D honeycomb-like structure via acetone-regulated interfacial polymerization for high-efficiency organic solvent nanofiltration2023

    • 著者名/発表者名
      Wenming Fu, Luyao Deng, Mengyang Hu, Zhaohuan Mai, Guorong Xu, Yongxuan Shi, Kecheng Guan, Ralph Rolly Gonzales, Atsushi Matsuoka, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 679 ページ: 121711-121711

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121711

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Organic solvent reverse osmosis characteristics of TiO2-ZrO2-organic chelating ligand (OCL) composite membranes using OCLs with different molecular sizes2023

    • 著者名/発表者名
      Kitamura Shunsuke、Yoshioka Tomohisa、Nakagawa Keizo、Kitagawa Tooru、Okamoto Yasunao、Matsuoka Atsushi、Kamio Eiji、Matsuyama Hideto
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 315 ページ: 123576-123576

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2023.123576

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Osmotically assisted solvent reverse osmosis membrane for dewatering of aqueous ethanol solution2023

    • 著者名/発表者名
      Yu-Hsuan Chiao, Zhaohuan Mai, Wei-Song Hung, Hideto Matsuyama
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 672 ページ: 121434-121434

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121434

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 酸化グラフェン積層膜の有機溶剤ナノろ過特性に及ぼすポルフィリン修飾の影響2024

    • 著者名/発表者名
      前坂嘉人、中川敬三、Guan Kecheng、松岡淳、加藤典昭、岡本泰直、神尾英治、北河享、吉岡朋久、松山秀人
    • 学会等名
      第26回化学工学会学生発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機溶剤逆浸透分離のためのTiO2-ZrO2-OCL複合膜の開発2024

    • 著者名/発表者名
      松岡希, 吉岡朋久,中川敬三, 北河 享 松岡淳, 岡本泰直, 神尾英治, 松山秀人
    • 学会等名
      第26回化学工学会学生発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Enhancing organic solvent seperation performance by coating sulfonated polyaniline on polyimide membrane surface2024

    • 著者名/発表者名
      Shuai JIANG, Mengyang HU, Hideto MATUYAMA
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Research on high-performance organic solvent reverse osmosis based on polyamide membrane surface repair engineering2024

    • 著者名/発表者名
      Wenming FU, Mengyang HU, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Research on high-performance organic solvent reverse osmosis based on polyamide membrane surface repair engineering2024

    • 著者名/発表者名
      Zheng WANG, Keizo NAKAGAWA, Kecheng GUAN, Mengyang HU, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Tomohisa Yoshioka, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 分子動力学法によるフッ素含有ポリアミド有機溶剤逆浸透膜のモデル化2024

    • 著者名/発表者名
      西川天海, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人, 吉岡朋久
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 多孔性ポリケトン中空糸膜上への酸化グラフェン積層膜の作製と有機溶剤ナノろ過特性2024

    • 著者名/発表者名
      門口遥香, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人, 吉岡朋久
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] シリカ系中間層を用いたセラミック-ポリアミド複合逆浸透膜の作製2024

    • 著者名/発表者名
      和田遼太郎, 吉岡朋久, 中川 敬三, 北河 享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人
    • 学会等名
      化学工学会第89年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Osmotically Assisted Solvent Reverse Osmosis Membrane for Dewatering of Aqueous Ethanol Solution2023

    • 著者名/発表者名
      Yu-Hsuan Chiao, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      2023International Membrane Conference In Tiwan (2023 IMCT)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication of polyamide composite membrane via co-solvent enhance interfacial polymerization for efficient organic solvent nanofiltration2023

    • 著者名/発表者名
      Mengyang Hu, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Relationship between fluorine content of the polyamide membrane consisting of fluorine-based monomer and permeability of organic solvents2023

    • 著者名/発表者名
      Rikka KUBO, Wataru KUSHIDA, Atsushi MATSUOKA, Yasunao OKAMOTO, Tomohisa YOSHIOKA, Keizou NAKAGAWA, Hideto MTSUYAMA
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Osmotically Assisted Solvent Reverse Osmosis Membrane for Dewatering of Aqueous Ethanol Solution2023

    • 著者名/発表者名
      Yu-Hsuan CHIAO, Zhaohuan MAI, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ionic liquids separation from organic solvent using silicone-based composite membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Hana HOSOKAWA, Atsushi MATSUOKA, Yasunao OKAMOTO, Eiji KAMIO, Tomohisa YOSHIOKA, Keizo NAKAGAWA, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of graphene oxide structure on organic solvent nanofiltration performance in graphene oxide Laminar membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Yuto SEGAWA, Keizo NAKAGAWA, Yasunao OKAMOTO, Atsushi MATSUOKA, Eiji KAMIO, Toru KITAGAWA, Tomohisa YOSHIOKA, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Molecular simulation of organic solvent reverse osmosis separation phenomena in porous ceramic membranes2023

    • 著者名/発表者名
      Ayano Yamamoto, Tomohisa Yoshioka, Keizo Nakagawa, Yuto Ihara, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Molecular dynamics simulation study of polyamide membrane structures for organic solvent reverse osmosis (OSRO)2023

    • 著者名/発表者名
      Ami Nishikawa, Tomohisa Yoshioka, Keizo Nakagawa, Toru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication of laminar graphene oxide membrane on polyketone hollow fiber support for organic solvent nanofiltration2023

    • 著者名/発表者名
      Haruka Monguchi, Keizo Nakagawa, Tooru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama, Tomohisa Yoshioka
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of fluorine-containing polymer coating membrane for organic solvent reverse osmosis2023

    • 著者名/発表者名
      T. Kitagawa, Y. Yoshiwaka, T. Shintani, K. Nakagawa, Y. Okamoto, A. Matsuoka, E. Kamio, T. Yoshioka, H. Matsuyama
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Organic solvent nanofiltration/reverse osmosis characteristics of TiO2-ZrO2-organic chelating ligand (OCL) composite membranes2023

    • 著者名/発表者名
      Tomohisa Yoshioka, Shunsuke Kitamura, Ryosuke Iesako, Keizo Nakagawa, Tooru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancing Organic Solvent Reverse Osmosis Performance by Coating Fe3+/Tannic Acid on Polyamide Membrane Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Wenming FU, Mengyang HU, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Influence of carbon nanotube intermediate layer on organic solvent nanofiltration performance of polyamide membrane2023

    • 著者名/発表者名
      Luyao DENG, Ralph Rolly GONZALES, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] シリコーン複合膜を用いたイオン液体/有機溶媒分離に関する基礎的検討2023

    • 著者名/発表者名
      細川華, 松岡淳, 岡本泰直, 神尾英治, 吉岡朋久, 中川敬三, 松山秀人
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 計算機支援による多孔膜における混合有機溶剤混合液の濾過現象の解明2023

    • 著者名/発表者名
      山本彩乃, 吉岡朋久, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 酸化グラフェン積層膜における有機溶剤ナノろ過:グラフェン構造が膜性能に及ぼす影響2023

    • 著者名/発表者名
      瀬川祐翔, 中川敬三, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 北河享, 吉岡朋久, 松山秀人
    • 学会等名
      化学工学会第54回秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Enhancing Organic Solvent Reverse Osmosis (OSRO) Performance by Coating Fe3+/Tannic Acid on Polyamide Membrane Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Wenming FU, Mengyang HU, Hideto MATSUYAMA
    • 学会等名
      日本膜学会第45年会・膜シンポジウム2023合同大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Carbon nanotubes regulated polyamide membrane by intercalation to improve the organic solvent nanofiltration performance2023

    • 著者名/発表者名
      Luyao DENG, Ralph Rolly Gonzales, Hideto Matsuyama
    • 学会等名
      日本膜学会第45年会・膜シンポジウム2023合同大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Fabrication of laminar graphene oxide membrane with polyketone hollow fiber support and organic solvent nanofiltration2023

    • 著者名/発表者名
      Haruka MONGUCHI, Keizo NAKAGAWA, Tooru KITAGAWA, Yasunao OKAOTO, Eiji KAMIO, Hideto MATSUYAMA, Tomohisa YOSHIOKA
    • 学会等名
      The 12th International Conference on Separation Science and Technology (ICSST2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] 神戸大学 先端膜工学研究センター

    • URL

      http://www.research.kobe-u.ac.jp/eng-membrane/center/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] 神戸大学大学院工学研究科応用化学専攻 膜工学グループ

    • URL

      http://www2.kobe-u.ac.jp/~matuyama/cx14HP/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2023-07-04   更新日: 2024-12-25  

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