| 研究課題/領域番号 |
23K23140
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| 補助金の研究課題番号 |
22H01872 (2022-2023)
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 (2024)
補助金 (2022-2023) |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 大阪公立大学 |
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研究代表者 |
天尾 豊 大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 教授 (80300961)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2024年度)
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| 配分額 *注記 |
15,990千円 (直接経費: 12,300千円、間接経費: 3,690千円)
2024年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2023年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2022年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円)
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| キーワード | 二酸化炭素利用 / 複合触媒系 / 生分解性高分子 / 環境低負荷型材料 / グリーン触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
微生物によって完全に消費され二酸化炭素、水など自然的副産物のみを生じる生分解性高分子は、環境低負荷型材料として注目を浴びている。生分解性高分子の原料となるモノマーを光エネルギーと二酸化炭素から合成する方法が確立できれば、再生可能エネルギーの利用と二酸化炭素の有効利用・削減にも効果を発揮する新たな手法になりうる。本提案では、天然光合成の二酸化炭素利用技術を手本として機能性光触媒・金属微粒子触媒・生体触媒からなる光レドックス系を構築し、二酸化炭素と最も簡単なケトン、アセトンを原料とし、生分解性高分子のモノマーとなる3-ヒドロキシ酪酸合成を目的としたグリーン触媒分野に貢献する。
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| 研究実績の概要 |
微生物によって完全に消費され二酸化炭素、メタン、水あるいはバイオマスなど自然的副産物のみを生じる生分解性高分子は、環境低負荷型材料として注目を浴びている。生分解性高分子の原料となるモノマーを光エネルギーと二酸化炭素から合成する方法が確立できれば、再生可能エネルギーの利用と二酸化炭素の有効利用・削減にも効果を発揮する新たな手法になりうる。本提案は、天然光合成の二酸化炭素利用技術を手本として機能性光触媒・金属微粒子触媒・生体触媒からなる光レドックス系を構築し、二酸化炭素と最も簡単なケトン、アセトンを原料とし、生分解性高分子のモノマーとなる3-ヒドロキシ酪酸合成を目的としたグリーン触媒分野に貢献するものである。2023年度は酵素抽出液に含まれるアセトンカルボキシラーゼ及び3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素を精製し、酵素活性向上に関する研究を進めた。加えて、2023年度は最適な光レドックス系の構築を開始した。その結果、本系で利用する補酵素や補因子が光レドックス系に対して大きな影響を与えることを見出した。加えて、光レドックス系に用いる分子系光増感剤が直接生体触媒と相互作用し、触媒活性に影響を与えることも見出した。今後は探索した光触媒材料とアセトンカルボキシラーゼ及び3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素とを複合化し、アセトンと二酸化炭素から3-ヒドロキシ酪酸生成の効率のさらなる向上を目指す。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初計画では、紅色光合成細菌Rhodobacter capsulatusを含アセトン培地で培養することでアセトンカルボキシラーゼおよび3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素を発現させ、2種の生体触媒を含むサンプルと可視光駆動型NADH再生系を複合化し、二酸化炭素およびアセトンから生分解性プラスチックのモノマー、3-ヒドロキシ酪酸が合成可能な反応系の構築と目標収率を30％と設定していたが、2022年度において当初目標を上回る81％の収率を達成できた。2023年度はさらに最適な可視光駆動型NADH再生系構築のための新たなる知見を得られたため。
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| 今後の研究の推進方策 |
本堤案において進める具体的な研究項目は以下の4つである．
項目1) アセトンカルボキシラーゼによる二酸化炭素とアセトンを原料としたアセト酢酸合成
項目2) 光触媒・金属微粒子触媒・3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素からなる光レドックス系によるアセト酢酸を原料とした3-ヒドロキシ酪酸合成
項目3) 機能性光触媒の設計と創製
項目4) 機能性光触媒の光レドックス系への適用
本年度は、項目1）、2）に加えて3）関する研究を重点的に進める。研究開始２年度までにアセトン培地での紅色光合成細菌Rhodobacter capsulatusの培養によりアセトンカルボキシラーゼ及び3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素を含む酵素抽出液を得ることができている。さらに得られた酵素抽出液、光触媒色素、金属錯体触媒からなる光レドックス系によりアセトンと二酸化炭素から3-ヒドロキシ酪酸生成まで達成した。本年度は、酵素抽出液に含まれるアセトンカルボキシラーゼ及び3-ヒドロキシ酪酸脱水素酵素を触媒として用いロジウム錯体触媒と最適化した水溶性亜鉛ポルフィリンとで構成される可視光駆動NADH再生系に組み込み、3-ヒドロキシ酪酸を排ガス相当濃度の気体状二酸化炭素と廃アセトンから合成することを試みる。
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