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前駆体相からの結晶成長による単結晶有機薄膜蒸着プロセスの開発とデバイス応用

研究課題

研究課題/領域番号 23K23214
補助金の研究課題番号 22H01946 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
研究機関東北大学

研究代表者

丸山 伸伍  東北大学, 工学研究科, 准教授 (80732362)

研究分担者 宮寺 哲彦  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30443039)
廣芝 伸哉  大阪工業大学, 工学部, 准教授 (40635190)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2024年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2023年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2022年度: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円)
キーワード有機薄膜成長 / 有機薄膜 / 液晶 / 結晶成長 / 抵抗変化型メモリ / エピタキシー / イオン液晶
研究開始時の研究の概要

有機薄膜デバイスにおいて、薄膜の結晶性はデバイス性能を左右するが、これまでの真空蒸着プロセスでは、ランダムな核発生と成長に頼った自然まかせの結晶成長のため、基本的には多結晶性薄膜しか得られなかった。本研究では、液晶や柔粘性結晶、非晶などの多様な前駆体相を用いることで、高品質な有機結晶薄膜を作製する技術を開発する。さらに、これまでの研究で見いだされた、スメクチック液晶の2次元液体的な性質を利用した有機超薄膜作製技術や電子デバイスの開発にも取り組む。

研究実績の概要

本研究課題では、基板上での融液・液晶・柔粘性結晶・非晶質など、有機凝集体が示す多様な前駆体状態を積極的に活用することで、高品質有機単結晶薄膜を真空蒸着により作製する技術を開発し、デバイス等へ応用する。本年度の成果は以下のとおりである。
計画1:液晶相を前駆体相として用いた結晶化技術として、高秩序液晶相をもつペリレンジイミド誘導体PTCDI-C8の大型グレイン作製技術を確立した。この大型グレイン表面が分子ステップをもつ平坦な表面であることを利用して、代表的な低分子有機半導体材料CuPcのエピタキシャル成長を実現し、論文発表した。これによって、有機エピタキシャル薄膜によるpn接合が実現した。
計画2:液晶からの結晶化過程において、通常ランダム方位をもって形成する種結晶の形成過程を工夫することで、成長結晶の面内結晶方位を揃える試みを行った。しかし、種結晶の方位を揃えることはできたが、その後の結晶の大型化過程で、ランダムな雑晶が発生する問題が生じたため、現在、雑晶を抑制する方法の確立を試みている。
計画3:基板の一部に蒸着した液晶材料において、未蒸着部分に先行膜が成長する過程を、様々な温度で観察することに成功した。
また、年度初めの計画になかった成果として、イオン液晶の薄膜を用いた抵抗変化型メモリを実現し、論文発表した。イオン液晶の薄膜は、スメクチックA前駆体相からの結晶化を利用して高品質な薄膜を作製し、そのうえで、液晶状態で形成される電気二重層形成を利用して、低電圧駆動を実現した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

計画1と計画3については当初の予定していた計画を達成した。計画2については、より高品質な結晶性薄膜を作製するためにはまだ改善が必要であるが、雑晶を抑制するいくつかの方法を試み、一定の効果を確認しつつある。また、当初の計画にはなかったデバイス応用の成果も得られていることから、おおむね順調に進展していると考えている。

今後の研究の推進方策

今後は以下のような方策で研究を進める予定である。
計画1:高秩序液晶相をもつペリレンジイミド誘導体PTCDI-C8の大型グレイン成長のプロセスとそのメカニズムについて、詳細に調査・検討を行い、明らかにする。
計画2:液晶前駆体相から成長した結晶の方位を揃える研究課題に対しては、現在行っている雑晶を抑制する方法の確立に加えて、新しい種結晶の作製技術の開発も試みる。
計画3:液晶先行膜の成長ダイナミクスに関する研究課題については、成長挙動の温度依存性から速度論的な解析を行い、成長メカニズムを議論する。さらに、異なる液晶材料へも展開する。
計画4:イオン液晶を利用した抵抗変化型メモリについては、より実用的なデバイスを目指して、室温動作可能な材料を選択・検討する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (4件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Epitaxial growth of copper phthalocyanine on a large single-grain of thin film alkyl perylene diimide2024

    • 著者名/発表者名
      Tanaka Shuhei、Takagawa Yusuke、Maruyama Shingo、Shibata Yosei、Koganezawa Tomoyuki、Kaminaga Kenichi、Fujikake Hideo、Matsumoto Yuji
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 63 号: 2 ページ: 025502-025502

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad1847

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Ionic Liquid Crystal Thin Film as Switching Layer in Nonvolatile Resistive Memory2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Wenzhong、Komatsu Haruka、Maruyama Shingo、Kaminaga Kenichi、Matsumoto Yuji
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 15 ページ: 52806-52813

    • DOI

      10.1021/acsami.3c13980

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Ionic Liquid-Assisted Vacuum Deposition of Organic Ionic Plastic Crystal Thin Films2023

    • 著者名/発表者名
      Matsuoka Yota、Maruyama Shingo、Kaminaga Kenichi、Matsumoto Yuji
    • 雑誌名

      ECS Journal of Solid State Science and Technology

      巻: 12 号: 7 ページ: 074006-074006

    • DOI

      10.1149/2162-8777/ace797

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Directional lateral crystallization of vacuum-deposited C8-BTBT thin films via liquid crystal phase by a seeded horizontal temperature gradient cooling technique2023

    • 著者名/発表者名
      Tsujita Kanae、Maruyama Shingo、Shibata Yosesi、Koganezawa Tomoyuki、Kaminaga Kenichi、Fujikake Hideo、Matsumoto Yuji
    • 雑誌名

      CrystEngComm

      巻: 25 号: 1 ページ: 64-71

    • DOI

      10.1039/d2ce01280d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Multi-level Operating Memory with Ionic Liquid Crystal Film as Resistive Switching Layer2024

    • 著者名/発表者名
      Wenzhong Zhang, Shingo Maruyama, Kenichi Kaminaga, Yuji Matsumoto
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 真空プロセスおける液体・液晶を活用した有機薄膜成長と配向制御2024

    • 著者名/発表者名
      丸山 伸伍
    • 学会等名
      日本磁気学会 第244回研究会/第73回化合物新磁性専門研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Growth and orientation control of organic ionic plastic crystals by ionic liquid-assisted vacuum deposition2023

    • 著者名/発表者名
      松岡 陽太、丸山 伸伍、神永 健一、松本 祐司
    • 学会等名
      2023年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 異なるアルキル鎖長を有するイオン液体薄膜の作製とその大気暴露安定性の評価2023

    • 著者名/発表者名
      君塚 文彦, 丸山 伸伍, 神永 健一, 松本 祐司
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 液晶相を経由した温度勾配法によるC8-BTBT蒸着薄膜の面内配向制御2023

    • 著者名/発表者名
      田和 周悟, 丸山 伸伍, 神永 健一, 松本 祐司
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] PTCDI-C8大型グレイン上のCuPc薄膜のエピタキシャル成長2023

    • 著者名/発表者名
      田中 周平, 丸山 伸伍, 神永 健一, 松本 祐司
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イオン液体を介した真空蒸着法による有機イオン性柔粘性結晶の配向制御2023

    • 著者名/発表者名
      松岡 陽太, 丸山 伸伍, 神永 健一, 松本 祐司
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Nonvolatile Operation of Resistive Memory with Ionic Liquid Crystal Thin Film as Switching Layer2023

    • 著者名/発表者名
      Wenzhong Zhang, Haruka Komatsu, Shingo Maruyama, Kenichi Kaminaga, Yuji Matsumoto
    • 学会等名
      SSDM2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Growth behavior of CuPc thin films on PTCDI-C8 large grains2023

    • 著者名/発表者名
      Shuhei Tanaka, Shingo Maruyama, Kenichi Kaminaga, Yuji Matsumoto
    • 学会等名
      Joint Meeting of the Tohoku Area Chemistry Societies
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 溶液・液晶を経由した真空プロセスによる有機結晶薄膜の作製2023

    • 著者名/発表者名
      丸山 伸伍
    • 学会等名
      膜工学サロン
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] イオン液体を介した真空蒸着法による有機イオン性柔粘性結晶の成長2022

    • 著者名/発表者名
      松岡 陽太、丸山 伸伍、松本 祐司、神永 健一
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 位相シフトイメージングエリプソメトリーを用いたC8-BTBTの液晶状態における先行薄膜の成長挙動観察2022

    • 著者名/発表者名
      辻田 香奈瑛、斎藤 大河、星野 瑛、庄司 衛太、丸山 伸伍、松本 祐司
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 液晶性バッファ層がアモルファスルブレンの結晶化挙動に及ぼす影響2022

    • 著者名/発表者名
      板垣 拓歩、佐藤 優之介、丸山 伸伍、神永 健一、松本 祐司
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] In赤外MAIRS-蒸着複合装置を用いた二層膜からのGASnI3生成過程の観察2022

    • 著者名/発表者名
      島田 一輝、丸山 伸伍、宮寺 哲彦、神永 健一、松本 祐司
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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