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全固体電池安定動作の要“電解質/電極界面イオン伝導”を操る

研究課題

研究課題/領域番号 23K23235
補助金の研究課題番号 22H01967 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分29030:応用物理一般関連
研究機関近畿大学

研究代表者

春田 正和  近畿大学, 産業理工学部, 准教授 (90580605)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
15,990千円 (直接経費: 12,300千円、間接経費: 3,690千円)
2024年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2023年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2022年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワードリチウムイオン電池 / 全固体電池 / 固体電解質
研究開始時の研究の概要

安全な電池としてすべての部材が不燃性の固体で構成された全固体電池の実用化が期待されている。しかしながら全固体電池は固体電解質と電極材料の間におけるイオンの流れが悪い。固体電解質/電極界面におけるイオン伝導特性は固体電解質表面の化学状態や界面構造に強く依存している。そこで、固体電解質と電極材料の界面構造を制御することでイオン伝導特性を向上させることを目指す。

研究実績の概要

優れた安全性を有する全固体電池は、電気自動車やウェアラブルデバイスなど幅広い分野において実用化が期待されている。安全性を重視した全固体電池において、固体電解質としてガーネット型のイオン伝導酸化物Li7La3Zr2O12(LLZ)が実用材料として広く研究されている。しかしながら、LLZ固体電解質/電極間におけるイオン伝導特性はLLZの表面状態に強く依存しており、その制御方法は確立していない。
本年度は、特に電極材料に金属Liを用いた場合において、LLZ/Li界面における大きな界面抵抗を低減させることを目指した。また、金属Liを電極材料に用いた場合は、繰り返しの充放電によってLLZ固体電解質内をLiが貫きショートしてしまう。これに対して、Liの局所的な析出を抑制することで長期の充放電動作を目指した。
①前年に引きつづき、固相法を用いたLLZ焼結体(ペレット)の作製において、焼結体の高密度化に取り組んだ。焼結時に添加剤(焼結助剤)を用い、粒成長と焼結密度に与える影響を調べた。また、焼結密度と充放電寿命の関係について調べた。
②LLZとLiは接触性(濡れ性)が悪いことが問題であり、LLZとLiの間に中間層を挿入することによって界面抵抗の低減を目指した。中間層として、電子伝導性、イオン伝導性、電子・イオン伝導性の材料を検討し、界面抵抗および充放電寿命に与える影響を調べた。
③LLZの表面粗さとLi析出形態の関係を調べ、充放電寿命に影響を与えることが分かってきた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

LLZ固体電解質とLi金属電極の間における大きな界面抵抗の低減を目的に中間層を導入した。複数の中間層を検討し、特にLiと合金化を起こす金属中間層の導入により、界面抵抗が低減するとともに充放電寿命が向上した。また、LLZの表面粗さがLi析出形態、充放電寿命に影響を与えることが分かってきた。

今後の研究の推進方策

①昨年度の研究により、LLZ固体電解質とLi金属負極間におけるイオン伝導特性を向上させるためには、合金系中間層の導入が有効であることが分かってきた。引き続きイオン伝導特性向上に有効な中間層の検討を行う。
②全固体電池の大容量化および長寿命化のため、負極活物質としてSiOxを適用する。SiOxの酸素量(x)を調整することで大容量と長寿命の両立を狙う。さらに、LLZとSiOx界面においても中間層の導入を検討する。
③中間層の効果について寿命特性だけでなく、インピーダンス解析、SEM観察結果などを総合して、特性改善のメカニズムを明らかにする。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件)

  • [雑誌論文] シリコン系負極を用いた大容量全固体電池の作製2023

    • 著者名/発表者名
      井ノ上直希、松田章正、園田真由、春田正和
    • 雑誌名

      かやのもり(近畿大学研究紀要)

      巻: 34 ページ: 25-28

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] LiF人工被膜によるSi負極のサイクル特性改善2024

    • 著者名/発表者名
      園田真由、春田正和
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物固体電解質のLi溶解/析出反応における金属中間層の効果2024

    • 著者名/発表者名
      春田正和、岡﨑衿香、小野寺仁志、吉田周平、稲葉稔
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 人工被膜形成によるリチウムイオン電池用Si負極の長寿命化2024

    • 著者名/発表者名
      園田真由、春田正和
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 透明全固体電池用Li3Fe2(PO4)3薄膜電極の充放電特性2023

    • 著者名/発表者名
      口町光希、河口稜太、春田正和
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] リチウムイオン電池用Si負極へのLiF被膜形成による寿命特性の向上2023

    • 著者名/発表者名
      園田真由、春田正和
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会第20回研究集会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 透明全固体電池用正極Li3Fe2(PO4)3薄膜の充放電特性2023

    • 著者名/発表者名
      口町光希、河口稜太、春田正和
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会第20回研究集会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] リチウムイオン電池用Si負極のLiF被覆による寿命特性改善2023

    • 著者名/発表者名
      小倉 一真、上嶋 凌大、春田 正和
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 透明全固体電池を目指したLi3Fe2(PO4)3薄膜電極の作製2023

    • 著者名/発表者名
      口町 光希、河口 稜太、春田 正和
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] LiF被膜形成によるリチウムイオン電池用シリコン負極の特性改善2022

    • 著者名/発表者名
      小倉 一真、上嶋 凌大、春田 正和
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会第19回研究集会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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