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3パルス型フェムト秒時間分解分光による電荷ガラス転移における動的不均一性の探索

研究課題

研究課題/領域番号 23K22433
補助金の研究課題番号 22H01162 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
研究機関北海道大学

研究代表者

土屋 聡  北海道大学, 工学研究院, 助教 (80597633)

研究分担者 戸田 泰則  北海道大学, 工学研究院, 教授 (00313106)
谷口 弘三  埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (50323374)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2024年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2023年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 11,960千円 (直接経費: 9,200千円、間接経費: 2,760千円)
キーワード電荷ガラス / 有機導体 / ポンププローブ分光 / 超高速ダイナミクス / ポンププローブ時間分解分光 / 時間分解分光 / 動的不均一性
研究開始時の研究の概要

本研究の目標は、現代物理学最大の未解決問題である「ガラス転移」の解明である。そのために近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機伝導体で発現する電荷ガラスを研究対象とし、ガラス転移解明の鍵を握る「動的不均一性」に関する知見を得ることを目的とする。本研究では電子系のみを瞬時励起可能なフェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を基礎とした、3パルス型ポンププローブ分光による電荷ガラス形成の実時間観測に挑戦する。そのために2パルス型ポンププローブ分光により、電荷ガラスを光キャリアダイナミクスの観点から特徴づけ、ガラス形成に対するフラストレーション効果、電子相関効果に対する知見を得る。

研究実績の概要

本研究の最終目標である「ガラス転移の解明」に向けて、近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機分子結晶の電荷ガラス状態を研究対象とし、フェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を実施し、ガラス転移に対する新たな知見を得ることを目的とする。
2年目は初年度に得たガラス状態を特徴付ける緩和ダイナミクスの普遍性を調査した。まず初年度に測定したtheta-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4、theta-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4、ZnをCoに置換したtheta-(BEDT-TTF)2RbCo(SCN)4、theta-(BEDT-TTF)2CsCo(SCN)4に注目した。これらCo塩の基礎物性はRb塩と非常によく似ていることがわかっており、Rb塩と同様の電荷秩序、電荷ガラスを特徴付ける光誘起キャリアダイナミクスが観測されることが期待される。Co塩において2パルス型ポンププローブ分光測定を実施したところ、Rb塩とどうようの傾向のダイナミクスが観測され、普遍性があることが確認できた。
また電荷秩序を特徴付けるダイナミクスが他の物質でも観測されるか探るため、alpha-(BEDT-TTF)2I3、alpha-(BETS)2I3においても測定を行った。これまでの研究からalpha-(BEDT-TTF)2I3では低温で電荷秩序に相転移し、alpha-(BETS)2I3は電荷秩序ではない絶縁体に転移することがわかっているため、これら2物質での結果を比較することで、電荷秩序を特徴付けるダイナミクスの普遍性についての知見が得られると考えた。測定の結果、電荷秩序を示すalpha-(BEDT-TTF)2I3ではtheta塩の電荷秩序と同様のダイナミクスが観測され、alpha-(BETS)2I3では、電荷秩序とは異なるダイナミクスが観測された。このことから電荷秩序ダイナミクスの普遍性を確認することができた。この成果の一部は論文として出版した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

3パルス型ポンププローブ分光を実施するため、「電荷秩序状態」と「電荷ガラス状態」のダイナミクスを明確化し、更に普遍性を確かめる必要があった。これまでのCo塩、alpha塩での測定により、「電荷秩序状態」と「電荷ガラス状態」のダイナミクスの普遍性を確認することができた。さらに一部の成果は論文として発表できたので、2年目の目的はおおむね達成されたと考えている。

今後の研究の推進方策

2年目は主に電荷秩序に特徴的なダイナミクスを確立し、その普遍性を確認することができた。これを踏まえ、3年目は電荷ガラスに特徴的なダイナミクスの普遍性を確立することを目指す。そこでtheta-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4を急冷して得られる電荷ガラスに対して測定を行う。theta-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4はtheta-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4と比べると、結晶格子(三角格子)の正三角形性が小さく(二等辺三角形)、電子相関の幾何学的フラストレーション効果が弱いと考えられている。このような系の電荷ガラスは、フラストレーション効果が強い系(Cs塩)の電荷ガラスとどのような違いがあるのか、普遍性はあるのか、2パルス型ポンププローブ分光により調査する。
また電子相関を変化させたとき、電荷ガラスのダイナミクスがどう変化するかを調査するため、外部圧力下でのポンププローブ分光測定を目指す。この測定では結晶格子(三角格子)を保ったまま有効的な電子相関を変化させることができるので、電荷ガラスを電子相関の観点から調査することができる。そのため、圧力セルを用いた測定系を整備し、その基礎特性を調査する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Ultrafast Pump-Probe Spectroscopy in Organic Dirac Electron Candidate α-(BETS)2I32023

    • 著者名/発表者名
      Tsuchiya Satoshi、Katsumi Masato、Oka Ryuhei、Naito Toshio、Toda Yasunori
    • 雑誌名

      Condensed Matter

      巻: 8 号: 4 ページ: 88-88

    • DOI

      10.3390/condmat8040088

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effects of Molecular Substitution in Organic Conductors α-(ET)2I3 and α-(STF)2I3 Studied by Polarized Femtosecond Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Tsuchiya Satoshi、Kanai Naoki、Oka Ryuhei、Naito Toshio、Toda Yasunori
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 92 号: 9

    • DOI

      10.7566/jpsj.92.094703

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Probing uniform and nonuniform charge ordering with polarized femtosecond optical pulses in geometrically frustrated θ-(BEDT- TTF) 2 M Zn (SCN) 4 (M= Rb, Cs)2023

    • 著者名/発表者名
      Nakagawa K.、Tsuchiya S.、Taniguchi H.、Toda Y.
    • 雑誌名

      Physical Review Research

      巻: 5 号: 1 ページ: 013024-013024

    • DOI

      10.1103/physrevresearch.5.013024

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 電荷ガラス物質theta-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)2おける光誘起キャリアダイナミクスにおける光誘起キャリアダイナミクス2024

    • 著者名/発表者名
      和田侑万、土屋聡、谷口弘三、戸田 泰則
    • 学会等名
      第59回応用物理学会北海道支部/第20回日本光学会北海道地区合同学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 偏光分解ポンププローブ分光法を用いたtheta-(BEDT-TTF)2CsCo(SCN)4における電荷ガラスの研究2024

    • 著者名/発表者名
      和田侑万、土屋聡、谷口弘三、戸田 泰則
    • 学会等名
      日本物理学会2024年春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Ultrafast pump-probe spectroscopic study of low-temperature phases in organic Dirac electron systems2023

    • 著者名/発表者名
      S. Tsuchiya, N. Kanai, M. Katsumi, R. Oka, T. Naito and Y. Toda
    • 学会等名
      International Conference of Superstripes 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Temperature dependence of photoinduced carrier dynamics in the charge glass candidate theta-(BEDT-TTF)2CsCo(SCN)22023

    • 著者名/発表者名
      Y. Wada, S. Tsuchiya, H. Taniguchi, and Y. Toda
    • 学会等名
      International Conference on Quantum Liquid Crystals 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ultrafast pump-probe reflectivity study in the normal state of quarter-filled organic superconductor2023

    • 著者名/発表者名
      S. Tsuchiya, H. Wada, J. A. Schlueter, and Y. Toda
    • 学会等名
      International Conference on Quantum Liquid Crystals 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A glassy structural transition in a charge-frustrated organic conductor probed by polarized femtosecond spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      S. Tsuchiya, K. Nakagawa, H. Taniguchi, and Y. Toda
    • 学会等名
      9th International Discussion Meeting on Relaxations in Complex Systems
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ポンププローブ分光で探るディラック電子系物質alpha-(BETS)2I3の低温における電気抵抗上昇の起源2023

    • 著者名/発表者名
      土屋聡、勝見将人、岡竜平、内藤俊雄、戸田泰則
    • 学会等名
      第78回日本物理学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 応用物理学専攻 光物性工学研究室 土屋聡ウェブサイト

    • URL

      https://www.eng.hokudai.ac.jp/labo/optphys/exp/v2_2019-/tuti-index.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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