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水素社会構築と持続可能な開発目標(SDGs)達成に貢献する触媒的有機反応群の開発

研究課題

研究課題/領域番号 23K23343
補助金の研究課題番号 22H02075 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分33020:有機合成化学関連
研究機関京都大学

研究代表者

藤田 健一  京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (80293843)

研究分担者 和田 健司  香川大学, 医学部, 教授 (10243049)
森崎 泰弘  関西学院大学, 生命環境学部, 教授 (60332730)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2024年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2023年度: 5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
2022年度: 6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円)
キーワード水素 / 触媒 / イリジウム / 高分子配位子 / 計算化学 / イリジウム触媒 / 機能性配位子 / 脱水素化反応 / 水素移動反応
研究開始時の研究の概要

水素社会構築のための基盤技術開発や、SDGs達成の観点からみて、有機分子の触媒的な脱水素化過程を基軸とする物質変換反応を高度に発展させ、持続的に入手可能な資源を原料に用い、有用有機化合物と水素との同時生産を目指すことの意義は大きい。
本研究では、専門分野を異にする研究者から構成される複数のチームの知識を結集することにより、環境調和性に優れるだけでなく、地球社会の持続的発展に貢献する触媒的有機反応群の開発に取り組む。

研究実績の概要

水素社会構築のための基盤技術開発の立場や、SDGs達成の観点からみて、有機分子の触媒的な脱水素化過程を基軸とする物質変換反応を高度に発展させ、持続的に入手可能な資源を原料に用い、有用有機化合物と水素との同時生産を目指すことは、学術研究に留まらず、社会的な意義も大きい。
本研究では、有機合成化学、均一系触媒化学、有機金属化学、不均一系触媒化学、高分子化学、水素科学、理論・計算化学等、専門分野を異にする研究者から構成される5つのチームの知識を結集・融合することにより、環境調和性に優れ、原子効率が高いだけではなく、地球社会の持続的発展に貢献する触媒的有機反応群の開発に取り組んでいる。
本年度はまず、昨年度までに合成に成功していた機能性高分子配位子を有するイリジウム錯体触媒の性能について調査した。その結果、アルコール類の脱水素化における性能が高いことに加え、回収再利用特性に優れていることを見出した。続いて、メタノール水溶液を原料とする水素製造触媒系の条件最適化を行い、800時間以上にわたってイリジウム錯体が高い触媒性能を維持し、高効率的かつ長時間の水素製造ができることを明らかにした。さらに、本研究者らが従来用いてきた機能性ビピリドナート配位子とは電子的・立体的特徴の異なる一連の配位子を有するイリジウム錯体を設計・合成し、その触媒性能の調査を進めるとともに、計算化学の手法に基づいた考察を行っている。これらに加え、水素移動反応を基軸とする環境調和性に優れた有機合成触媒系の開発にも注力した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

令和5年度の当初の研究実施計画は、1)高分子配位子を有する超高活性錯体触媒の合成、2)新規脱水素化触媒の合成とその改良、3)脱水素化触媒反応場の計算化学的解明、4)アルコール資源を活用する水素と有用有機化合物の同時合成、などであった。これらの項目について、当初の計画にしたがって研究を進め、期待した成果を得た。

今後の研究の推進方策

今後も当初の研究計画にしたがって研究を進めていく。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 4件、 招待講演 6件) 図書 (3件)

  • [雑誌論文] Low‐Temperature N‐Alkylation of Amines with Alcohols in Protic Solvents Catalyzed by Iridium Complexes Bearing N‐Heterocyclic Carbenes2024

    • 著者名/発表者名
      Furukawa Shohichi、Morishima Namino、Fujita Ken‐ichi
    • 雑誌名

      European Journal of Organic Chemistry

      巻: 27 号: 6

    • DOI

      10.1002/ejoc.202301105

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dehydrogenative Oxidation of Alcohols by Reusable Iridium Catalysts with a Cooperative Polymer Ligand2024

    • 著者名/発表者名
      Maeda Hiroki、Kuno Taiki、Jeong Jaeyoung、Morisaki Yasuhiro、Fujita Ken‐ichi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 16 号: 16

    • DOI

      10.1002/cctc.202400214

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long-Term Hydrogen Production from a Methanol?Water Solution Catalyzed by an Iridium Complex2023

    • 著者名/発表者名
      Furukawa Shohichi、Kubota Kaito、Wang Han、Gong Haotong、Kajita Shumpei、Fujita Ken-ichi
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 13 号: 6 ページ: 1027-1027

    • DOI

      10.3390/catal13061027

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dehydrogenative Esterification and Dehydrative Etherification by Coupling of Primary Alcohols Based on Catalytic Function Switching of an Iridium Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Onoda Mitsuki、Fujita Ken-ichi
    • 雑誌名

      ChemistrySelect

      巻: 7 号: 30

    • DOI

      10.1002/slct.202201135

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Substituents in Functional Bipyridonate Ligands on Ruthenium‐Catalyzed Dehydrogenative Oxidation of Alcohols: An Experimental and Computational Study2022

    • 著者名/発表者名
      Shimbayashi Takuya、Ito Hajime、Shimizu Mineyuki、Sano Hayato、Sakaki Shigeyoshi、Fujita Ken-ichi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 14 号: 19

    • DOI

      10.1002/cctc.202200280

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] イリジウム触媒を用いたアンモニア水とアルコールからの第二級アミンの高選択的合成2024

    • 著者名/発表者名
      Lyu Jing, 藤田健一
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イリジウム錯体触媒を用いた水溶媒中におけるアルコールのメチルアミノ化反応2024

    • 著者名/発表者名
      久保舞実, 吉田七瀬, 藤田健一
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 機能性高分子配位子を有するイリジウム錯体触媒を用いたアルコールの脱水素化2024

    • 著者名/発表者名
      前田紘希, 久野太希, 丁在瑛, 森崎泰弘, 藤田健一
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 再利用特性を有するイリジウム触媒を用いたアルコールの脱水素化反応2023

    • 著者名/発表者名
      前田紘希, 久野太希, 丁在瑛, 藤田健一
    • 学会等名
      第12回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Dehydrogenative Oxidation of Alcohols by Reusable Iridium Catalysts with Functional Polymer Ligands2023

    • 著者名/発表者名
      前田紘希, 久野太希, 丁在瑛, 森崎泰弘, 藤田健一
    • 学会等名
      第69回有機金属化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Design and Application of New Iridium Catalysts for Efficient Dehydrogenative Reactions of Organic Molecules2023

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      The 73rd Conference of Japan Society of Coordination Chemistry, Synergy in Organometallic Chemistry toward Creation of Novel Chemical Species and Catalysis (Symposium S2)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Iridium Complexes Bearing New Functional Ligands: Synthesis and Application as Catalysts for Dehydrogenative Transformation of Alcoholic Substrates2023

    • 著者名/発表者名
      久保田開人, 藤田健一
    • 学会等名
      錯体化学会第73回討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 機能性α,γ'-ビピリドナート配位子を有するイリジウム錯体の合成と脱水素反応触媒としての応用2023

    • 著者名/発表者名
      田中柚月, 桑葉達広, 安村優澄, 新林卓也, 藤田健一
    • 学会等名
      錯体化学会第73回討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] イリジウム錯体触媒を活用する水中有機合成反応2023

    • 著者名/発表者名
      藤田健一
    • 学会等名
      第1回 京都工芸繊維大学バイオベースマテリアル学専攻産学連携フォーラム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Simultaneous Production of Dicarboxylic Acids and Hydrogen from Aqueous Solution of Diols Catalyzed by an Iridium Complex2023

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      International Symposium in Catalysis and Fine Chemicals 2018 (C&FC 2018)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Simultaneous Production of Dicarboxylic Acids and Hydrogen from Aqueous Solution of Diols Catalyzed by an Iridium Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      2nd International Symposium “Hydrogenomics”
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Iridium Complex Catalyzed Hydrogen Production from Cellulose under Mild Conditions2022

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      The 5th International Conference on Organometallics and Catalysis (OM&Cat-5)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Iridium Complexes Bearing a Pyridonate-based Functional Ligand: Highly Active Catalysts for Dehydrogenative and Hydrogenative Reactions of Organic Molecules and Their Application in Hydrogen Storage System2022

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      The 72nd Conference of Japan Society of Coordination Chemistry, Frontiers of coordination chemistry toward hydrogen society (Symposium S7)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development and Application of Iridium Catalysts for Efficient Dehydrogenative Reactions of Organic Molecules2022

    • 著者名/発表者名
      Fujita Ken-ichi
    • 学会等名
      The 7th Deut-Switch Seminar
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] イリジウム触媒を用いたグリセロールとフェニレンジアミン類からの脱水素的含窒素複素環合成2022

    • 著者名/発表者名
      藤田健一
    • 学会等名
      第11回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 錯体触媒を用いた有機資源の脱水素化と水素製造2022

    • 著者名/発表者名
      藤田健一
    • 学会等名
      日本MRS水素科学技術連携研究会2022年6月研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イリジウム錯体触媒を用いたアルコール類のメチルアミノ化ならびにジメチルアミノ化反応2022

    • 著者名/発表者名
      吉田七瀬、丁在瑛、藤田健一
    • 学会等名
      第68回有機金属化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] ドラマチック有機合成化学2023

    • 著者名/発表者名
      藤田健一
    • 総ページ数
      224
    • 出版者
      化学同人
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [図書] Hydrogenomics: The Science of Fully Utilizing Hydrogen2023

    • 著者名/発表者名
      Orimo Shin-ichi、Fukutani Katsuyuki、Fujita Ken-ichi (Eds.)
    • 総ページ数
      292
    • 出版者
      Kyoritsu Shuppan Co., Ltd.
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] 水素の製造とその輸送,貯蔵,利用技術2022

    • 著者名/発表者名
      藤田健一
    • 総ページ数
      603
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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