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複合アニオン酸化物熱電変換材料-熱伝導率低減による性能向上と機構解明-

研究課題

研究課題/領域番号 23K23034
補助金の研究課題番号 22H01766 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分26020:無機材料および物性関連
研究機関東京工業大学

研究代表者

片瀬 貴義  東京工業大学, 元素戦略MDX研究センター, 准教授 (90648388)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円)
2024年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2022年度: 11,830千円 (直接経費: 9,100千円、間接経費: 2,730千円)
キーワード熱電変換材料 / 熱伝導 / フォノン
研究開始時の研究の概要

無毒で資源量が豊富な元素で構成される酸化物熱電変換材料の高性能化には、熱伝導率の大幅な低減が不可欠である。本研究では、複合アニオン化により、酸化物の熱伝導率を大きく低減させる新手法を確立し、400oC以下の中温域で、従来よりも10倍以上高い熱電変換性能を実現する。第一原理計算と実験を融合させたアプローチにより、複合アニオン化による酸化物の熱伝導率低減機構まで解明する。複合アニオン化による低熱伝導率酸化物の学理を構築し、高性能酸化物熱電変換材料の網羅的探索へ発展させる。

研究実績の概要

水素濃度xを制御したSrTiO3-xHxバルク焼結体の作製と熱電特性評価および熱伝導・キャリア輸送特性の解析を行った。まず、放電プラズマ焼結法(SPS)において、水素が脱離しないように金属箔で密閉する工夫を施すことで、高濃度に水素を含有するSrTiO3-xHx焼結体を作製した。具体的には、粒径300nm以下のSrTiO3粉末とCaH2粉末をグローブボックス内で混合し、430~520度の低温で真空加熱して、水素化したSrTiO3-xHx粉末を作製した。SrTiO3-xHx粉末を10mmφ×1mmtのペレットに成型し、水素を吸蔵しないPtやステンレスの金属箔で密閉した。その後、SPSにより水素が脱離しないようにした密閉環境で1050度で10分間焼結を行うことによって、焼結密度96~99%のSrTiO3-xHx焼結体(x=0.057~0.216)を作製することに成功した。SrTiO3-xHxバルク焼結体の熱伝導率を計測したところ、SrTiO3多結晶体と比べて、僅か2.3%のH-置換(x=0.068)で格子熱伝導率が5.5W/mKまで減少し、更にH-濃度を増やすと3.6W/mK(x=0.216)まで減少させることに成功した。次に、SrTiO3-xHx焼結体の電気特性を調べたところ、従来のSr1-xLaxTiO3焼結体と比べて非常に高い電気伝導度を示すため、高い出力因子を実現できることが分かった。SrTiO3-xHx焼結体では粒界散乱が殆ど寄与しておらず、室温でも単結晶と同等の高い電気伝導度(1740S/cm)を示すことが分かった。その結果、SrTiO3-xHx焼結体の高い出力因子と低い格子熱伝導率の両立によって、Sr1-xLaxTiO3焼結体や単結晶よりも高いZTを実現できることが分かった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初の予定通り、水素置換によるSrTiO3の低熱伝導率化と熱電性能向上とその起源解明まで進めることができた。第一原理計算から見出した複合アニオン化合物の合成と熱電特性評価も進めており、当初の計画よりも進んだ研究に取り組むことができている。

今後の研究の推進方策

酸素位置を他のアニオンで置換したバルク試料を作製し、フォノン散乱におけるアニオン種の効果を実験と計算の両面から検証する。第一原理計算により見いだされた複合アニオン化合物の合成と熱電特性の評価に取り組み、低熱伝導率と高い変換効率を有する新材料の探索を進める。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (51件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (40件) (うち国際学会 13件、 招待講演 9件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] ウィーン工科大学(スイス)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] 華中科技大(中国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] ウィーン工科大学(スイス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Hydride Anion Substitution Boosts Thermoelectric Performance of Polycrystalline SrTiO3 via Simultaneous Realization of Reduced Thermal Conductivity and High Electronic Conductivity2023

    • 著者名/発表者名
      He Xinyi、Nomoto Seiya、Komatsu Takehito、Katase Takayoshi、Tadano Terumasa、Kitani Suguru、Yoshida Hideto、Yamamoto Takafumi、Mizoguchi Hiroshi、Ide Keisuke、Hiramatsu Hidenori、Kawaji Hitoshi、Hosono Hideo、Kamiya Toshio
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 33 号: 28 ページ: 2213144-2213144

    • DOI

      10.1002/adfm.202213144

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Reversible Thermal Conductivity Modulation of Non-equilibrium (Sn1-xPbx)S by 2D-3D Structural Phase Transition above Room Temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Zhongxu Hu, Mari Hiramatsu, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      ACS Appl. Energy Mater.

      巻: 6 号: 6 ページ: 3504-3513

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c00060

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Inverse-Perovskite Ba3BO (B = Si and Ge) as a High Performance Environmentally Benign Thermoelectric Material with Low Lattice Thermal Conductivity2023

    • 著者名/発表者名
      He Xinyi、Kimura Shigeru、Katase Takayoshi、Tadano Terumasa、Matsuishi Satoru、Minohara Makoto、Hiramatsu Hidenori、Kumigashira Hiroshi、Hosono Hideo、Kamiya Toshio
    • 雑誌名

      Advanced Science

      巻: 11 号: 10 ページ: 2307058-2307058

    • DOI

      10.1002/advs.202307058

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High-Mobility Metastable Rock-Salt Type (Sn,Ca)Se Thin Film Stabilized by Direct Epitaxial Growth on a YSZ (111) Single-Crystal Substrate2022

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Jinshuai Chen, Takayoshi Katase, Makoto Minohara, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      巻: 14 号: 16 ページ: 18682-18689

    • DOI

      10.1021/acsami.2c01464

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design, Synthesis, and Optoelectronic Properties of the High-Purity Phase in Layered AETMN2 (AE = Sr, Ba; TM = Ti, Zr, Hf) Semiconductors2022

    • 著者名/発表者名
      Akihiro Shiraishi, Shigeru Kimura, Xinyi He, Naoto Watanabe, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Makoto Minohara, Kosuke Matsuzaki, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 61 号: 17 ページ: 6650-6659

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c00604

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Giant electronic conductivity switching driven by artificial modulation of crystal structure dimensionality2022

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase, Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      JSAP Review

      巻: 2022 号: 0 ページ: n/a

    • DOI

      10.11470/jsaprev.220418

    • ISSN
      2437-0061
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Material design for thermal conductivity reduction and modulation2024

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      TMS 2024, the 153rd Annual Meeting & Exhibition
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Novel ion substitution approach for high performance thermoelectric materials2024

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      48th International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites (ICACC2024)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of low thermal conductivity and thermal switching materials2024

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 次世代エネルギーデバイスに向けた新材料開発2024

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義
    • 学会等名
      分子研物質分子科学研究領域研究会「物質分子科学研究展望」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Inverse-perovskite Ba3BO (B = Si and Ge): a potential high performance eco-friendly thermoelectric material with low lattice thermal conductivity2024

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase, Xinyi He, Shigeru Kimura, Terumasa Tadano, Satoru Matsuishi, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      STAC - D2MatE 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Origin of high thermoelectric performance and low lattice thermal conductivity in inverse-perovskite Oxide, Ba3BO (B = Si and Ge)2024

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Shigeru Kimura, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Satoru Matsuishi, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      STAC - D2MatE 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Origin of electronic conduction in H-doped ultra-wide bandgap SrO thin film2024

    • 著者名/発表者名
      Sakura Yoshikawa, Xinyi He, Takayoshi Katase, Shigenori Ueda, Shunsuke Kobayashi, Kei Nakayama, Takeharu Kato, Hiroki Moriwake, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      STAC - D2MatE 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Reversible thermal conductivity modulation above room temperature by 2D-3D structural phase transition in non-equilibrium (Sn1-xPbx)S solid solution2024

    • 著者名/発表者名
      Zhongxu Hu, Mari Hiramatsu, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 学会等名
      STAC - D2MatE 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Low Thermal Conductivity and High Thermoelectric Performance in Toxic-Element-Free Inverse-Perovskite Oxide2024

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Shigeru Kimura, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Satoru Matsuishi, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 学会等名
      STAC - D2MatE 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermal conductivity reduction and thermoelectric performance enhancement of SrTiO3 by hydride Anion Substitution2024

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Seiya Nomoto, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      TMS 2024, the 153rd Annual Meeting & Exhibition
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] SrTiO3-xHx焼結体の高温直接合成と窒素アニオン部分置換による熱電特性向上2024

    • 著者名/発表者名
      牛島廉、小松 武人、片瀬貴義、平松秀典、細野秀雄
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2024年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 逆ペロブスカイト型Ba3BO(B = Si, Ge):低い格子熱伝導率と高い変換効率を有する環境調和型熱電材料2024

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、ホシンイ、木村茂、只野央将、松石聡、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2024年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 非平衡(Pb1-xSnx)Se薄膜トランジスタの電界誘起抵抗変化2024

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、阿部聡太, 神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第43回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水素置換によるSrTiO3エピタキシャル薄膜の熱電変換効率向上2024

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、木村公俊、ホシンイ、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] バッファ層挿入による(100)配向岩塩型(Sn1-xCax)Se薄膜の移動度向上2024

    • 著者名/発表者名
      熊谷颯士、片瀬貴義、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2024年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Design of 2D-3D structural switching material for giant physical property modulation2023

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      The 35th Symposium on Phase Change Oriented Science
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thermal conductivity modulation via crystal structure dimensionality switching of chalcogenide semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      International Workshop “Thermal Conductivity of solid states at low temperatures”
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Thermal conductivity modulation using morphotropic phase boundary of 2D-3D chalcogenide semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase, Xinyi He, Yusaku Nishimura, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      The 3rd International Symposium on Design & Engineering by Joint Inverse Innovation for Materials Architecture
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancing Thermoelectric Performance of SrTiO3 with strong phonon scattering by hydride anion substitution2023

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Seiya Nomoto, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 第一原理計算による環境調和型熱電変換材料の探索システム構築2023

    • 著者名/発表者名
      南島悠人、ホシンイ、井手啓介、片瀬貴義、神谷利夫
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会第20回研究集会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 超ワイドギャップ酸化物SrO薄膜の水素化により観測された電子伝導性と起源2023

    • 著者名/発表者名
      吉川桜良、ホシンイ、片瀬貴義、上田茂典、小林俊介、仲山啓、加藤丈晴、森分博紀、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第43回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Fe欠損構造を有する層状TlFe1.6Se2の低熱伝導率と熱電変換特性2023

    • 著者名/発表者名
      小縣克馬、片瀬貴義、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第43回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Strong phonon scattering and thermoelectric property enhancement of SrTiO3 by hydride anion substitution2023

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Seiya Nomoto, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Ultra-low lattice thermal conductivity of SnSb2Se4 with one-dimensional Sn-Se chains2023

    • 著者名/発表者名
      Zan Yang, Linwei Li, Xinyi He, Takayoshi Katase, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Thermal Conductivity Switching by 2D-3D Structural Phase Transition in (Sn1-xPbx)S above Room Temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Zhongxu Hu, Mari Hiramatsu, Xinyi He, Takayoshi Katase, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Thermoelectric Performance Enhancement of SrTiO3 with Reduced Thermal Conductivity by Hydride Anion Substitution2023

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Seiya Nomoto, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Toshio Kamiya
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 新材料開発によるエネルギーデバイスの革新2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義
    • 学会等名
      東海 NFRW・東海地区若手チャプタージョイントワークショップ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] カルコゲナイド固溶系半導体の2次元―3次元構造転移と熱伝導率変調2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義
    • 学会等名
      応用物理学会第6回フォノンエンジニアリング研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 超高効率エネルギー利用を可能にする新材料・デバイス開発2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義
    • 学会等名
      科学工学技術委員会講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 準安定(Pb1-xSnx)Se固溶体の合成:2次元-3次元構造転移の誘起と電気・熱伝導率変調2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、西村優作, ホ シンイ, 只野央将、井手啓介、気谷卓、半沢幸太、平松秀典、川路均、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第42回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] (111)配向非平衡岩塩型(Sn,Ca)Seエピタキシャル薄膜のドメイン境界の電気特性2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、ホ シンイ, チェン ジンシュアイ, 井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第42回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 高移動度岩塩型(Sn,Ca)Se準安定相のエピタキシャル薄膜成長とキャリア輸送特性2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、ホ シンイ, チェン ジンシュアイ, 井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 準安定(Pb1-xSnx)Se固溶体の2次元-3次元構造転移に伴う熱伝導率変調2022

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、西村優作, ホ シンイ, 只野央将、井手啓介、気谷卓、半沢幸太、平松秀典、川路均、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ZnO中の水素複合欠陥2022

    • 著者名/発表者名
      ホ シンイ、片瀬貴義、井手啓介、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会 第19回研究集会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非平衡(Sn1-xPbx)S固溶体の格子間Snによる高濃度電子ドーピング2022

    • 著者名/発表者名
      フゾンシュ、平松茉莉、ホシンイ、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第42回電子材料研究討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] (Sn1-xPbx)S固溶体の非平衡合成と熱・電気特性制御2022

    • 著者名/発表者名
      フゾンシュ、平松茉莉、ホシンイ、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      応用物理学会第6回フォノンエンジニアリング研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非平衡(Sn,Pb)S固溶体の合成: 格子間Snによる電子ドーピングと強フォノン散乱2022

    • 著者名/発表者名
      フゾンシュ、平松茉莉、ホシンイ、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第35回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Electronic property of metastable rock-salt type (Sn,Ca)Se thin film with the 180o rotational domain structure2022

    • 著者名/発表者名
      ホシンイ、チェン ジンシュアイ、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第35回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 層状SnSe非平衡相のエピタキシャル膜による安定化と構造・電気特性2022

    • 著者名/発表者名
      樋口龍生、片瀬貴義、半沢幸太、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第35回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Degenerated hole doping and enhanced thermoelectric figure-of-merit ZT in layered SnSe by isovalent Te ion substitution2022

    • 著者名/発表者名
      Xinyi He, Zhang Haoyun, Takumi Nose, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/katase

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] Reserach map

    • URL

      https://researchmap.jp/katase

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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