| 研究課題/領域番号 |
23K23157
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| 補助金の研究課題番号 |
22H01889 (2022-2023)
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 (2024)
補助金 (2022-2023) |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分28010:ナノ構造化学関連
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| 研究機関 | 金沢大学 |
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研究代表者 |
水野 元博 金沢大学, ナノマテリアル研究所, 教授 (70251915)
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| 研究分担者 |
石井 史之 金沢大学, ナノマテリアル研究所, 教授 (20432122)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2024年度)
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| 配分額 *注記 |
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2024年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2022年度: 8,710千円 (直接経費: 6,700千円、間接経費: 2,010千円)
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| キーワード | 固体プロトン伝導体 / 固体NMR / 分子運動 / 水素結合 / プロトン伝導体 / 高分子複合体 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では，複数の高分子とプロトン輸送分子からなる自己組織化膜のプロトン伝導性と熱安定性を向上させるため，固体NMRによる局所構造・分子運動の解析法と計算科学手法を結び付けた解析により，自己組織化膜の構造・形成過程・性質（伝導性，柔軟性，熱安定性），及び膜中でのプロトン伝導経路・メカニズムを解析する。高温でプロトン輸送分子の脱離を防ぐため，プロトン輸送分子にアルキル鎖などのアンカー基を取り付け，アンカー基の分子の回転運動・プロトン伝導への影響を調べる。
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| 研究実績の概要 |
本研究では，高分子とプロトン輸送分子の自己組織化により形成される固体プロトン伝導体のナノ空間の構造・分子運動・相互作用の詳細な解析，及びプロトン伝導機構の解明により，新規な高プロトン伝導性材料の開発を行う。
本年度は、アルギン酸(AA)、ポリアクリル酸(PAA)にプロトン輸送分子として1,2,3-トリアゾール（Tz）を加えた複合体膜((1-ｘ)AA-ｘPAA-ｙTz、ｙはAA、PAAに含まれるカルボキシ基に対するTzのモル比)を作製した。膜内のTzの導入量を変化させることで、複合体のプロトン伝導性や熱安定性がどのように変化するかを調べた。AAとPAAの割合が等しい(ｘ=0.5)膜二つを比較すると、Tzの割合が大きい膜の方が高い伝導率を示した。また、同じTz量(ｙ＝0.9)の膜を比較すると、PAAの割合が大きい膜の方がより高温で高い伝導率を示した。プロトン輸送分子であるTzの導入量が増えると、プロトン伝導性は向上し、PAAの割合が大きいほど、高温でも膜の状態を保つことができ、耐熱性が上がることがわかった。
AAにプロトン輸送分子として長さの異なるアルキル鎖を有するイミダゾール誘導体(AlkIm)を加えた複合体膜について、プロトン伝導性と熱安定性を調べた。イミダゾールにアルキル鎖がつくことでAAから脱離しにくくなることが示唆された。また、AlkImの重水素化物を調製し、複合体膜中でのAlkImの運動を解析した。アルキル鎖が付いていてもイミダゾール誘導体は高温では等方回転運動を起し、プロトン伝導の効率を上げることがわかった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
複数の高分子とプロトン輸送分子の自己組織化により形成される固体プロトン伝導体を調製しプロトン伝導性と熱安定性を向上させことができた。得られた研究成果を学術誌に発表した。高分子中のプロトン伝導キャリア分子の運動の分布を詳細に解析できる固体重水素NMRの解析法を開発した。開発した手法をポリアクリル酸/イミダゾール複合体の解析に用い、イミダゾールの運動状態の分布を詳細に調べプロトン伝導性との関係を明らかにできた。得られた研究成果を学術誌に発表した。これらの成果を国際学会の招待講演で発表した。
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| 今後の研究の推進方策 |
プロトン伝導性高分子複合膜における局所構造や分子運動状態とプロトン伝導性の関係を理論計算も含め、より詳細に調べる。また、用いる高分子やプロトンキャリア分子も変えて新規なプロトン伝導性高分子複合膜の開発も進める。
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