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高温プロセス由来の水銀蒸気の排出制御システムの開発

研究課題

研究課題/領域番号 23K18529
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分64:環境保全対策およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

坪内 直人  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (90333898)

研究期間 (年度) 2023-06-30 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2024年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2023年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
キーワード環境技術 / 環境対応 / 有害化学物質 / 表面・界面物性
研究開始時の研究の概要

本研究では、化石資源の燃焼や廃棄物の焼却に基因する水銀の問題の解決を目指し、塩素で表面修飾した炭素質物質を用いる安価な水銀蒸気除去システムの開発を行う。初年度は提案する除去法の開発原理を確立するために必要な要素技術(高表面積・高活性サイト数の炭素質物質の調製や塩素で表面修飾した炭素ベース水銀吸着剤の製造)に関する研究を行い、最終年度は得られた結果に基づき実際の排ガス組成中での最適除去条件を明らかにする。また、水銀除去剤の再生法を確立する。最終的には、世界で最も厳しい水銀排出規制(カナダの3μg/kWh)を満足する除去技術を提案する。

研究実績の概要

日本の鉄鋼業のHg排出ポテンシャルは、国内の総Hg排出量の30~40%%を占め、その大部分はコークス炉と焼結機の運転に基因する。そのため、環境調和型製鉄プロセスの開発には、石炭と鉄鉱石の加熱過程におけるHgの発生挙動の解明とケミストリーに基づいたHg吸着除去剤の開発が重要である。
そこで令和5年度は、鉄鉱石の加熱時におけるHgの脱離を明らかにするため、連続抽出法と昇温脱離測定の組み合わせにより、鉄鉱石中のHgの存在形態と加熱時の揮発Hg種の検討を行った。連続抽出で得られた各フラクション中のHgの存在割合は鉱石種に依存した。インドネシア産鉱石の連続抽出から得られたフラクションの昇温脱離を行った結果、水可溶なHgは低温および高温域で脱離するHg種から構成されており、少なくとも7つの種に分類された。そのうちの1形態はHgCl2である可能性がモデル化合物の昇温脱離結果との比較から推測された。一方、AcOH/HClとKClに溶解するHg種は、各々300~600℃と500~850℃の温度域に2つの脱離ピークを与えた。HNO3可溶Hg種は主に750~850℃で放出されるHgであった。HCl/HNO3可溶Hgは600~900℃で脱離し、少なくとも3種のHg種から構成されていた。上記各フラクションの昇温脱離で得られた情報から用いた5種の鉄鉱石のHg脱離挙動を波形分離した結果、いずれの試料においても950℃までに揮発するHgは大部分が水可溶Hg種であることが見出された。
本成果は、鉄鋼産業のみならず環境問題として顕在化しつつある微粉炭燃焼や廃棄物焼却からのHgの排出量極小化技術の開発やSDGsの達成に直結すると期待され、その社会的意義は非常に大きい。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

令和5年度は、化学的連続抽出法と昇温脱離法を高度に組み合わせる独自の手法でHgの存在状態と排出Hg形態の関係を明らかにした。このように、本課題研究は順調に進展しており、本成果は令和6年度に取り組むHg吸着除去剤開発の指針となる。

今後の研究の推進方策

本申請者の研究に依ると、HgとClは容易に反応する。従って、炭素表面に化学的に安定なC-Cl結合を有する炭素質物質を製造できれば、既設設備では取り除けない金属HgをHgCl2として固定化できると期待できる。
そこで令和6年度は、塩素で表面修飾した炭素ベース水銀吸着剤の製造に取り組む。実験では、安価な低品位褐炭から製造した炭素質物質を既設の石英製ガス流通式固定床反応器に充填したのち、100~1000ppmHCl/HeやCl2/Heを流通させ、Clを表面にドープした炭素質物質を製造する。調製した吸着剤の性能評価には、既設の固定床と流動床反応器を使用する。焼結機ガスやコークス炉ガス中のHgの化学形態は、金属Hg、酸化水銀(HgO)ならびにHgCl2に大別されるので、反応器内に充填した吸着剤上に、Hg発生器を用いて5~100ppbの 金属Hg/He、HgO/HeおよびHgCl2/Heを流通し、出口ガスを可搬式煙道ガス水銀連続測定計でオンライン分析する。実験では温度・空間速度・Hg濃度をパラメータとして変化させる。また、実際の排ガスを模擬した雰囲気(例えばH2が50%、CH4が30%、COが5%、CO2が5%、H2Oが5%のN2バランスガス)をマスフローコントローラーで調製し、このような雰囲気下でのClドープ炭素質物質のHg吸着性能に及ぼす共存ガス成分の影響を検討する。これらのガス成分の濃度変化は、高速GC・光音響式マルチガスモニター・ガス検知管などを用いて測定し、さらに、気相中と固相中のHgの分析も推し進め、以上を総合して吸着剤の性能と寿命を決定する支配要因(例えばSO2やH2Oの濃度など)を明確にする。くわえて、石炭やバイオマスのガス化施設で発生する塩素濃縮チャーの水銀吸着剤への転換利用に関する研究も推し進める。

報告書

(1件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 研究成果

    (3件)

すべて 2023 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Mercury Chemistry in Coal Conversion and Steel Making Processes2023

    • 著者名/発表者名
      Naoto Tsubouchi, Enkhsaruul Byambajav
    • 雑誌名

      Proceedings of the 5th JIE Hokkaido Branch Seminar on Clean Coal Technology

      巻: 5 ページ: 11-15

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際共著
  • [学会発表] Mercury Chemistry in Coal Conversion and Steel Making Processes2023

    • 著者名/発表者名
      Naoto Tsubouchi, Enkhsaruul Byambajav
    • 学会等名
      The 5th JIE Hokkaido Branch Seminar on Clean Coal Technology
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] エネルギー変換システム設計研究室ホームページ

    • URL

      https://chemeng-hokudai.jp/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

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公開日: 2023-07-04   更新日: 2024-12-25  

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