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有機半導体薄膜における縦方向移動度の向上と縦型デバイスの高性能化

研究課題

研究課題/領域番号 23K23206
補助金の研究課題番号 22H01938 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分29010:応用物性関連
研究機関大阪大学

研究代表者

中山 健一  大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20324808)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2024年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2023年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2022年度: 11,180千円 (直接経費: 8,600千円、間接経費: 2,580千円)
キーワード有機半導体 / キャリア移動度 / 分子配向 / 縦型トランジスタ / 縦型デバイス
研究開始時の研究の概要

本研究では、有機ELや有機太陽電池などのサンドイッチ型有機デバイスで重要となる、「縦方向(膜厚方向)キャリア移動度をどこまで上げることができるか?」という課題に、①基板上での分子配向技術、②二次元・三次元伝導に適した材料の探索、③縦方向移動度の評価方法、の3つの視点を軸に実験・計算の両面から探索を行い、縦方向伝導における分子構造―薄膜構造―光・電気物性の階層的関係を理解する学理を確立する。

研究実績の概要

有機半導体薄膜における縦方向移動度を抜本的に向上させることを目的として、基板上の分子配向制御および三次元的な伝導を示す材料の探索を行っている。
(1)これまでに、当グループで製法を確立した極薄rGO膜のテンプレート層を用いてチオフェンオリゴマーであるα-6T分子の分子配向制御に成功しており、平面ヘテロ接合の有機太陽電池でも、励起子拡散長とキャリア移動度を向上させれば高性能化できる可能性が示された。昨年度はそれらの知見に基づいて、励起子拡散長が長いと報告されているY6をアクセプター分子に用い、種々のドナー材料を探索することにより、平面ヘテロ接合型有機太陽電池としては高い性能を実現した。
(2)極薄膜rGOをソース電極とし、ゲート電圧印加により絶縁層を介してrGOソース電極のフェルミレベルがシフトする現象を使った縦型有機トランジスタ(rGO-VOFET)の開発を行っている。これまでの素子構造がかかえる、引き出し電極部分のrGOの大きな抵抗が全体の電流を制限してしまう問題に対し、引き出し電極のエッジ部分が自動的にアクティブエリアとなる新しい素子構造「セルフアライメント型」rGO-VOFETを提案した。この新しい素子構造において、昨年度の目標として掲げた、p型半導体を用いてトランジスタの動作にも成功した。
(3)究極的な縦方向移動度向上を目指して、結晶構造の全方位に大きな電荷カップリングを持ち三次元的な伝導を示す材料を、結晶構造データベースから探索する手法の開発を行っている。昨年度は、データベース上の結晶構造から、ヘリングボーン、ブリックワーク、などのパッキング様式を自動判定するプログラムを開発し、量子化学計算から予測される電荷カップリングの異方性とパッキング様式の相関性を分析するところまで進め、ダブルヘリングボーン構造が三次元伝導に有利であるという示唆を得た。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度計画した、(1)「rGOテンプレート層を用いた分子配向制御による有機太陽電池の性能向上」については、分子配向制御に由来する励起子拡散長の増大と太陽電池性能を結び付け、結晶構造に基づく計算による新たな材料探索手法を提案するところまで至った。(2)「rGOを電極に用いた縦型トランジスタの高性能化」については、セルフアライメント素子構造の提案により、p型有機半導体材料を含めてさまざまな材料で安定的に評価する手法を確立した。(3)「三次元伝導に適した材料の探索のための手法の開発」については、結晶構造データベースに基づいたパッキング様式を自動判定するプログラムと、大量の結晶構造データから電荷カップリングの異方性を自動的に計算するプログラムを開発し、パッキング様式とカップリングの異方性の相関を系統的に議論できる枠組みが整備された。以上の進捗状況から、おおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

(1)励起子拡散長の長い分子を用いた平面ヘテロ接合有機太陽電池の性能向上
昨年度、励起子拡散長を実験的に求める手法と、量子化学計算に基づいて励起子拡散長とキャリア移動度の予測値を系統的に求める手法を確立した。本年度はこの枠組みに基づいて、結晶構造から平面ヘテロ接合素子に有効な材料を系統的に探索し、平面ヘテロ素子のさらなる高性能化を目指す。
(2)rGO-VOFETの性能向上と周波数特性の評価
昨年度のセルフアライメント構造の提案により、p型有機半導体材料も含めてさまざまな材料を使ってrGO-VOFETを評価できるようになった。そのため本年度は、さまざまな有機半導体材料を用いてrGO-VOFETを作製し、材料のエネルギー絵レベル(注入障壁)やキャリア移動度が性能に及ぼす影響を系統的に明らかにする。また、ほとんど報告例がない、rGO-VOFETの周波数特性の評価を行い、縦型トランジスタの利点である高速応答性を検証する。
(3) 三次元伝導に適した分子を探索するシステムへの機械学習の導入
昨年度、結晶構造からパッキング様式を自動判定し、各結晶軸方向に対する電荷カップリングから求めたキャリア輸送異方性との対応を検証するシステムをPythonベースで開発した。本年度は、さまざまなケースを含むパッキング様式の判定精度を向上させるとともに、パッキング様式とキャリア輸送異方性の関係のデータを蓄積して解釈可能な機械学習にかけることで、三次元伝導に有利な分子がどのようなものであるか、分子構造レベルでの支配因子を明らかにする。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] University of Vermont(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Inverted singlet-triplet emitters for organic light-emitting diodes2023

    • 著者名/発表者名
      W. Taehyun, K. Nakayama, and N. Aizawa
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Rev.

      巻: 4 号: 2 ページ: 21310-21310

    • DOI

      10.1063/5.0152834

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Characterization of Dibenzothieno[a,f]pentalenes Enabling Large Antiaromaticity and Moderate Open-Shell Character through a Small Energy Barrier for Bond-Shift Valence Tautomerization2023

    • 著者名/発表者名
      Mizuno Yusuke、Nogata Akira、Suzuki Mitsuharu、Nakayama Ken-ichi、Hisaki Ichiro、Kishi Ryohei、Konishi Akihito、Yasuda Makoto
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 37 ページ: 20595-20609

    • DOI

      10.1021/jacs.3c07356

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Delayed fluorescence from inverted singlet and triplet excited states2022

    • 著者名/発表者名
      Naoya Aizawa, Yong-Jin Pu, Yu Harabuchi, Atsuko Nihonyanagi, Ryotaro Ibuka, Hiroyuki Inuzuka, Barun Dhara, Yuki Koyama, Ken-ichi Nakayama, Satoshi Maeda, Fumito Araoka, Daigo Miyajima
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 609 号: 7927 ページ: 502-506

    • DOI

      10.1038/s41586-022-05132-y

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Performance Improvement with an Ultrathin p?Type Interfacial Layer in n?Type Vertical Organic Field-E?ect Transistors Based on Reduced Graphene Oxide Electrode2022

    • 著者名/発表者名
      K. Qiao, S. Arakaki, M. Suzuki, and K. Nakayama
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 7 号: 28 ページ: 24468-24474

    • DOI

      10.1021/acsomega.2c02085

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Characterization of Dinaphtho[2,1-a:2,3-f]pentalene: A Stable Antiaromatic/Quinoidal Hydrocarbon Showing Appropriate Carrier Mobility in the Amorphous Layer2022

    • 著者名/発表者名
      Koki Horii, Akira Nogata, Yusuke Mizuno, Haruna Iwasa, Mitsuharu Suzuki, Ken-ichi Nakayama, Akihito Konishi, Makoto Yasuda
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 3 ページ: 325-329

    • DOI

      10.1246/cl.210809

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Construction of Conductive Metal-Organic Frameworks with Dehydrobenzoannulenes2024

    • 著者名/発表者名
      大久保円造,相澤直矢,中山健一,鈴木充朗
    • 学会等名
      日本化学会第104回春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 塗布重合による2次元共有結合性有機構造体の薄膜形成2024

    • 著者名/発表者名
      山崎 空、相澤 直矢、中山 健一、鈴木 充朗
    • 学会等名
      日本化学会第104回春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Y6を用いたPHJ型有機薄膜太陽電池における励起子拡散長の効果2024

    • 著者名/発表者名
      坂本 昂哉、相澤 直矢、鈴木 充朗、中山 健一
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 結晶構造データベースを用いた三次元伝導性有機半導体分子の探索2024

    • 著者名/発表者名
      北村雛妃、相澤 直矢、鈴木 充朗、中山 健一
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] デヒドロベンゾアヌレンのヘキサアミノ誘導体を配位子とする2次元金属有機構造体の構築2023

    • 著者名/発表者名
      大久保円造,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 3成分からなる共有結合性有機構造体の形成にモノマー構造が与える影響2023

    • 著者名/発表者名
      枝光真侑,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] デヒドロベンゾアヌレンからなる2次元金属有機構造体の構築と電気物性評価2023

    • 著者名/発表者名
      大久保円造,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      第31回有機結晶シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] モノマーの平面性と連結強度が共有結合性有機構造体の形成に及ぼす影響2023

    • 著者名/発表者名
      枝光真侑,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      第31回有機結晶シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 還元型酸化グラフェン膜を用いた分子配向制御による有機薄膜太陽電池の性能向上2022

    • 著者名/発表者名
      坂本昂哉, Qiao Kun, 相澤直矢, 鈴木充朗, 中山健一
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 塗布重合法により成膜した共有結合性有機構造体の雰囲気応答性2022

    • 著者名/発表者名
      矢坂純也,城田誉士輝,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ナフタロシアニン誘導体を用いた近赤外領域に選択的に感度を持つ有機薄膜太陽電池2022

    • 著者名/発表者名
      林洸斗、相澤直矢、鈴木充朗、中山健一
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] デヒドロベンゾアヌレンを骨格要素とする二次元金属有機構造体の合成2022

    • 著者名/発表者名
      大久保円造,相澤直矢,鈴木充朗,中山健一
    • 学会等名
      日本化学会第103回春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Molecular orientation control and application to vertical-type organic transistors based on ultrathin reduced graphene oxide films2022

    • 著者名/発表者名
      K. Nakayama
    • 学会等名
      ICONO13/ICOPE2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Effects of substituents at bay-position in perylene bisimide on photovoltaic2022

    • 著者名/発表者名
      Sosuke Sogabe, Naoya Aizawa, Mitsuharu Suzuki, Ken-ichi Nakayama
    • 学会等名
      ICONO13/ICOPE2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Single-component organic solar cells based on near-infrared emissive molecules2022

    • 著者名/発表者名
      Naru Iwaki, Naoya Aizawa, Mitsuharu Suzuki, Ken-ichi Nakayama
    • 学会等名
      ICONO13/ICOPE2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] http://www-etchem.mls.eng.osaka-u.ac.jp/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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