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廃炉に向けた高分解能レーザープラズマ分光法の遠隔核種分析へ適用研究

研究課題

研究課題/領域番号 23K23279
補助金の研究課題番号 22H02011 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分31010:原子力工学関連
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

宮部 昌文  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 福島廃炉安全工学研究所 廃炉環境国際共同研究センター, 研究職 (20354863)

研究分担者 長谷川 秀一  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (90262047)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
15,860千円 (直接経費: 12,200千円、間接経費: 3,660千円)
2024年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2023年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 9,100千円 (直接経費: 7,000千円、間接経費: 2,100千円)
キーワードレーザーアブレーション / レーザープラズマ / 遠隔分析 / 同位体分析 / レーザー共鳴分光 / ドップラーフリー分光 / 蛍光分析 / レーザー加工 / 多段階共鳴励起
研究開始時の研究の概要

廃炉廃棄物等の遠隔分析法として、レーザープラズマ等の共鳴分光により、波長分解能の高い同位体分析法の開発を行う。この方法を様々な廃炉関連物質に適用するため、主要核種による実証試験を行うとともに、レーザー加工時のオンラインモニタ等への応用を図る。また、感度向上のための高出力波長可変レーザーの開発や、遠隔性向上のためのドップラーフリー分光の実証などを通じて、分析性能の向上を目指す。さらに、高励起状態の原子とガス分子の衝突に起因する圧力拡がりや圧力シフトを観測して、原子の置かれた環境を探る応用や、粒子密度や温度の高感度計測への応用を目指す。

研究実績の概要

福島第一原子力発電所の廃炉では、廃炉作業に伴って発生する燃料デブリや放射性廃棄物をはじめ、様々な放射能を有する分析試料に対して、速やかに分析結果の出せる、遠隔性(非接触性)のある元素・核種組成分析法が求められている。本研究では、同位体シフトの小さい核種にも適用できる遠隔分光分析法として、レーザーアブレーションとドップラーフリー共鳴蛍光分光を組み合わせた、高分解能分析法の開発を行っている。カルシウムで実証したドップラーフリーアブレーション共鳴蛍光法が他の原子にも適用できることを示すため、ストロンチウム原子の高効率2段階電離スキームに波長をチューニングした2台の半導体レーザー光を用いてストロンチウム原子を第2励起状態まで励起し、観測される蛍光スペクトルの線幅がドップラー拡がりに比べて十分狭いことを確認した。また、ネオジムやガドリニウムの分析に向けて波長可変範囲の広いパルス色素レーザー2台を用いた2波長2段階励起スキームの探索を行った。さらに、アブレーションプルーム内での原子の気相酸化反応が検出感度の制限要因となることから、高真空下でアブレーションプルームを発生させられる真空チャンバーを備えた実験装置を構築した。レーザー加工への応用では、加工時に生じるヒューム内の原子の経時変化を調べるため、光解離用のNd:YAGレーザーを整備するとともに、加工用ファイバーレーザーと光解離用YAGレーザーの同期運転を可能にする発振制御回路を構築した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

令和5年度は昨年度構築した実験装置を用いて分光実験を開始するとともに、新たな課題に対する装置の改良や増設等を行っている。ストロンチウム原子の2波長2段階ドップラーフリー分光では蛍光スペクトルの測定に初めて成功し、カルシウム以外の元素でもドップラ―フリー分光が可能であることを実証できた。ネオジムやガドリニウム等のランタノイド元素の分析では、波長可変域の広いパルス色素レーザー2台を用いた2波長2段階励起スキームの探索を行ない、これまでに報告されていないエネルギー準位を多数発見したほか、励起断面積の測定から効率の高い2段階スキームを得ることが出来た。さらに空気中での分析やレーザー加工時の分析に対応するため、アブレーションプルーム内での原子の気相化学反応や、加工ヒューム内での原子のクラスター化・ナノ粒子化反応に関する知見を得るための実験装置の整備も進んでいる。これらのことから、本研究はおおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

令和6年度は、ストロンチウム原子のドップラーフリー分光を様々な実験条件で行い、スペクトルの強度や線幅と実験パラメータの関係を調べて、分析に適した実験条件を決定する。またネオジムやガドリニウムの分析では、パルスレーザーによる試験で得られた分光データに基づき、線幅の狭い外部共振器半導体レーザー光源や波長制御システムを整備して、ランタノイド原子の共鳴信号の観測を試みる。また、気相酸化反応に関する試験では、高真空チャンバーを用いてアブレーション共鳴信号を観測することで、混入ガス等の影響を無くし、バッファガスの条件が分析性能に与える影響をより詳しく調べる。さらにヒューム内のナノ粒子化に関する試験では、加工用レーザーと光解離用レーザーの照射タイミングを変えながら共鳴信号を観測することで、レーザー加工時のヒュームを用いた分光分析法の適用性について基礎的なデータを取得する。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件)

  • [雑誌論文] Resonance ionization spectroscopy of high-lying 4sns and 4snd Rydberg levels of odd calcium isotopes2023

    • 著者名/発表者名
      Iwata Yoshihiro、Miyabe Masabumi、Akaoka Katsuaki、Wakaida Ikuo、Hasegawa Shuichi
    • 雑誌名

      Journal of the Optical Society of America B

      巻: 41 号: 1 ページ: 119-119

    • DOI

      10.1364/josab.507539

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Observation and characterization of quasi-continuous wave kW-class laser interaction with metal and metal oxide targets using a high-speed camera and microscopes2023

    • 著者名/発表者名
      Daido Hiroyuki、Yamada Tomonori、Saruta Koichi、Miyabe Masabumi、Ito Chikara、Shibata Takuya、Inoue Kaoru、Terabayashi Ryohei、Hasegawa Shuichi
    • 雑誌名

      Physica Scripta

      巻: 98 号: 3 ページ: 035112-035112

    • DOI

      10.1088/1402-4896/acbba9

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doppler-free ablation fluorescence spectroscopy of Ca for high-resolution remote isotopic analysis2023

    • 著者名/発表者名
      Miyabe Masabumi、Kato Masaaki、Hasegawa Shuichi
    • 雑誌名

      Journal of Analytical Atomic Spectrometry

      巻: 38 号: 2 ページ: 347-358

    • DOI

      10.1039/d2ja00304j

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 同位体マイクロイメージングのためのネオジム共鳴電離分光2024

    • 著者名/発表者名
      宮部昌文、岩田圭弘、富田英生、森田真人、坂本哲夫
    • 学会等名
      第21回同位体科学研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高感度・高精度同位体分析のための共鳴イオン化スキームの開発2023

    • 著者名/発表者名
      岩田圭弘、宮部昌文、若井田育夫、吉村昌稀、松村珠希、森田真人、坂本哲夫
    • 学会等名
      日本原子力学会2023年秋の大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 遠隔核種分析に向けた高分解能アブレーション共鳴蛍光分光2023

    • 著者名/発表者名
      宮部昌文、岩田圭弘、長谷川秀一
    • 学会等名
      第20回同位体科学研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Ca-41の高感度分析に向けた奇数同位体リュードベリ原子の分光測定2023

    • 著者名/発表者名
      岩田圭弘、宮部昌文、赤岡克昭、若井田育夫、長谷川秀一
    • 学会等名
      第20回同位体科学研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 共振器強化型高感度レーザー吸収分光に基づく 90Sr 分析のための SrO 分子近赤外域振動-回転遷移観測2023

    • 著者名/発表者名
      寺林稜平、宮部昌文、長谷川秀一
    • 学会等名
      応用物理学会2023春の年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] レーザー加工のための分光計測手法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      宮部昌文、岩田圭弘、寺林稜平、長谷川秀一
    • 学会等名
      日本原子力学会2022 年秋の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] レーザー加工への分光計測法の応用研究2022

    • 著者名/発表者名
      宮部昌文
    • 学会等名
      第8 回先端計測技術の応用展開に関するシンポジウム(SAAMT2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 分子の同位体シフトを利用した高感度レーザー吸収分光に基づく Sr-90 迅速分析法の開発 (2)2022

    • 著者名/発表者名
      寺林稜平、井上薫、櫻井政宏、宮部昌文、長谷川秀一
    • 学会等名
      日本原子力学会2022 年秋の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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