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ゲル弾性論の構築:負のエネルギー弾性とネットワークトポロジーの寄与の解明

研究課題

研究課題/領域番号 23K22458
補助金の研究課題番号 22H01187 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分13040:生物物理、化学物理およびソフトマターの物理関連
研究機関東京大学

研究代表者

作道 直幸  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (50635555)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
16,510千円 (直接経費: 12,700千円、間接経費: 3,810千円)
2024年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2023年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2022年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
キーワード高分子ゲル / エントロピー弾性 / 負のエネルギー弾性 / ゴム弾性 / ゲル弾性 / 弾性率 / エネルギー弾性 / ネットワークトポロジー / ハイドロゲル / 粘弾性固体 / 亀裂進展 / イオンゲル
研究開始時の研究の概要

最近、研究代表者らは、ゼリー・ソフトコンタクトレンズなどの高分子ゲルの弾性率(かたさ、やわらかさ)に、溶媒由来の「負のエネルギー弾性」が存在することを発見した。ゲルに外力を加えて変形すると高分子網目の部分鎖が引き延ばされ復元力(エントロピー弾性)が生じると同時に、溶媒と鎖の相互作用により復元力と反対向きの力(負のエネルギー弾性)も発生し、ゲルが大幅に柔らかくなるという発見である。本研究では、実験・理論・数値計算により、負のエネルギー弾性の普遍性と発現機構を解明する。また、網目のトポロジーの影響を調査することで、弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにする。

研究実績の概要

本研究の目的は、高分子ゲル(例えば、ゼリー、ソフトコンタクトレンズ)の弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにすることである。今年度は、以下の研究を行った。(1) 均一な網目構造を持つハイドロゲルを用いて、高分子網目構造のトポロジーの影響を調査した。昨年度までに調査した、架橋点が三分岐のゲルと四分岐のゲルに加えて、架橋点が六分岐のゲルと八分岐のゲルを新たに調査し、分岐数によらない普遍的な物理法則を明らかにした。
(2) フリーラジカル重合によって合成した不均一な網目構造を持つゲルにおいても、高分子濃度と架橋剤濃度の変調による負のエネルギー弾性の変化が、均一なゲルの法則と一致することを発見した。
(3) 負のエネルギー弾性の弾性率全体に占める割合は、調整状態と膨潤状態(溶媒を吸った状態)の両者で不変であることを発見した。
(4) 昨年度までに、斥力相互作用する自己排除ウォークを用いて「負のエネルギー弾性」の分子論的な起源を説明することに成功していた。今年度は、斥力相互作用するランダムウォーク(Domb-Joyce模型)でも、同様に起源を説明できることを発見した。(1)から(4)の成果については、それぞれ来年度に原著論文を国際学術誌に投稿予定である。
(5) PEGハイドロゲルの全原子分子動力学シミュレーションにおいても、負のエネルギー弾性が見られることを実証し、国際学術誌から原著論文を出版した。
(6) ゲルやゴムなどの粘弾性ソフトマターにおいて、遅い亀裂進展では亀裂形状は放物線形状であるが、速い亀裂進展では先端が尖る。この現象の起源を、線形粘弾性モデルを用いた粘弾性体の亀裂進展の問題を適切な近似の元で数学的な解析解を得ることで、数学的に明らかにした。原著論文を著名な国際学術誌に投稿し、プレプリントを公開した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

研究実績の概要に記載の通り、6つの方向性の研究を行い、それぞれで大きな新発見があった。
また、本年度は、原著論文4本が著名な国際学術誌に掲載された。この内、研究代表者が責任著者を務める2本の論文(Nature Materials, Physical Review Letters)についてプレスリリースを発行し、各種メディアから一般市民向けに報道された。また、原著論文2本(研究代表者が責任著者)を著名な国際誌に投稿し現在査読中である。加えて、3件の招待講演と3件の国際学会を含む15件の学会発表を行い、研究成果をコミュニティに広めた。さらに、中高生向けの宿泊型セミナーにも招待されて最新の研究成果について講演することで、一般市民に研究成果を還元した。
研究内容としては、弾性率に関する研究が当初の計画よりも進んでおり、弾性率が関連する研究としてゲルやゴムの破壊の理論研究も大きく進み、原著論文として出版可能な研究成果が次々と出ている。
このように、研究は当初の計画以上に進展していると言える。

今後の研究の推進方策

昨年度に多数の研究結果が出たので、今後は論文執筆にも力を入れて、今年度以上に多数の論文が出版できるように努力する。具体的には、網目トポロジーに関する研究、不均一網目の負のエネルギー弾性の研究、斥力相互作用するランダムウォーク(Domb-Joyce模型)の研究をそれぞれ進め、論文化を行う。未曾有の円高で旅費が高騰しており、所属機関の規定額の範囲では海外の安全な宿の確保が難しいことから、海外の国際学会への参加はなるべく避けて、国内で行われる国際学会へ積極的に参加することで、研究成果を国際的にアピールする。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (42件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (32件) (うち国際学会 7件、 招待講演 11件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Polymer Network Diffusion in Charged Gels2024

    • 著者名/発表者名
      Shoei Sano, Takashi Yasuda, Takeshi Fujiyabu, Naoyuki Sakumichi, Takamasa Sakai
    • 雑誌名

      arXiv:2401.17551

      巻: 2401 ページ: 17551-17551

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Percolation-induced gel-gel phase separation in a dilute polymer network2023

    • 著者名/発表者名
      Ishikawa Shohei、Iwanaga Yasuhide、Uneyama Takashi、Li Xiang、Hojo Hironori、Fujinaga Ikuo、Katashima Takuya、Saito Taku、Okada Yasushi、Chung Ung-il、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Nature Materials

      巻: 22 号: 12 ページ: 1564-1570

    • DOI

      10.1038/s41563-023-01712-z

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Solvent-Induced Negative Energetic Elasticity in a Lattice Polymer Chain2023

    • 著者名/発表者名
      Shirai Nobu C.、Sakumichi Naoyuki
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 130 号: 14 ページ: 148101-148101

    • DOI

      10.1103/physrevlett.130.148101

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] All-Atom Molecular Dynamics Simulations of Poly(ethylene glycol) Networks in Water for Evaluating Negative Energetic Elasticity2023

    • 著者名/発表者名
      Hagita Katsumi、Nagahara Sota、Murashima Takahiro、Sakai Takamasa、Sakumichi Naoyuki
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 20 ページ: 8095-8105

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c01121

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phantom-Chain Simulations for the Effect of Node Functionality on the Fracture of Star-Polymer Networks2023

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Ishida Takato、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi、Satoh Kotaro、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 23 ページ: 9359-9367

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c01291

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Analytical Expression for Fracture Profile in Viscoelastic Crack Propagation2023

    • 著者名/発表者名
      Hokuto Nagatakiya, Naoyuki Sakumichi, Shunsuke Kobayashi, Ryuichi Tarumi
    • 雑誌名

      arXiv:2312.07916

      巻: 2312 ページ: 7916-7916

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Universality of Osmotic Equation of State in Star Polymer Solutions2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Yasuda, Masanobu Ino, Takamasa Sakai, Naoyuki Sakumichi
    • 雑誌名

      arXiv:2302.13669

      巻: 2302 ページ: 13699-13699

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Semidilute Principle for Gels2022

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Takashi Yasuda, Takamasa Sakai
    • 雑誌名

      arXiv:2210.15275

      巻: 2210 ページ: 15275-15275

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [学会発表] ゲルの弾性率と浸透圧2024

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      2023年度東海高分子学生研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 食品用ゲルにおける浸透圧の支配法則2024

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、武重翔竜、安田傑、酒井崇匡
    • 学会等名
      日本物理学会2024年春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ゲルやゴムの亀裂進展時の亀裂形状の解析理論2024

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、長滝谷北斗、小林舜典、垂水竜一
    • 学会等名
      第35回 高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Negative Energetic Elasticity in Rubber-like Gel2023

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      28th International Conference on Statistical Physics, Statphys28
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Negative Energetic Contribution and Network Topology Dependence in Gel Elasticity2023

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Yuki Yoshikawa, Genki Otomo, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Negative Energetic Elasticity in Rubber-like Gel2023

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      The 7th International Soft Matter Conference (ISMC2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高分子ゲルの網目トポロジーと負のエネルギー弾性2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      一般社団法人日本レオロジー学会「第50回記念年会」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子ゲルにおける負のエネルギー弾性とそのメカニズム2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      東京大学広域科学専攻相関基礎科学系第2回物理部会談話会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] イオンゲルとハイドロゲルにおける負のエネルギー弾性の比較2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、大友元奎、酒井崇匡、藤井健太
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高分子ゲルの浸透圧の準希薄原理2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、安田傑、酒井崇匡
    • 学会等名
      日本ゴム協会2021年年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 格子ポリマー模型における負のエネルギー弾性:RWSAW-NAWクロスオーバー2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、白井伸宙
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ゲルのエントロピー弾性と負のエネルギー弾性の支配因子2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      第11回ソフトマター研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ゴムやゲルについて「亀裂進展速度が上昇すると亀裂先端が尖る」のはなぜか?2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      高分子学会第1回全国若手会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ゲルにおける音波の伝播と減衰の観測2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      2023年度高分子化学構造・物性相関研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イオンゲルとハイドロゲルにおける負のエネルギー弾性の比較2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      ゲルなど高分子ネットワークのミニワークショップ
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ゲルの準希薄原理2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      2022年度高分子化学構造・物性相関研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Negative Energetic Elasticity in Polymer Gels2023

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      2023 Trilateral Conference on Modern Challenges in Polymer Science and Technology
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 格子ポリマー模型による「負のエネルギー弾性」のメカニズム解明2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、白井伸宙
    • 学会等名
      第34回 高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ゴムの亀裂進展速度ジャンプ:メカニズムとタフ化への指針2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      令和4年度広島高分子材料研修会(広島ゴム技術員会2月例会講演会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ゴムやゲルの基礎的な物理法則の発見と解明2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ゲルの準希薄原理2023

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、安田傑、酒井崇匡
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 均一な高分子ゲルの線形破壊力学的な亀裂進展挙動2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、齊藤千晶、早川愛璃彩、酒井崇匡
    • 学会等名
      日本ゴム協会2022年年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Negative energy elasticity in a rubber-like gel2022

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Yuki Yoshikawa, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      Polymer Network Group 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高分子ゲルにおける溶媒由来の負のエネルギー弾性2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      15th Mini-Symposium on Liquids
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Solvent-Induced Negative Energetic Elasticity in Polymer Gels2022

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi, Yuki Yoshikawa, Takamasa Sakai
    • 学会等名
      13th International Gel Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 化学量論的非等量混合によるゲル化過程の模倣:弾性率・浸透圧・膨潤速度の物性解析2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、吉川祐紀、酒井崇匡
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 様々な分岐網目構造を持つ高分子ゲルにおける負のエネルギー弾性2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、吉川祐紀、大友元奎、大槻亮、酒井崇匡
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 荷電性高分子ゲルの膨潤速度の支配法則2022

    • 著者名/発表者名
      作道 直幸, 佐野将英, 藤藪岳志, 酒井崇匡
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 格子ポリマー模型における溶媒由来の負のエネルギー弾性2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、白井伸宙
    • 学会等名
      第70回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 高分子ゲルにおける負のエネルギー弾性と網目トポロジー2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸
    • 学会等名
      第31回ポリマー材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 格子ポリマー模型による「負のエネルギー弾性」の起源の解明2022

    • 著者名/発表者名
      作道直幸、白井伸宙
    • 学会等名
      第10回 ソフトマター研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Solvent-Induced Negative Energetic Elasticity in Polymer Gels2022

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi
    • 学会等名
      5th G'L'owing Polymer Symposium in KANTO
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] "Rubber‐Like Elasticity" in Encyclopedia of Polymer Science and Technology2023

    • 著者名/発表者名
      Naoyuki Sakumichi and Takamasa Sakai
    • 総ページ数
      31
    • 出版者
      John Wiley & Sons, Inc.
    • ISBN
      9780471440260
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] ゲルのやわらかさを決める 「負のエネルギー弾性」の起源を解明

    • URL

      https://www.t.u-tokyo.ac.jp/press/pr2023-04-05-001

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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