| 研究課題/領域番号 |
23K19174
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| 研究種目 |
研究活動スタート支援
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
0401:材料工学、化学工学およびその関連分野
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
山崎 智之 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (20981690)
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| 研究期間 (年度) |
2023-08-31 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2024年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
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| キーワード | ヒドリドイオン伝導体 / プロトン伝導体 / 混合伝導体 / メモリスタ / メモリスタ素子 / 水素吸蔵 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
イオンの出し入れで電気伝導度を自在にチューニングできる材料は、連続的に変化する伝導度に対応して多くの情報を記憶できるメモリスタ素子へと応用できる。本研究では、水素のアニオンであるヒドリドイオン(H-)の高い伝導性を有する希土類酸水素化物(REH3-2xOx)に着目し、H-の出し入れで動作する新たなメモリスタ素子の創製に挑む。特に、このような素子の大気中での安定動作に必要となる、H-を素子内に閉じ込め、かつ、REH3-2xOxと、H-を自在にやり取りできる水素リザーバー電極材料の探索を行う。
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| 研究実績の概要 |
希土類酸水素化物からの水素イオンの出し入れに伴う電気伝導度の変化をメモリスタ素子への応用展開に向けて、本年度は以下の２点に関して研究を進めた。
1．希土類酸水素化物のイオン輸送特性の評価
2. 水素を結晶中に取り込み、かつ、水素と電子の混合伝導性を発現する水素リザーバー材料の探索
項目1に関しては、ランタン酸水素化物 (LaH3-2xOx)にPd電極を付けて、水素濃淡電池の起電力測定により、ヒドリドイオン輸率の評価を行った。LaH3-2xOx中ではヒドリドイオンの他に、正の電荷をもつキャリアの伝導を示唆する結果が得られた。LaH3-2xOx中を伝導する正の電荷をもつキャリアとして、プロトンか電子ホールが考えられる。これらの伝導キャリアは、起電力測定の結果では切り分けることが難しいため、LaH3-2xOxへの印加電流に対する水素透過量を測定（電気化学的水素ポンプ測定）し、ヒドリドイオン以外の伝導キャリア同定を遂行中である。
項目2に関しては、プロトン密度が10^22cm^-3を超えるインジウム酸水酸化物に着目し、水素気流下で過剰にその結晶中に水素が取り込まれることを見出した。その際、電気伝導度が125℃付近で７桁増大し、かつ、温度に関して可逆的に伝導度が変化することが明らかとなった。また、高温ラマン測定やプロトンNMRの結果から、この電気伝導度のジャンプとともに、インジウム酸水酸化物中のプロトンが近接する酸化物イオンの束縛から外れ、自由に動き回り始めることを発見した。酸水酸化物のこのような特性は従来報告がなく、結晶格子中への過剰水素の導入により引き起こされる新しい現象の発見である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度は大気不安定な希土類酸水素化物を大気非曝露で合成する装置を立ち上げ、その電気化学測定まで行う環境を整えた。また、水素雰囲気下におけるインジウム酸水酸化物の興味深い特性も見出し、次年度に水素リザーバー材料としての特性を評価できる段階に来ている。
メモリスタ素子の作製においては、これらの材料の薄膜化が必須であるが、この点に関してもスパッタチャンバーの立ち上げが概ね完了しており、薄膜の作製にスムーズに移行することができる。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度はLaH3-2xOxの混合伝導性について明らかにしたが、ヒドリドイオン以外の正電荷をもつキャリア種の同定には至っていない。今後は、電気化学的水素ポンプ法により、ヒドリドイオン以外の伝導キャリアの同定を試みる。この水素ポンプ装置についても今年度までに立ち上げを完了しており、すでに実験を始めていることから、早期に結果が得られると期待している。
インジウム酸水酸化物の水素と電子の混合伝導性についても、同様の水素ポンプの測定によって、水素の拡散係数を評価し、論文としてまとめる予定である。
来年度はこれらの材料を薄膜化および積層化し、電圧印加時の抵抗変化特性を評価する予定である。
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