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ナノカーボン合成反応をプローブとした箔型金属触媒材料のメタラジ―構築

研究課題

研究課題/領域番号 23K23072
補助金の研究課題番号 22H01804 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分26040:構造材料および機能材料関連
研究機関東北大学

研究代表者

亀岡 聡  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (60312823)

研究分担者 許 亜  国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究センター, 主幹研究員 (00370304)
野澤 和生  鹿児島大学, 理工学域理学系, 准教授 (00448763)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2024年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2022年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円)
キーワード箔型金属触媒材料 / ナノカーボン合成反応 / メタラジ― / 箔型金属触媒 / ナノカーボン合成 / 結晶方位 / 結晶粒界 / 圧延銅箔
研究開始時の研究の概要

近年、金属箔は高い加工性、熱伝導性ならびに物質移動性を持ち、従来のナノ粒子金属触媒とは異なるユニークな特長を持った新しい金属触媒材料(バルク型)として注目されている。しかし、箔型金属触媒は新しい触媒材料であるため反応に関わる本質的な活性部位を直接評価できるキャラクタリゼーション法が未だ確立されていない。本研究において、我々は箔型金属触媒の活性部位を直接評価するための新規な方法として、反応サイトとなる金属の種類や構造・形態に非常に敏感なナノカーボン合成反応をプローブにすることを提案しその有効性を検証し、箔型金属触媒材料のメタラジー構築とその高性能な材料開発に繋げる。

研究実績の概要

本研究の目的は、ナノカーボン合成において、ナノカーボンの構造・形態が活性サイトとなる金属種の表面状態・構造に非常に敏感であることを利用することで、箔型金属触媒の活性部位を直接評価する新規なキャラクタリゼーション法として、ナノカーボン合成反応をプローブにすることを提案しその有効性を検証することである。本年度は、各構成金属原子が化学量論組成で結晶格子の特定サイトに規則正しく配置している構造を持ち、純金属にはない周期的な原子配列(表面構造)を形成する合金物質群である金属間化合物について検討を行った。対象とした金属間化合物は、AB5型水素吸蔵合金として知られているLaNi5(結晶構造:CaCu5型六方晶)である。LaNi5に対して、C2H2/H2 (3/1)混合ガスを600-800oCで作用させるとナノカーボンが生成した。Base growthメカニズムでNiサイトがナノカーボン生成に大きく寄与していることが判った。また、LaNi5の一部をPtで置換した場合、PtはNiの偏析とグラファイト相の非晶質化を促進することが明らかとなり、触媒金属の表面構造とナノカーボン形成には密接な相関があることが実証された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

これまで、バルク金属(プレート、箔、モノリス、ガーゼなど)を触媒材料とした構造体触媒(Structured catalyst)が良く知られているが、必ずしも金属構造体そのものを触媒活性層として表面サイト構造設計および組成・組織制御するものではなかった。そこで、今年度は、主に表面サイト構造制御の観点から、金属間化合物を触媒とすることで、表面構造(アンサンブル)が合成されるナノカーボンの構造・形態に重要な役割をしていることが実証でき、ナノカーボン合成反応がバルク金属触媒の表面構造評価におけるプローブとなることが実証できた。

今後の研究の推進方策

昨年度に引き続き、ミクロ(表面原子アンサンブル)とマクロ(表面組織)の両面から表面の構造制御と組織制御を試み表面状態とナノカーボン形成に及ぼす影響について検証する。特に、バルク金属材料としてミクロ・マクロでの構造・組織制御が可能であるマルテンサイト変態系合金(例えば、Cu-Al-Ni, Ti-Pd-Niなど)に着目して検討を進める。試料はアーク溶解法により作製し、適宜、液体急冷法や溶体化処理などを用いて目的の合金状態に調整する。これらバルク合金試料に対して、ナノカーボン生成処理を行い(例えば、50%C2H4 + 50%H2, 300~800℃, 5~60 min.(標準条件として))、反応前後の試料の組織変化とナノカーボンの構造・形態を昨年度に引き続き詳細に調べる。これと並行して、上記の実験結果を踏まえて、各合金表面における炭素種の形成エネルギー計算及び析出する合金相の配向性や安定構造に関する理論計算も合わせて行う。また、ここで得られた知見を相変態の処理条件や合金系の選択などにフィードバックする。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 5件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] 国立台北科技大(台湾)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] ZnCrXFe2-XO4 (X = 0?2) porous powder prepared through self-combustion glycine nitrate process and applied to methyl alcohol steam reforming for production of pure hydrogen2024

    • 著者名/発表者名
      Wu Ti-Hsuan、Yu Chung-Lun、Chen Jui-Hung、Huang Jhong-Ren、Sakthinathan Subramanian、Kameoka Satoshi、Chiu Te-Wei、Lin Chia-Cheng、Fan Liangdong、Lee Yi-Hsuan、Chen Po-Chou
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 49 ページ: 724-735

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2023.11.067

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of platinum content (X) in the LaNi5PtX catalyst and reaction conditions on the properties of ferromagnetic Ni-filled CNTs2024

    • 著者名/発表者名
      Daisy Priscillal I. Jenisha、Wang Sea-Fue、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      Ceramics International

      巻: 50 号: 6 ページ: 8907-8916

    • DOI

      10.1016/j.ceramint.2023.12.206

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of Reaction Parameters on the Structural and Morphological Properties of Carbon Nanocoils Synthesized Using Al<sub>3</sub>Y and Effect of Rh Addition2023

    • 著者名/発表者名
      Priscillal I. Jenisha Daisy、Wang Sea-Fue、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      MATERIALS TRANSACTIONS

      巻: 64 号: 12 ページ: 2700-2707

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-MH2022011

    • ISSN
      1345-9678, 1347-5320
    • 年月日
      2023-12-01
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermal Stability and CO Oxidation Property of Non-Equilibrium Pd–Ru Alloy Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Fukushima Takeru、Tsukuda Ryota、Ohhashi Satoshi、Fujita Nobuhisa、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      MATERIALS TRANSACTIONS

      巻: 64 号: 10 ページ: 2440-2444

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-MH2022010

    • ISSN
      1345-9678, 1347-5320
    • 年月日
      2023-10-01
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 圧延銅箔におけるNO+CO反応の触媒特性と表面組織変化2023

    • 著者名/発表者名
      黒須望実、千星聡、亀岡聡
    • 雑誌名

      銅と銅合金

      巻: 62 ページ: 237-241

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Co2FeGe Heusler Alloy Nanoparticle Catalysts for Propyne Hydrogenation and Ammonia Decomposition2023

    • 著者名/発表者名
      Kojima Takayuki、Nakaya Yuki、Tate Souta、Kameoka Satoshi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      ChemistryOpen

      巻: 12 号: 11

    • DOI

      10.1002/open.202300131

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] One-step synthesis of non-equilibrium Pd-Ru alloys from Al-Pd-Ru quasicrystals and approximants2023

    • 著者名/発表者名
      Fukushima Takeru、Tsukuda Ryota、Ohhashi Satoshi、Fujita Nobuhisa、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Conference Series

      巻: 2461 号: 1 ページ: 012001-012001

    • DOI

      10.1088/1742-6596/2461/1/012001

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Investigation on the influence of reaction temperature on the structural and magnetic properties of morphologically diverse carbon nanotubes synthesized using LaNi5Pt0.5 alloy catalyst.2023

    • 著者名/発表者名
      Priscillal I. Jenisha Daisy、Wang Sea-Fue、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 960 ページ: 170355-170355

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2023.170355

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Promotional effects of Pt?CeO2 fabricated by hydrothermal leaching of Al78Ce22-xPtx (x = 0, 0.1) intermetallic compound for efficient catalytic CO oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Umesh Narasimha Murthy、Wang Sea-Fue、Kameoka Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Chemistry

      巻: 309 ページ: 122984-122984

    • DOI

      10.1016/j.jssc.2022.122984

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Ag-In-Yb単準結晶の作製と第4元素ドープの影響2024

    • 著者名/発表者名
      大橋諭、 亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会 2024年春期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Cu-Al-Ni系箔型合金触媒の表面組織と反応特性2024

    • 著者名/発表者名
      川島唯,亀岡聡, 許亜
    • 学会等名
      日本金属学会 2024年春期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 触媒活性元素をドープした複雑構造金属間化合物Al13Fe4の触媒特性2024

    • 著者名/発表者名
      花岡真衣、野澤和生、藤田伸尚、亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会 2024年春期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Zr-Ni系金属間化合物の水素吸蔵とC2H2水素化反応特性2023

    • 著者名/発表者名
      佐々木和香、 亀岡聡、浅野耕太、榊浩司、許亜
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Al-Pd-Ru系ハイパーマテリアル合金のアセチレン水素化触媒特性2023

    • 著者名/発表者名
      須崎泰成、大橋諭、藤田伸尚、亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 放射光XPSによる(Al, Ga)-Pd-Se系1/1近似結晶触媒の電子状態解析2023

    • 著者名/発表者名
      吉川大空、Farid Labib、許亜、亀岡聡、田村隆治
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Pt, Pd, Niを微量添加したAl13Fe4(010)表面の第一原理計算2023

    • 著者名/発表者名
      岩戸翔太、亀岡聡、石井靖、野澤和生
    • 学会等名
      日本金属学会 2023年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水素吸蔵合金を用いた新奇触媒材料の創製2023

    • 著者名/発表者名
      亀岡聡
    • 学会等名
      S2シンポジウム 水素エネルギー材料X, 日本金属学会2023年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Creation of novel catalytic functions using hypermaterial alloys2023

    • 著者名/発表者名
      T. Susaki, T. Fukushima, S. Ohhashi, N. Fujita and S. Kameoka
    • 学会等名
      International conference on complex orders in condensed matter: aperiodic order, local order, electronic order, hidden order
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Zr-Ni系金属間化合物の水素吸蔵とC2H2水素化反応特性2023

    • 著者名/発表者名
      佐々木和香、 亀岡聡、浅野耕太、榊浩司、許亜
    • 学会等名
      日本金属学会 水素が関わる材料科学の課題共有研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Hydrogen Absorption and Catalytic Properties of Zr-Ni Alloys2023

    • 著者名/発表者名
      N. Sasaki, S. Kameoka, K. Asano, K. Sakaki, Y. Xu
    • 学会等名
      Tohoku University & National Taipei University of Technology Joint Symposium 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic properties of Al-Pd-Ru hypermaterial alloys for acetylene hydrogenation2023

    • 著者名/発表者名
      T. Susaki, S. Ohhashi, N. Fujita, S. Kameoka
    • 学会等名
      Tohoku University & National Taipei University of Technology Joint Symposium 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Zn基単準結晶における微量ドープ元素の影響2023

    • 著者名/発表者名
      大橋諭、亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2023 年春期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Zr7(Ni, Cu)10系合金における水素吸蔵と触媒特性2023

    • 著者名/発表者名
      佐々木和香、許亜、亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2023 年春期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] One-step synthesis of non-equilibrium Pd-Ru alloys from Al-Pd-Ru quasicrystals and approximants2022

    • 著者名/発表者名
      T. Fukushima, R. Tsukuda, S. Ohhashi, N. Fujita and S. Kameoka
    • 学会等名
      Aperiodic 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Al-(Ni, Cu)-Co系二次元準結晶を用いた新規触媒機能創出2022

    • 著者名/発表者名
      加藤大暉,大橋諭,亀岡聡
    • 学会等名
      第26回準結晶研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 箔型Cu触媒材料の作製とその表面組織観察2022

    • 著者名/発表者名
      黒須望実、 千星聡、 亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2022 年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Al-(Ni, Cu)-Co系二次元準結晶の表面反応特性2022

    • 著者名/発表者名
      加藤大暉、 大橋諭、 亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2022 年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Al2Au金属間化合物を前駆物質としたポーラスバルク金属の表面組織観察2022

    • 著者名/発表者名
      岡元駿之介、 大橋諭、 亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 遷移金属元素を微量ドープした単準結晶の作製2022

    • 著者名/発表者名
      大橋諭、亀岡聡
    • 学会等名
      日本金属学会2022 年秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 箔型Cu触媒材料の表面組織と触媒活性2022

    • 著者名/発表者名
      黒須望実、千星聡、 亀岡聡
    • 学会等名
      日本銅学会第62回講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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