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金属ナノ粒子表面近傍での特異な水素物性・反応性解明に向けたCPLB法の開発と応用

研究課題

研究課題/領域番号 23K23026
補助金の研究課題番号 22H01758 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分26010:金属材料物性関連
研究機関広島大学

研究代表者

石元 孝佳  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (50543435)

研究分担者 RiveraRocabado DavidSamuel  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 特任助教 (00865298)
兼松 佑典  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (10765936)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2024年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2023年度: 5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
2022年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
キーワード金属ナノ粒子 / 量子効果 / 水素ダイナミクス / CPLB法 / 重水素効果
研究開始時の研究の概要

不均一場での水素の物性や反応性を解析するには“金属ナノ粒子の不均一な電子状態”と“水素の量子効果”の両者を同時に考慮する必要があるが、既存の計算手法の単純な適用は困難である。本申請では、申請者が独自に開発した平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法をさらに高度化させ、CPLB法を用いて金属ナノ粒子表面近傍での水素の挙動や化学反応を解析することで、不均一場での水素科学に関する新概念を創出する。

研究実績の概要

水素の量子効果は、金属ナノ粒子中で特異に発現する物性や反応性に深く関わっており、金属ナノ粒子の不均一な表面近傍に吸蔵・吸着した水素のダイナミクスや反応機構の詳細を解明することが基礎科学の深化や革新的な触媒開発にとって重要である。実験での直接観測が困難な水素に対し、計算科学的アプローチは有効な手段であるが、不均一場での水素の物性や反応性を解析するには“金属ナノ粒子の不均一な電子状態”と“水素の量子効果”の両者を同時に考慮する必要がある。ところが、これらの取り扱いは大規模化と高精度化という背反関係にあり、既存の計算手法の単純な適用は困難である。これらの課題を克服するため、本研究では申請者が独自に開発した平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法の改良を進めている。2023年度は、申請者が独自に開発した平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法を高度化させるために、昨年度の構造最適化アルゴリズムの実装に加え、振動解析アルゴリズムの実装に取り組んだ。まず、単純なモデル系について、CPLB法の振動解析計算を実行し、正常にプログラムが動作していることと、妥当な値を出力していることを確認した。その後、金属表面への、HおよびDの吸着状態について振動解析計算から得られるゼロ点エネルギーを考慮し、前年に解析したPt表面での結果と比較検討を行った。その結果、HおよびDの安定吸着サイトがPtとPdで異なることや振動計算によりより精度の高い吸着状態の解析が可能であることを確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

開発手法の実装については、本年度予定していた内容をクリアすることが出来た。また、振動解析が可能になったことで、自由エネルギーの算出や反応経路解析への応用が期待でき、適用領域を拡大することが出来た。

今後の研究の推進方策

今後は以下の内容について研究を進める予定である。
A.平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法の開発・高度化
C.Pdナノ粒子上でのH-D交換反応機構の解析
Aについては、Cの応用計算を進めるうえで不具合が生じた場合に直ちにプログラムの修正を行うことで対応する。Cについては、Pd表面へのH2O、OH、Hおよび重水素置換体の吸着エネルギー、構造変化に関するH/D同位体効果を解析する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (24件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 7件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (16件) (うち招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Computational analysis of H/D isotope effect on adsorption of water and its dissociated species on Pt(111) surface2023

    • 著者名/発表者名
      Nasu Kazuma、Sakagami Hiroki、Kanematsu Yusuke、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
    • 雑誌名

      AIP Advances

      巻: 13 号: 6 ページ: 065305-065305

    • DOI

      10.1063/5.0151660

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Multiple deuteration of triphenylphosphine and live-cell Raman imaging of deuterium-incorporated Mito-Q2023

    • 著者名/発表者名
      Moriyama Shogo、Mae Miyu、Shibata Daiki、Yamakoshi Hiroyuki、Kajimoto Shinji、Nakabayashi Takakazu、Ishimoto Takayoshi、Mogi Kaiki、Sajiki Hironao、Akai Shuji、Sawama Yoshinari
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 59 号: 81 ページ: 12100-12103

    • DOI

      10.1039/d3cc04410f

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantum Effects of Hydrogen Nuclei on the Nuclear Magnetic Shielding Tensor of Ice Ih2023

    • 著者名/発表者名
      Shimohata Yuya、Kanematsu Yusuke、Rivera Rocabado David S.、Ishimoto Takayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 127 号: 39 ページ: 8025-8031

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c01318

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Exploring the Impact of H/D Isotope Effects of Hydrogen Bond Properties in Water Dimer, Trimer, and Water Adsorption on the Ice Ih(0001) Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Shimohata Yuya、Sakagami Hiroki、Kanematsu Yusuke、Rivera Rocabado David S.、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 50 ページ: 24316-24323

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c04610

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Homemade Solution of NaOD in D2O: Applications in the Field of Stilbene‐d1 Synthesis2023

    • 著者名/発表者名
      Imai Keisuke、Tomita Naohito、Fujioka Hiroyoshi、Kamiya Mako、Ogasahara Riku、Ban Kazuho、Shimizu Hyoga、Ishimoto Takayoshi、Sajiki Hironao、Akai Shuji、Sawama Yoshinari
    • 雑誌名

      Asian Journal of Organic Chemistry

      巻: 12 号: 3

    • DOI

      10.1002/ajoc.202200690

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen/Deuterium Transfer from Anisole to Methoxy Radicals: A Theoretical Study of a Deuterium-Labeled Drug Model2022

    • 著者名/発表者名
      Kimura Yuka、Kanematsu Yusuke、Sakagami Hiroki、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 126 号: 1 ページ: 155-163

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c08514

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Uncovering the Mechanism of the Hydrogen Poisoning on Ru Nanoparticles via Density Functional Theory Calculations2022

    • 著者名/発表者名
      Rivera Rocabado David S.、Aizawa Mika、Noguchi Tomohiro G.、Yamauchi Miho、Ishimoto Takayoshi
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 12 号: 3 ページ: 331-331

    • DOI

      10.3390/catal12030331

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect in excited state intramolecular proton transfer and electron‐induced intramolecular proton transfer reactions in 8‐hydroxyquinoline2022

    • 著者名/発表者名
      Udagawa Taro、Hattori Ikumi、Kanematsu Yusuke、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 122 号: 19

    • DOI

      10.1002/qua.26962

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Combined plane wave and localized basis sets (CPLB) approach: A study of H/D adsorption on metal surface2023

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Ishimoto
    • 学会等名
      Cluster Meeting of Gala Technology 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Theoretical study of metal surface-hydrogen interaction by combined plane wave and localized basis sets (CPLB) method2023

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Ishimoto
    • 学会等名
      The 11th Annual World Congress of Nano-S&T
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Theoretical study of isotope effects in ice by CPLB method2023

    • 著者名/発表者名
      Yuya Shimohata, Yusuke Kanematsu, David Samuel Rivera Rocabado, Takayoshi Ishimoto
    • 学会等名
      ACS Fall 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Theoretical analysis on the mechanism of H/D kinetic isotope effect in the metabolism on deuterated drug2023

    • 著者名/発表者名
      Taichi Mitani, Yusuke Kanematsu, Takayoshi Ishimoto
    • 学会等名
      ACS Fall 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 重医薬品の設計に向けた理論計算-機能発現における起源は何か?-2023

    • 著者名/発表者名
      石元孝佳
    • 学会等名
      日本薬学会 第143年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子状態計算による金属ナノ粒子の物性・反応性解析2023

    • 著者名/発表者名
      石元孝佳
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 赤外分光計算への量子多成分系分子理論の適用性の検証2023

    • 著者名/発表者名
      片岡 和樹、兼松 佑典、石元 孝佳
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 量子多成分系分子理論のH/D同位体化合物の赤外分光計算への適用性評価2023

    • 著者名/発表者名
      片岡 和樹、兼松 佑典、石元 孝佳
    • 学会等名
      第23回分子分光研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Pd(111)表面における水とその解離種の吸着に関するH/D同位体効果の理論的解析2023

    • 著者名/発表者名
      山岡廉、David S. Rivera Rocabado、石元孝佳、兼松佑典
    • 学会等名
      第23回大つくば物理化学セミナー
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 量子多成分系分子理論における赤外分光計算の条件検討2022

    • 著者名/発表者名
      片岡 和樹、兼松 佑典、石元 孝佳
    • 学会等名
      第22回大つくば物理化学セミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] CPLB法を用いた氷の重水素効果に対する理論的解析2022

    • 著者名/発表者名
      下畑佑也、兼松佑典、David Samuel Rivera Rocabado、石元孝佳
    • 学会等名
      2022年日本化学中国四国支部大会 広島大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 重水素医薬品の代謝におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析2022

    • 著者名/発表者名
      見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
    • 学会等名
      2022年日本化学中国四国支部大会 広島大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 金属表面への分子吸着における吸着構造とH/D動態効果の解析に向けたCPLB法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      坂上弘輝、石元孝佳、立川仁典
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 重水素医薬品におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析2022

    • 著者名/発表者名
      見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] CPLB法による氷の構造と物性に対する重水素効果の理論解析2022

    • 著者名/発表者名
      下畑佑也、兼松佑典、David S. Rivera Rocabado、石元孝佳
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 気相・吸着分子のH/D同位体効果に関する精密量子化学計算2022

    • 著者名/発表者名
      石元孝佳
    • 学会等名
      冷却分子・精密分光シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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