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安定同位体を用いたプラズマ支援バイオリファイナリー科学の創成

研究課題

研究課題/領域番号 23K22484
補助金の研究課題番号 22H01213 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分14030:プラズマ応用科学関連
研究機関名城大学

研究代表者

伊藤 昌文  名城大学, 理工学部, 教授 (10232472)

研究分担者 志水 元亨  名城大学, 農学部, 准教授 (20423535)
西川 泰弘  名城大学, 薬学部, 准教授 (20633580)
加藤 雅士  名城大学, 農学部, 教授 (70242849)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2024年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2023年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2022年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
キーワード大気圧プラズマ / バイオリファイナリー / 安定同位体 / バイオエタノール / 反応速度 / 酸素ラジカル / 酸素原子 / セルロース / DMPO / 酸素同位体 / 反応生成物 / 多糖 / フェノール
研究開始時の研究の概要

昨年度までにプラズマ中の電気的に中性な酸素系のラジカルで特に基底状態の酸素原子O・が液中の有機分子と直接反応し酸化することを同位体酸素を用いることで見出した。またOH・は水溶液から蒸発する水分子とプラズマ中の電子衝突により効果的に液中に生成されることを見出した。さらに、O・は有機分子のベンゼン環などは開環反応には寄与せず、官能基を選択的に酸化することが分かった。一方OH・はベンゼン環も開環し、低分子であるシュウ酸等の分子まで高効率に酸化分解することが明らかとなった。本年度は、リグニンのモデル化合物等を用いて、分解酵素やバイオ燃料の生成効率を向上させる知見を得るためのデータベースを構築する。

研究実績の概要

本研究では、プラズマからの様々な活性種とバイオマス資源との相互作用について酸素や窒素などの同位体を用いて反応経路や反応速度を調査し、酵素分解効率やバイオ燃料の生成効率を向上させる知見を得るためのデータベースを構築することを目的としている。
バイオマスとの反応を見る前に、純水中の有機分子とプラズマから選択的に生成した酸素ラジカルとの反応について酸素の安定同位体を用いて調査した。昨年度はフェノール分子との反応に関して調査を行ったが、本年度は純水中に存在する5-ジメチル-1-ピロリン-N-オキシド(DMPO)という寿命の短いOHやO2-などと選択的に反応して寿命の長い有機ラジカルを生成する分子とプラズマから選択的に生成した酸素ラジカルとの反応について酸素の安定同位体を用いて調査した。その結果、DMPOに同位体である質量数18の酸素原子(O)が付加したDMPO-Oが検出され、通常質量16の酸素原子は付加されないことが判明した。このことからプラズマに供給される酸素ガスから生成した酸素ラジカルの中でも主に酸素原子が有機分子と直接反応し、酸化していることを確認した。
また、水溶液と接するプラズマからは水溶液から蒸発する水分子が電子やイオンと衝突して生成されるOHラジカルが大量に生成され、空気中の酸素から生成される酸素原子よりも強力な酸化力を示し、有機分子を低分子まで分解することが空気をArで置換することで明らかとなった。
これらの結果と昨年度までの知見によりバイオマス資源であるセルロースやリグニンの環構造を開環して低分子のシュウ酸等まで分解するにはOHラジカルを選択的に供給することが重要であり、開環せずに分解するには酸素原子の供給が重要であることが確認された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

成果を多くの国際会議で発表し、複数の成果を論文投稿する準備段階にあるため。

今後の研究の推進方策

反応生成物の同定と反応パスの推定を引き続き進める。さらにプラズマから生成する酸素ラジカル、OHラジカル、Oラジカル、NOラジカルなどと糖やリグニンのどの部分と選択的に反応し、どのような生成物ができるかを同位体を用いて調査する。各ラジカルを定量的に照射し、これら反応生成物の量についても調査を行い、各ラジカルと糖分子等との反応速度について調査を進める。これらの知見を基に多糖類の高効率分解を実現するラジカル組成を検討し、実用化の指針を得る。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 11件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Enhanced Bioremediation of 4-Chlorophenol by Electrically Neutral Reactive Species Generated from Nonthermal Atmospheric-Pressure Plasma2022

    • 著者名/発表者名
      Kato Hiroyuki、Sakai Kiyota、Itoh Shou、Iwata Naoyuki、Ito Masafumi、Hori Masaru、Kato Masashi、Shimizu Motoyuki
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 7 号: 18 ページ: 16197-16203

    • DOI

      10.1021/acsomega.2c01615

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Degradation of carboxymethyl cellulose in water using ambient-Ar glow discharge2024

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Okamoto, Hiroyuki Kato , Masahiro Maebayashi, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      ISPlasma2024/IC-PLANTS2024/APSPT13
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Decomposition process of a lignin model compound in solution br using ambient-air glow discharge2024

    • 著者名/発表者名
      Ryuichi Ohashi, Naoyuki Iwata, Hiroyuki Kato, Yasuhiro Nishikawa Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      SPlasma2024/IC-PLANTS2024/APSPT13
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Highly efficient purification of L-tryptophan derivatives produced by oxygen-radical treatment2024

    • 著者名/発表者名
      Shota Araki, Tomomichi Ota, Hironaka Tsukagoshi, Naoyuki Iwata, Masaru Hori, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      ISPlasma2024/IC-PLANTS2024/APSPT13
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ar雰囲気大気圧グロープラズマによるカルボキシメチルセルロース水溶液の粘土変化2024

    • 著者名/発表者名
      大野 桂太郎, 岡本 和真, 前林 正弘, 志水 元享, 加藤 雅士, 伊藤 昌文
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Biological Applications using High-density Atmospheric-pressure Plasmas2023

    • 著者名/発表者名
      Masafumi Ito, Masaru Hori
    • 学会等名
      13th Asian-European International Conference on Plasma Surface Engineering (AEPSE 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Carbon-Neutral Biorefinery Processes Enhanced by Atmospheric-Pressure Plasmas2023

    • 著者名/発表者名
      Masafumi Ito, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Hironaka Tsukagoshi, Yasuhiro Nishikawa, Masaru Hori
    • 学会等名
      4th International Workshop on Plasma Agriculture
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Degradation products of lignin irradiated with ambient-air-glow discharge2023

    • 著者名/発表者名
      Ryuichi Ohashi, Naoyuki Iwata, Hiroyuki Kato, Yasuhiro Nishikawa Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      13th Asian-European International Conference on Plasma Surface Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 大気圧グロープラズマ処理によるカルボキシメチルセルロース溶液の粘度変化2023

    • 著者名/発表者名
      岡本 和真, 前林 正弘,志水 元亨,加藤 雅士, 堀 勝, 伊藤 昌文
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酸素ラジカル照射によるトリプトファン分解物の高効率精製2023

    • 著者名/発表者名
      荒木 祥多, 岩田 直幸, 西川 泰弘, 堀 勝, 伊藤 昌文
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 大気圧グロープラズマによるカルボキシメチルセルロース水溶液の流動処理2023

    • 著者名/発表者名
      岡本和真, 前林正弘, 志水元亨, 加藤雅士, 堀勝, 伊藤昌文
    • 学会等名
      第10回 応用物理学会 名古屋スチューデントチャプター 東海地区学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 大気圧プラズマを用いたリグニン分解経路の解明”2023

    • 著者名/発表者名
      大橋龍一, 加藤大志, 西川泰弘, 志水元亨, 加藤雅士,堀勝, 伊藤昌文
    • 学会等名
      第10回 応用物理学会 名古屋スチューデントチャプター 東海地区学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Enhancement of Reacation Efficiency of Ambient-Air Glow Discharge with Carboxymethyl-Cellulose by Narrowing Solution-Flow Path2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Okamoto, Hiroyuki Kato, Masahiro Maebayashi, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori and Masafumi Ito
    • 学会等名
      ISPlasma2023/IC-PLANTS2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancement Effects of Ambient-Air Glow-Discharge Treatment on Enzymatic Digradation of Lignin2023

    • 著者名/発表者名
      Ryuichi Ohashi, Naoyuki Iwata, Hiroyuki Kato, Yasuhiro Nishikawa, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori and Masafumi Ito
    • 学会等名
      ISPlasma2023/IC-PLANTS2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分光センシングと低温プラズマを用いた農林水産業分野のグリーンDX2022

    • 著者名/発表者名
      伊藤昌文
    • 学会等名
      グリーン・DXプラズマコンソーシアム第三回講習会 アグリ・バイオ分野における基礎とグリーンDXへの展望
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Viscous reduction of carboxymethyl cellulose treated with ambient-air glow discharge using peristaltic pumps2022

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Okamoto, Masahiro Maebayashi, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      11th International Conference on Reactive Plasmas / 75th Gaseous Electronics Conference (ICRP-11/GEC2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Degradation of lignin model compounds using ambient-air glow discharge2022

    • 著者名/発表者名
      Ryuichi Ohashi, Hiroyuki Kato, Naoyuki Iwata, Motoyuki Shimizu, Masashi Kato, Masaru Hori, Masafumi Ito
    • 学会等名
      1th International Conference on Reactive Plasmas / 75th Gaseous Electronics Conference (ICRP-11/GEC2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] リグニンモデル化合物への大気圧グロープラズマ処理時間依存性2022

    • 著者名/発表者名
      大橋 龍一, 加藤 大志,岩田 直幸, 志水 元亨, 加藤 雅士, 堀 勝, 伊藤 昌文
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 大気圧空気グロープラズマ処理カルボキシメチルセルロース溶液粘度のぜん動ポンプ送液速度依存性2022

    • 著者名/発表者名
      岡本 和真, 前林 正弘, 志水 元亨, 加藤 雅士, 堀 勝, 伊藤 昌文
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Plasma-enhanced biorefinery processes using atmospheric-pressure plasmas2022

    • 著者名/発表者名
      Masafumi Ito, Motoyuki Shimizu and Masashi Kato, Masaru Hori
    • 学会等名
      The 15th Asia Pacific Physics Conference (APPC15)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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