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単一量子欠陥の決定論的形成とその光物性解明

研究課題

研究課題/領域番号 23K23161
補助金の研究課題番号 22H01893 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分28010:ナノ構造化学関連
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構 (2023-2024)
国立研究開発法人理化学研究所 (2022)

研究代表者

小澤 大知  国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, 主任研究員 (30756060)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2024年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2023年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2022年度: 11,830千円 (直接経費: 9,100千円、間接経費: 2,730千円)
キーワードカーボンナノチューブ / 化学修飾 / 量子光源 / 励起子 / 光物性 / 量子欠陥 / 局所化学反応 / 単一分子分光 / 光化学反応 / 発光中心 / 単一光子発生 / ナノカーボン / 単一分子反応 / 表面修飾 / 格子欠陥 / 量子通信 / ナノ構造化学 / ナノ物質 / 光中心
研究開始時の研究の概要

この研究は、ナノテクノロジーを用いて原子や分子を自在に配置する技術の探求を目指す。特に、カーボンナノチューブの量子欠陥を決定論的に形成する方法を開発し、その光物性を理解することが主な目標である。これにより、量子光デバイスの集積化や新機能の実証が可能となる。具体的には、単一分子レベルでの量子欠陥制御と、その光物性の理解と応用が研究の主要なステップとなる。この研究は、量子技術と情報デバイスの進歩に寄与する可能性がある。

研究実績の概要

ナノテクノロジーの最終到達点の一つは、原子や分子を自在に配置することである。単層カーボンナノチューブの量子欠陥は単一光子源として光デバイスへの応用に有望であるが、化学反応によりランダムな場所に形成されるという問題があり、回路に組み込むことの障壁になっている。申請者はごく最近、Si基板の溝上に架橋したナノチューブに量子欠陥をほんの数個だけ形成できることを見出した。この手法は光化学反応を行うことから、さらに顕微分光を組み合わせることで、任意の位置や個数の量子欠陥を決定論的に形成できる可能性が高い。そこで本研究では、単一ナノチューブの発光分光により反応をモニターしながら、前駆体とナノチューブとの反応を単一分子レベルで制御することで、サブミクロン精度で任意の場所に単一量子欠陥を形成する。さらに、失活欠陥の存在しない系で量子欠陥に固有の光物性を理解することを目的とする。これにより、光導波路や共振器との結合が容易になり、量子光デバイスの集積化や新機能実証につながる。本研究で用いる化学反応は、近年注目を集めている原子層や他のナノカーボン物質でも報告されている。そのため、本研究により局所的な化学修飾の手法が確立できれば、これらのナノ物質への転用も期待でき、新たな量子機能の探索にもはずみがつくだろう。
もともとナノチューブは通信波長領域の単一光子発生や、Si基板上で直接合成できる点で、既存の半導体技術と親和性が高い。また、本手法はSi半導体プロセスにおけるフォトリソグラフィと類似するので、Siエレクトロニクスのような集積化も将来可能になるだろう。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

高い単一光子発生純度を得るためには、ナノチューブ中央に1個だけ量子欠陥があることが望ましい [ACS Appl. Nano Mater. 3, 682]。そこで、ナノチューブ1本に量子欠陥が1個形成されたことを実証するために、空間領域および時間領域の2つの計測を行なった。まず1つ目の空間領域計測では、量子欠陥の励起イメージングにより個々の量子欠陥を可視化する。2つ目の時間領域計測では、光子相関測定により量子欠陥から単一光子発生が起こることを検証する。共焦点顕微鏡のレーザースポット内に1個だけ量子欠陥があれば、単一光子発生純度が高くなることが見込まれる。上記の2つのアプローチにより、量子欠陥の個数を厳密に決定し、単一量子欠陥であることを実証する。複数の量子欠陥がナノチューブに形成されている場合は、さらに実験条件を微調節することで、目標達成を目指す。これらの測定を一通り終えたため、おおむね順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

量子欠陥に固有の光物性を解明するために、極限まで系をシンプルにした試料作製が望まれてきた。従来のナノチューブ量子欠陥は、失活欠陥と共存するために発光量子効率が制限されている。申請者の励起子拡散シミュレーションによると、失活欠陥1個で最大61%の励起子が発光せずに再結合すると予想される。また、極低温での発光スペクトルには、1つのカイラリティにつき、10本以上のピークが観測されているが[ACS Nano 11,10785]、複数の量子欠陥からのピークなのか、励起子の個々のエネルギー準位に由来するのかなどの帰属が不明なままである。そこで、失活欠陥のない架橋ナノチューブに対して単一量子欠陥を形成し、励起子物性を調査する。量子欠陥を形成する前後で発光スペクトルの強度を比較する。どれだけの割合の励起子が量子欠陥に捕捉されて、不純物準位からの発光に変換されたのかを調べることで、単一の量子欠陥に失活欠陥がないために、励起子が量子欠陥に効率良く捕捉され、発光することが見込まれる。ける発光量子効率が初めて明らかになる。さらに極低温で単一量子欠陥からの発光スペクトルや時間分解発光測定を行うことで、励起子の詳細なエネルギー準位や準位間の遷移ダイナミクスなどの基礎的な励起子物性を解明する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (5件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 5件、 招待講演 3件) 備考 (6件)

  • [国際共同研究] メリーランド大学(米国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Massachusetts Institute of Technology/University of Michigan/The University of Texas at Austin(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Indian Institute of Science(インド)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Zhejiang University(中国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Oxford(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Photo-thermoelectric effect-driven detection of optical communication light in graphene/hBN heterostructures2024

    • 著者名/発表者名
      Iwasaki Takuya、Sato Yodai、Ogo Makoto、Oh Byunghun、Kozawa Daichi、Kitaura Ryo、Watanabe Kenji、Taniguchi Takashi、Moriyama Satoshi、Fujikata Junichi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 63 号: 3 ページ: 030903-030903

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad2bd6

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diameter-Selective Sorting of Single-Walled Carbon Nanotubes Using π-Molecular Tweezers for Energy Materials2023

    • 著者名/発表者名
      El-Refaey Ahmed、Kozawa Daichi、Kameda Tomoshi、Kato Yuichiro K.、Ito Yoshihiro、Kawamoto Masuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 6 号: 3 ページ: 1919-1926

    • DOI

      10.1021/acsanm.2c04877

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Discretized hexagonal boron nitride quantum emitters and their chemical interconversion2023

    • 著者名/発表者名
      Kozawa Daichi、Li Sylvia Xin、Ichihara Takeo、Rajan Ananth Govind、Gong Xun、He Guangwei、Koman Volodymyr B、Zeng Yuwen、Kuehne Matthias、Silmore Kevin S、Parviz Dorsa、Liu Pingwei、Liu Albert Tianxiang、Faucher Samuel、Yuan Zhe、Warner Jamie、Blankschtein Daniel、Strano Michael S
    • 雑誌名

      Nanotechnology

      巻: 34 号: 11 ページ: 115702-115702

    • DOI

      10.1088/1361-6528/aca984

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Prolonged photostability in hexagonal boron nitride quantum emitters2023

    • 著者名/発表者名
      Li Sylvia Xin、Ichihara Takeo、Park Hyoju、He Guangwei、Kozawa Daichi、Wen Yi、Koman Volodymyr B.、Zeng Yuwen、Kuehne Matthias、Yuan Zhe、Faucher Samuel、Warner Jamie H.、Strano Michael S.
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 4 号: 1 ページ: 1-11

    • DOI

      10.1038/s43246-023-00345-8

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Emerging second-order nonlinearity in two-dimensional material functionalized silica microcavities2024

    • 著者名/発表者名
      S. Fujii, N. Fang, D. Yamashita, D. Kozawa, C. F. Fong, Y. K. Kato
    • 学会等名
      March Meeting of the American Physical Society
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Second- and third-order nonlinear photonics in ultrahigh-Q microcavities2024

    • 著者名/発表者名
      S. Fujii, N. Fang, D. Yamashita, D. Kozawa, C. F. Fong, Y. K. Kato
    • 学会等名
      理研シンポジウム:第11回「光量子工学研究」-次世代の光量子工学に向けて-
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Single photon emission characterization of (10, 0) SWCNTs functionalized by cyclopentene dione2024

    • 著者名/発表者名
      M. Wang, D. Kozawa, J. Fortner, Y. H. Wang, Y. K. Kato
    • 学会等名
      理研シンポジウム:第11回「光量子工学研究」-次世代の光量子工学に向けて-
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Formation of organic color centers in air-suspended carbon nanotubes using vapor-phase reaction2023

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, X. Wu, A. Ishii, J. Fortner, K. Otsuka, R. Xiang, T. Inoue, S. Maruyama, Y. Wang, Y K. Kato
    • 学会等名
      243rd Electrochemical Society Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Elucidating Upconversion Photoluminescence Mechanisms in Air-Suspended Single-Walled Carbon Nanotubes2023

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, Y. K. Kato
    • 学会等名
      JSAP-Optica Joint Symposia, the 84th JSAP Autumn Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elucidating Upconversion Photoluminescence Mechanisms in Air-Suspended Single-Walled Carbon Nanotubes2023

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, Y. K. Kato
    • 学会等名
      2023 1st Nanocarbon Study Group
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Formation of organic color centers in air-suspended carbon nanotubes using vapor-phase reaction2023

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, X. Wu, A. Ishii, J. Fortner, K. Otsuka, R. Xiang, T. Inoue, S. Maruyama, Y. H. Wang, Y. K. Kato
    • 学会等名
      RAPAC
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 低次元ナノ物質の励起子光物性研究2023

    • 著者名/発表者名
      小澤大知
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会(物性)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Formation of organic color centers in air-suspended carbon nanotubes using vapor-phase reaction2022

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, X. Wu, A. Ishii, J. Fortner, K. Otsuka, R. Xiang, T. Inoue, S. Maruyama, Y. H. Wang, Y K. Kato
    • 学会等名
      JSAP-Optica Joint Symposia, the 83rd JSAP Autumn Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Formation of Organic Color Centers in Air-Suspended Carbon Nanotubes Using Vapor-Phase Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      D. Kozawa, X. Wu, A. Ishii, J. Fortner, K. Otsuka, R. Xiang, T. Inoue, S. Maruyama, Y. H. Wang, Y. K. Kato
    • 学会等名
      8th Workshop on Nanotube Optics and Nanospectroscopy (WONTON 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 小澤大知 物質・材料研究機構

    • URL

      https://www.nims.go.jp/personal/kozawa/ja/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] Daichi Kozawa at NIMS

    • URL

      https://www.nims.go.jp/personal/kozawa/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 加藤ナノ量子フォトニクス研究室

    • URL

      http://katogroup.riken.jp/ja/dopedsuspendedtubes.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] Nanoscale Quantum Photonics Laboratory, RIKEN

    • URL

      http://katogroup.riken.jp/en/dopedsuspendedtubes.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 理化学研究所プレスリリース

    • URL

      https://www.riken.jp/press/2022/20220520_2/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] RIKEN Research News

    • URL

      https://www.riken.jp/en/news_pubs/research_news/rr/20221102_2/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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