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巨大な熱電性能指数を生み出す複合材料効果の起源解明と超高効率熱電発電素子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 23K17963
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分36:無機材料化学、エネルギー関連化学およびその関連分野
研究機関豊田工業大学

研究代表者

竹内 恒博  豊田工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00293655)

研究期間 (年度) 2023-06-30 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2024年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2023年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
キーワード熱電材料 / 熱電発電 / 複合材料効果 / 銀カルコゲナイド / 銅カルコゲナイド / 巨大出力因子 / ゼーベック効果 / 格子熱伝導度 / 電子熱伝導度 / 化合物半導体
研究開始時の研究の概要

本研究では,構造相変態を示すCu2Seで観測される「巨大ゼーベック係数と金属伝導の両立を可能とする複合材料効果」の物理的機構を解明し,この効果を利用して,極めて高い変換効率で発電可能であること証明するとともに,実用的素子の作製により,熱電発電技術にブレークスルーを生み出すことを目的とする.この目的を達成するために,性能を最大化する条件の特定,イオン伝導の寄与の解明,実用化技術として必須となる人工複合材料の評価,および,最適素子構造の提案・試作および素子性能評価を行う.

研究実績の概要

本研究では,研究代表者が近年Cu2Seで観測した「巨大ゼーベック係数と金属伝導の両立を可能とする複合材料効果」の物理的機構を解明し,この効果を利用して,極めて高い変換効率で発電可能であること証明するとともに,実用的素子の作製により,熱電発電技術にブレークスルーを生み出すことを目的にしている.
2023年度に実施した研究では,Agサイトを微量のCuで部分置換することで,Ag2Sで観測される巨大な無次元性能指数が発現する温度領域(400-440K)を,水の沸点を含む(370K-410K)にまで低下させることに成功した.この成果により,水を作動流体とする熱交換器へのAg2S熱電材料で構成される熱電発電素子の適用が期待できるようになった.また,Ag2Sから直接的に発電ができることも実験的に確認した.
単一の材料で相変態を利用する場合には,応用への制約が大きいことから,絶縁体的材料と金属適材量からなる複合材料を人工的に作成し、同様の効果が得られるか調査を実施した.その結果,Ag2SやCu2Seで確認したほど大きくはないものの,ZTの増大を観測した.このことから,動作温度領域をさらに広げることができると判断した.
さらに,絶縁体的基板上に非晶質金属酸化物を蒸着した膜において,ZT=6 を観測した.この効果もまた,絶縁体と金属相の複合材料効果であると考察した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2023年度に行った研究では,巨大な無次元性能指数を生み出す複合材料効果について,その発現機構を考察し,その結果を用いて複数の材料系に対して複合材料効果の発現を調べている.材料を作製し,それらの熱電物性を測定したところ,Cu2SeやAg2Sにて観測した複合材料効果を観測することに成功した.Cu2SeやAg2Sの場合,相変態を利用して材料内に高温相と低温相を共存させるが,この構造を人工的に作り出せることが明らかになったことから,素子の設計の自由度が著しく増大した.
また,すでに大きなZTが得られることを報告しているAg2Sについては,Agサイトを微量のCuで部分置換することで,Ag2Sで観測される巨大な無次元性能指数が発現する温度領域(400-440K)を,水の沸点を含む(370K-410K)にまで低下させることに成功し,この成果により,水を作動流体とする熱交換器へのAg2S熱電材料で構成される熱電発電素子の適用が期待できるようになった.
同様に,Ag2Sから直接的に発電ができることも実験的に確認した.
上述したように,研究は計画通り順調に進んでいると言える.

今後の研究の推進方策

2024年度には人工的に作製した複合材料において,より大きな熱電無次元性能指数ZTが得られることを実証し,素子の試作まで行えると考えている.
巨大な熱電無次元性能指数ZTを得るための条件が明らかになりつつあることから,それらの完全な解明を目指した研究を展開する.また,得られる知見を最大限に利用することで,無害で安価な材料系に於て,巨大な熱電無次元性能指数ZTを観測できると考えている.

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 3件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] Composition, time, temperature, and annealing-process dependences of crystalline and amorphous phases in ductile semiconductors Ag2S1-xTex with x = 0.3-0.62024

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, K. Hirata, M. Matsunami, and T. Takeuchi
    • 雑誌名

      AIP Advanes

      巻: 14 号: 1 ページ: 015303-015303

    • DOI

      10.1063/5.0180950

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Improvement of thermoelectric performance of flexible compound Ag2S0.55Se0.45 by means of partial V-substitution for Ag2023

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, S. Singh, I. Yamazaki, K. Hirata, A. K. Ang, M. Matsunami, and T. Takeuchi
    • 雑誌名

      AIP Advanes

      巻: 13 号: 12 ページ: 125206-125206

    • DOI

      10.1063/5.0171888

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Reduction of working temperature for the large magnitude in thermoelectric dimensionless figure of merit of Ag2-xCuxS2023

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, G. Kim, K. Murase, S. Singh, K. Hirata, D. Byeon, M. Matsunami, and T. Takeuchi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 号: 11 ページ: 111002-111002

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad0579

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermoelectric performance of Fe2V0.9W0.1Al thin films deposited on n-type Si substrates2023

    • 著者名/発表者名
      F. Machda, S. Singh, K. Kuga, A. K. R. Ang, M. Matsunami, and T. Takeuchi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 号: 5 ページ: 055502-055502

    • DOI

      10.35848/1347-4065/accfd7

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of Cu2Se/Ag2(S,Se)-Based Monolithic Thermoelectric Generators for Low-Grade Waste Heat Energy Harvesting2023

    • 著者名/発表者名
      A. K. R. Ang, I. Yamazaki, K. Hirata, S. Singh, M. Matsunami, and T. Takeuchi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials Interfaces

      巻: 15 号: 40 ページ: 46962-46962

    • DOI

      10.1021/acsami.3c09823

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Optimization of device parameters in the chalcogenide-based multilayer monolithic thermoelectric generators2023

    • 著者名/発表者名
      Artoni Ang, Itsuki Yamazaki, Saurabh Singh, Masaharu Matsunami, Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] A guiding principle constructed on the basis of considerations about electronic structure and phonon dispersion for developing high-performance thermoelectric materials and recent progress achieved with it2023

    • 著者名/発表者名
      Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Low temperature sintering of chalcogenide-based monolithic thermoelectric generators for energy harvesting applications2023

    • 著者名/発表者名
      Artoni Roquero Ang, Itsuki Yamazaki, Saurabh Singh, Masaharu Matsunami, Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhanced power generation in Silver Chalcogenide subjected to Unusual Heating2023

    • 著者名/発表者名
      Anoop Mampazhasseri Divakaran, Kim Gareoung, Masaharu Matsunami, Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Large Thermoelectric Power Generation in Ag2S - Composite Effect of Spatially Separated Layers of Low- and High-Temperature Phases2023

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Sato, Anoop Mampazhasseri Divakaran, Gareoung Kim, Koki Murase, Saurabh Singh, Keisuke Hirata, Dogyun Byeon, Masaharu Matsunami, and Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      SSDM2023: 2023 International Conference on Solid State Devices and Materials
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Reduction of working temperature for the large magnitude in thermoelectric dimensionless figure of merit of Ag2-xCuxS2023

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Sato, Tsunehiro Takeuchi
    • 学会等名
      The 39th Annual International Conference on Thermoelectrics (ICT 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [産業財産権] 非晶質相の形成に因る熱電特性の飛躍的向上2024

    • 発明者名
      廣瀬光太郎,足立真寛,竹内恒博
    • 権利者名
      廣瀬光太郎,足立真寛,竹内恒博
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-026512
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 酸素とバナジウムの結合が強い高性能非晶質相熱電材料2024

    • 発明者名
      廣瀬光太郎,足立真寛,竹内恒博
    • 権利者名
      廣瀬光太郎,足立真寛,竹内恒博
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-026511
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 熱電素子及びその製造方法2024

    • 発明者名
      藤田利晃,松永卓也,竹内恒博
    • 権利者名
      藤田利晃,松永卓也,竹内恒博
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2024-031689
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

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公開日: 2023-07-04   更新日: 2024-12-25  

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