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電子強誘電体の逐次電荷秩序相転移の研究

研究課題

研究課題/領域番号 23K23210
補助金の研究課題番号 22H01942 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分29010:応用物性関連
研究機関岡山大学

研究代表者

池田 直  岡山大学, 環境生命自然科学学域, 教授 (00222894)

研究分担者 藤井 達生  岡山大学, 環境生命自然科学学域, 教授 (10222259)
沖本 洋一  東京工業大学, 理学院, 准教授 (50356705)
藤原 孝将  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光量子科学研究所 放射光科学研究センター, 研究員 (50847150)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2024年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2023年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2022年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
キーワード電子強誘電体 / YFe2O4 / RFE2O4 / RFe2O4 / LuFe2O4 / 電荷秩序 / フラストレーション / マルチフェロイック / 電子強誘電性 / 電荷秩序相 / 逐次相転移
研究開始時の研究の概要

本研究は電子強誘電体の常温の存在を解明してきた。そして超高速応答、省電力分極反転、THz発生源動作,マルチフェロイック機能などの魅力的な新機能を持つことも明らかにしてきた。この新しい物性は、極めて柔らかな電気分極の超高速応答があることを解明してきた。その起源は鉄d電子間の相互作用にある。本研究は、電子強誘電体の低温の逐次相転移近傍に注目し、極性電荷秩序(強誘電)相と非極性電荷秩序相の境界領域、さらにそれに重なる磁気相転移点での、誘電応答、磁気応答、光応答解析技術を開発しながら、最終的にFeイオン間相互作用に役割を持つと示唆されるスピン揺らぎ効果の役割を、世界に先駆け総合的に解明する。

研究実績の概要

我々は電子集団が自発的に極性な配置を形成する電子強誘電体が常温に存在することを解明してきた。さらにこの物性が、超高速応答、省電力分極反転、THz発生源動作,マルチフェロイック機能などの魅力的な新機能を持つことも明らかにしつつある。一方でこの物性の起源に対する理論的解釈では、鉄d電子間の電荷間クーロン相互作用、Fe2+に存在するホール軌道による超交換相互作用の量子縮退と競合、さらにそれらの熱ゆらぎ効果にあるとされているが、その実験的証拠はまだ十分に得られていない。
本研究は、電子強誘電体の低温の逐次相転移近傍に注目し、極性電荷秩序(強誘電)相と非極性電荷秩序相の境界領域、さらにそれに重なる磁気相転移点付近での誘電・磁気応答や電子構造を解析することを目標としている。最終的にFeイオン間相互作用の光制御手法を完成し、この相境界付近での光―誘電―磁 気応答を精密に評価することで、電子強誘電体の起源 であるd電子間相互作用とスピン揺らぎ効果の役割を、世界に先駆け総合的に解明することである。
本年度は特に、YFE2O4の示す磁気転移発生に伴った3倍電荷秩序相と7倍電荷秩序相の相境界の存在について、詳細な構造がを明らかにしている。また合わせて非磁性の3倍秩序相において、異常な磁歪効果があることを新たに発見した。特に後者について理論研究者も交えた解析が行われている。この現象は本材料が示す、極性な電荷秩序の安定性とスピンゆらぎ効果の顕著な相関(ないし強い因果関係)を示す露頭ではないかと認識され、24年度から集中的な実験が行われることとなった。
また強誘電分極を示す3倍電荷秩序相のパルス電場応答の異方性を利用すると、メモリー効果を再現できることが判明した。これを応用する研究を、グループを構築して開始した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

3倍極性電荷秩序相の特徴的な分極応答を確認するために、電場印加に伴う3倍電荷秩序超格子の応答観測を試みた。直流電場印加では電流により電荷秩序が崩壊するため、パルス電場を印加する技法の開発を行った。10ms以下のパルス電場を用いることで、電気分極だけに作用し、通電に伴うジュール加熱効果を抑えられることを見出した。またパルス電場印加後の「休止時間」も分極応答の制御に有効に作用する。3倍電荷秩序相では、結晶対称性との整合から、6種類の分極ドメインが同時に発生しているが、適切なパルス電場を印加することで、特定のドメインだけを大きくすることが可能であることを見出した。これは3倍電荷秩序相が、電場に共役に応答する電気分極を持つことに整合する。同様に、磁場を加えるときのこの分極ドメインの存在比の確認を行ったところ、磁場印加においても、6種類の分極ドメインのうち特定のドメインだけを大きくなることが見出された。さらに驚くべきことに、このときに格子定数も大きく変化した。この格子定数の変化量と加えた磁場の強さから見積もられる磁歪定数は、0.1%/Tを超えており、超磁歪現象と分類されうる。
このパルス電場や磁場印加に伴う強誘電ドメインの応答は、SHG測定でも同様に確かめることができた。
既知の超磁歪効果は強磁性相に見出されている。しかしこの電子強誘電体においては、非磁性相で観測される。本現象の解釈について、物性理論研究者も交えたオンライン研究会を開催した。その結果本効果の本質に、磁気転移温度以上から300Kまでの間に存在するスピンゆらぎ効果にあるのではないか、と仮説を得た。
現在も多様な解析を続けているが、300K付近では今まで説明のできないエントロピーの不連続が比熱異常で観測されていること、さらに新たに電気伝導度の異常を見出したことから新種の相転移があることも想定されている。

今後の研究の推進方策

300Kという非磁性相での 0.1%/T を超える超磁歪効果は、基礎物性研究の発見としてインパクトを持つが、実用においても重要な新原理を提供できる可能性がありこの現象の精密な理解は重要である。このため早速24年度は、高エネルギー加速器研究機構の放射光施設(PF)において、BL-3の磁場中回折装置を用い、格子定数と超格子発達に関する磁場温度相図を観測する利用研究課題を進める。同様に230Kから300Kにおいて、スピンのゆらぎと短距離秩序にともなう磁気散漫散乱の存在も明らかにしてきたが、この存在も格子定数と超格子発達に関連した磁場温度相図と重ねて理解することが必要である。このため東海村の研究原子炉JRR3にて、磁気散漫散乱の磁場温度相図を観測する共同利用課題も推進する。この実験も24年度から取り組む。
またパルス電場により電荷秩序が発達する現象の詳細では、電荷秩序が発達した結晶の電気抵抗が高くなり、また電荷秩序を融解させる方位のパルス電場を加えると、電気抵抗が低くなることも見出した。これは400Kまで安定に動作するため、新しいメモリー材料になることも注目を得ている。これは本基盤研究から見出された応用研究シーズであり、東京大学、東京工業大学、東北大学、産業総合技術研究所と共同して、応用展開も視野に入れた詳細な解析を実施する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (34件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (28件) (うち国際学会 1件、 招待講演 7件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Ginzburg-Landau action and polarization current in an excitonic insulator model of electronic ferroelectricity2023

    • 著者名/発表者名
      Adachi Hiroto、Ikeda Naoshi、Saitoh Eiji
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 107 号: 15 ページ: 155142-155142

    • DOI

      10.1103/physrevb.107.155142

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nonlinear Optical Properties in an Epitaxial YbFe2O4 Film Probed by Second Harmonic and Terahertz Generation2023

    • 著者名/発表者名
      Yu Hongwu、Okimoto Yoichi、Morita Atsuya、Shimanuki Shuhei、Takubo Kou、Ishikawa Tadahiko、Koshihara Shin-ya、Minakami Ryusei、Itoh Hirotake、Iwai Shinichiro、Ikeda Naoshi、Sakagami Takumi、Nozaki Mayu、Fujii Tatsuo
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 16 号: 5 ページ: 1989-1989

    • DOI

      10.3390/ma16051989

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Structural Characterization of Graphite Analogue BCx Synthesized Under Various Conditions and Its Application to Ti Intercalation2023

    • 著者名/発表者名
      Kazumasa Horigane, Masayuki Tadokoro, Ritsuko Eguchi, Hirofumi Ishii, Shinichi Nakamura, Takashi Kambe, Naoshi Ikeda, Hidenori Goto, Yoshihiro Kubozono, Jun Akimitsu
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 62 号: 48 ページ: 19466-19473

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.3c02405

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Valence control of charge and orbital frustrated system YbFe2O4 with electrochemical Li+ intercalation2022

    • 著者名/発表者名
      Murase S.、Yoshikawa Y.、Fujiwara K.、Fukada Y.、Teranishi T.、Kano J.、Fujii T.、Inada Y.、Katayama M.、Yoshii K.、Tsuji T.、Matsumura D.、Ikeda N.
    • 雑誌名

      Journal of Physics and Chemistry of Solids

      巻: 162 ページ: 110468-110468

    • DOI

      10.1016/j.jpcs.2021.110468

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 電子強誘電体LuFe2O4の電荷秩序ドメイン制御2023

    • 著者名/発表者名
      木村 彰杜, 朴 規相, 矢野 優太, 池田 直,沖本 洋一,于 洪武
    • 学会等名
      日本電子材料技術協会秋季講演大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] LuFe2O4における電子強誘電分極のコヒーレント異方性制御2023

    • 著者名/発表者名
      水上龍星,鶴岡稜平,伊藤弘毅,川上洋平,于洪武,腰原伸也, 沖本洋一,井上直希,西田銀一,池田直,藤原孝将,岩井伸一郎
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 光電子収量分光法で見積もられる酸化物半導体の価電子帯上端のエネルギー準位2023

    • 著者名/発表者名
      狩野旬, 廣瀬哲, 池田直, 池田知廣
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 層状ペロブスカイト KCa2Nb3O10およびHCa2Nb3O10の結晶構造と電子バンド構造2023

    • 著者名/発表者名
      張梓豪, 狩野旬, 池田直, 藤井達生, 高橋勝國, 大久保智子, 高口豊, 山神将大, 押目典宏, 濵嵜容丞
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] YbFe2O4薄膜における第二次高調波発生の角度依存性2023

    • 著者名/発表者名
      王笑朴, 于洪武, 島貫周平, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 那須美沙都, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 非線形光学応答から見たYFe2O4の電荷整列と分極状態II2023

    • 著者名/発表者名
      于洪武, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 木村彰杜, 朴規相, 深田幸正, 池田直, 藤井達生, 那須美沙都, 藤原孝将, 深谷亮, 奥山大輔, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] LuFe2O4の電気的特性に及ぼすバイアス電場の効果2023

    • 著者名/発表者名
      深田幸正,福田竜生,吉井賢資, 木村彰杜,朴規相,池田直
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 電子強誘電体RFe2O4の電荷秩序への電場による影響2023

    • 著者名/発表者名
      木村彰杜, 池田直, 藤井達生, 狩野旬, 深田幸正, 那須美沙都, 朴規相, 沖本洋一, 于洪武, 深谷亮, 中尾裕則, 藤原孝将, 矢野優太, 大若亜未
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] まとめ (シンポジウム:電子強誘電体の新展開ー新現象から新機能の創出へ)2023

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] SHGからみた電子強誘電体LuFe2O4結晶の分極反転2023

    • 著者名/発表者名
      于洪武, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 深田幸正, 西田銀一, 井上直希, 藤原孝将, 池田直, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 電子強誘電体YbFe2O4薄膜の電場印加による分極反転2023

    • 著者名/発表者名
      島貫周平, 于洪武, 森田敦也, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 阪上拓巳, 野崎真由, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 電子強誘電酸化物YbFe2O4薄膜のテラヘルツ波発生2023

    • 著者名/発表者名
      森田敦也, 于洪武, 島貫周平, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 水上龍星, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 阪上拓巳, 野崎真由, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Cross-correlated frustration of spin, charge and orbital degrees of freedom of iron in RFe2O42022

    • 著者名/発表者名
      Naoshi IKEDA
    • 学会等名
      異分野基礎科学研究所ワークショップ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 電荷,軌道,スピン競合系 RFe2O4について,実験で見えたこと,わからないこと2022

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      東北大学物性理論セミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化鉄化合物RFe2O4の電子強誘電性について2022

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      電子材料技術協会,第59回秋季演大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子強誘電体RFe2O4の最近の理解2022

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      機能性ナノ材料研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] スピン・電荷・軌道フラストレーション系RFe2O4の電子強誘電性と逐次相転移2022

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      東北大学研究会 ―相関電子の軌道自由度から生まれる多様性と普遍性―
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子の濃淡整列で実現する電子強誘電体物性の最近の理解2022

    • 著者名/発表者名
      池田直
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 セラミックコーティングにおける界面欠陥構造の解明と制御技術
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子誘電体RFe2O4の電荷秩序の外場変化2022

    • 著者名/発表者名
      井上 直希, 池田 直, 藤井 達生, 鈴木 孝義, 砂月 幸成, 狩野 旬, 深田 幸正,高木 裕介, 西田 銀一,木村 彰杜, 沖本 洋一, 于 洪武, 島貫 周平,藤原 孝将, 朴 規相
    • 学会等名
      機能性ナノ材料研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電子強誘電体RFe2O4単結晶のP-Eループ観測2022

    • 著者名/発表者名
      西田銀一, 池田直, 藤井達生, 狩野旬, 深田幸正, 高木裕介, 井上直希, 木村彰杜, 沖本洋一, 于洪武, 藤原孝将, 朴規相
    • 学会等名
      機能性ナノ材料研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] X線回折測定によるLuFe2O4 単結晶中の超格子ドメイン観察2022

    • 著者名/発表者名
      木村 彰杜, 池田 直, 藤井 達生, 鈴木 孝義, 砂月 幸成, 狩野 旬, 深田 幸正, 高木 裕介,西田 銀一, 井上 直希, 沖本 洋一, 于 洪武, 島貫 周平, 藤原 孝将, 朴 規相
    • 学会等名
      機能性ナノ材料研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 層状鉄酸化物LuFe2O4における電子強誘電分極のテラヘルツ強電場制御 Ⅱ2022

    • 著者名/発表者名
      水上龍星, 岸田晶穂, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 第二次高調波から見たYbFe2O4薄膜の電子強誘電性2022

    • 著者名/発表者名
      于洪武, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 阪上拓巳, 大田怜佳, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 光電子収量分光法による誘電体の価電子帯近傍の状態密度観察2022

    • 著者名/発表者名
      狩野旬, 池田直, 張梓豪, 大久保智子
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電子誘電体RFe2O4の電荷秩序の外場変化2022

    • 著者名/発表者名
      井上直希, 池田直, 藤井達生, 鈴木孝義, 狩野旬, 深田幸正, 高木裕介, 西田銀一, 木村彰杜, 沖本洋一, 于洪武, 藤原孝将, 朴規相
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電子強誘電体RFe2O4単結晶のP-Eループ観測2022

    • 著者名/発表者名
      西田銀一, 池田直, 藤井達生, 狩野旬, 深田幸正, 高木裕介, 井上直希, 木村彰杜, 沖本洋一, 于洪武, 藤原孝将, 朴規相
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 層状鉄酸化物LuFe2O4における電子強誘電分極のテラヘルツ強電場制御2022

    • 著者名/発表者名
      水上龍星, 岸田晶穂, 伊藤弘毅, 川上洋平, 干洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 深田幸正, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非線形光学応答から見たYFe2O4電荷整列と分極状態の関係2022

    • 著者名/発表者名
      于洪武, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 深田幸正, 西田銀一, 井上直希, 池田直, 藤原孝将, 沖本洋一
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 岡山大学池田研究室

    • URL

      https://ikedalaboratory.wordpress.com

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 岡山大学 池田研究室ホームページ

    • URL

      https://ikedalaboratory.wordpress.com

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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