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ナノ構造形成を加味した放射性核種の液ー液抽出分離技術の高度化

研究課題

研究課題/領域番号 23K23278
補助金の研究課題番号 22H02010 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分31010:原子力工学関連
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

元川 竜平  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)

研究分担者 青柳 登  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (80446400)
上田 祐生  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究職 (80806638)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2025年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2024年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2022年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワード中性子散乱 / X線散乱 / 溶媒抽出 / 中性子小角散乱 / 分離 / 抽出 / 化学分離 / ナノ構造 / 中性子反射率 / 中性子反射率測定 / クラスター / 小角散乱
研究開始時の研究の概要

本研究は、放射性核種の液-液抽出分離における金属イオンの分離挙動と抽出錯体のナノ構造の関係を明らかにすることを目指す。中性子散乱法と計算機シミュレーションを組み合わせ、溶液中のナノスケール構造を原子レベルで可視化する。これにより、効率的な放射性核種の分離方法の高度化を行う。

研究実績の概要

6価のウランに対して3級アミンを用いて溶媒抽出する際に、アミンの分子構造に依存して有機相の相分離(第三相の生成)の起こりやすさを検討した。アミン分子の窒素には3本のアルキル鎖が結合している。このアルキル鎖の長さと分岐数を系統的に変化させてウラン抽出を行った場合の有機相の安定性について検討した。その結果、分岐度が大きく、かつ、分岐したアルキル鎖の長さが長いほど第三相をつくりにくく、安定な有機相をつくることが明らかになった。次年度以降、ウランの抽出効率との関係を詳細に調べることで理想的な抽出剤の分子構造を提案したい。昨年度からの継続で、抽出錯体の立体異性体がその凝集にどのような影響を与えるか計算機シミュレーションから明らかにする検討を継続している。今年度は、マンチェスター大学のAndrew Masters教授が原子力科学研究所を訪問することで、中性子散乱による実験データをシミュレーションに組み込むための議論が集中的に進められた。また、ウランの分離に関連する内容として、イオン性界面活性剤による泡沫種を用いた鉱物種の分離についても溶媒抽出との比較を行う観点から検討を行った。中性子小角散乱測定により、界面活性剤による泡の膜厚、膜内で界面活性剤がつくるミセルの構造、泡沫の凝集状態等を明らかにしている。溶液のpHに依存して、どのようなメカニズムで鉱物種が分離されるのか、あるいは、どのようにプロセスを組むことによって効率的な分離が可能になるかを提案することに成功した。この成果はアメリカ化学会の学術誌Langmuirで公開され、Journal Supplemental Cover Artにも選出された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

第三相の生成に対して、抽出種の異性体の効果についての知見を得ることや、抽出剤の化学構造の最適化に関する研究が順調に進捗している。中性子小角散乱法や放射光分析技術を用いた実験が有効に働いており、次年度以降も計画的に研究を進めていきたい。

今後の研究の推進方策

ウランをはじめとする様々な抽出錯体溶液について得られた中性子小角散乱データを定量的に分析して、そのナノ構造を決定するとともに、計算機シミュレーションを組み合わせることでそれぞれのナノ構造の自由エネルギーを評価する。これにより、抽出の起こりやすさとの関係性について議論を進める。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (5件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 4件、 査読あり 4件) 学会発表 (1件) (うち招待講演 1件)

  • [国際共同研究] フランス原子力・代替エネルギー庁/フランス国立科学研究センター/モンペリエ大学(フランス)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] マンチェスター大学(英国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] フランス原子力庁(CEA), マルクール分離化学研究所(ICSM)/フランス国立科学研究センター(CNRS)/モンペリエ大学(フランス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] マンチェスター大学(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] コロラド鉱山大学(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase2024

    • 著者名/発表者名
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Motokawa Ryuhei、Akutsu-Suyama Kazuhiro、Yamada Norifumi L.、Yamada Masako、Moussaoui Sayed Ali、Makombe Elizabeth、Meyer Daniel、Berthon Laurence、Bourgeois Damien
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Liquids

      巻: 401 ページ: 124372-124372

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2024.124372

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Foam Flotation of Clay Particles Using a Bifunctional Amine Surfactant2023

    • 著者名/発表者名
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Motokawa Ryuhei、Bauduin Pierre、Girard Luc、Diat Olivier
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 39 号: 31 ページ: 10965-10977

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.3c01213

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hierarchical Aggregation in a Complex Fluid─The Role of Isomeric Interconversion2023

    • 著者名/発表者名
      Massey Daniel、Williams Christopher D.、Mu Junju、Masters Andrew J.、Motokawa Ryuhei、Aoyagi Noboru、Ueda Yuki、Antonio Mark R.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 127 号: 9 ページ: 2052-2065

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c07527

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Deuterated Malonamide Synthesis for Fundamental Research on Solvent Extraction Systems2023

    • 著者名/発表者名
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Akutsu-Suyama Kazuhiro、Bourgeois Damien、Motokawa Ryuhei
    • 雑誌名

      Solvent Extraction and Ion Exchange

      巻: 41 号: 2 ページ: 221-240

    • DOI

      10.1080/07366299.2023.2166351

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 抽出錯体溶液のつくる階層構造とそのナノ構造解析2022

    • 著者名/発表者名
      元川竜平
    • 学会等名
      第5回非鉄製錬学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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