素粒子ミュオンを用いた非破壊同位体分析法の開発

• 研究課題/領域番号: 23K23375
• 補助金の研究課題番号: 22H02107 (2022-2023)
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 基金 (2024); 補助金 (2022-2023)
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分34020:分析化学関連
• 研究機関: 広島大学 (2024); 大阪大学 (2022-2023)
• 研究代表者: 二宮 和彦 広島大学, 自然科学研究支援開発センター, 教授 (90512905)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2026-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2024年度)
• 配分額: 12,480千円 (直接経費: 9,600千円、間接経費: 2,880千円); 2025年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2024年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円); 2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円); 2022年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
• キーワード: 負ミュオン / 同位体分析 / 非破壊分析 / ガンマ線 / 核反応 / ミュオン原子

研究開始時の研究の概要

同じ元素であるが、質量（重さ）の異なるものを同位体という。同位体間では、化学的な性質は基本的に同じであるが、環境によりわずかに同位体比に変化が生じることが知られている。これにより年代測定や、元素の由来、化学的な履歴についての情報を得ることができる。同位体分析は、これまで試料を破壊することによってのみ達成されてきた。本申請課題では、これを非破壊で成し遂げる、素粒子ミュオンを用いた新たな方法を開発する。本研究の成功により、これまで同位体分析をしたくてもできなかった、貴重な文化財などへの分析が可能になると期待され、素粒子と文化財という文系理系の垣根を超えた分野融合研究が可能となる。

研究実績の概要

本年度は、申請書に基づき、同位体比の異なる鉛試料を入手したうえで、これらについてミュオン照射実験を行い、放出されるミュオン特性X線、即発ガンマ線、崩壊ガンマ線を利用した非破壊同位体分析の実証実験を行った。実験は国内の茨城県東海村、J-PARCのミュオン実験施設において、J-PARCの共同利用の実験課題番号、2023A0090および2023B0285として実施した。
2023A0090実験においては、J-PARCのパルスミュオン構造に最適化した実験システムを構築し、特にミュオン照射後に生成する長寿命（半減期数日以上）の放射性同位元素について、その収量を精度よく決定した。質量数204の鉛の同位体については、過去に報告は無く、新規のデータは取得できた。また、質量数206, 207, 208の鉛の濃縮同位体試料については、これまでスイスにおいて分析は行っていたが、同様に実験を行い、施設間の実験結果の整合性を確認するとともに、生成物の標的の質量数依存について系統的なデータが取得できた。
2023B0285実験においては、非破壊同位体分析の実証実験として、天然試料で同位体比の異なる鉛試料の分析を行い、即発ガンマ線および崩壊ガンマ線の強度が検出可能かの検証実験を行った。なお、これらの鉛試料は、比較データとしてあらかじめ質量分析により同位体比を決定し、同位体比に数％の違いが存在することを確認した。天然鉛試料（方鉛鉱）からのガンマ線の強度をミュオン特性X線の強度で規格化し比較したところ、同位体値の違いによりガンマ線強度に違いが生じていることが分かった。単一の同位体試料の分析結果を使うことで、それぞれの方鉛鉱試料の同位体比を見積もったところ、質量分析により決定した同位体比と整合することが明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

これまでの研究は極めて順調に進展している。すでにスイスのポールシェラー研究所における実験（2022年度）と、国内のJ-PARCにおける実験（2023年度）をそれぞれ２回実施しており、それぞれの研究施設から得られる時間構造の異なる連続、パルスミュオンビームを利用した実験が完了した。それぞれにおいて、標準試料となる単一同位体試料と、実証実験のための天然試料の両方について測定を行った。
本研究の当初計画として示していた、鉛の各同位体に対するミュオン特性X線と、ミュオン原子核吸収反応後に放出される即発、および崩壊ガンマ線計測を行い、それぞれの同位体においてどのような原子核がどれだけ生成するか（どのエネルギーのガンマ線がどの強度で放出されるか）について明らかにした。とくに、質量数204の鉛の同位体は、過去の実験においても報告が全くなく、新規のデータが取得された。
さらに、これらの基礎データを用いた非破壊同位体分析の実証実験についても行った。同位体比の異なる鉛試料として、中国産と米国産の方鉛鉱（PbS）試料を入手し、それらを国立歴史民俗博物館において同位体分析を行った。そしてそれぞれの試料において同位体構成比が数％異なることを確認したうえで、ミュオン実験を行った。現在のミュオン実験の精度では、ガンマ線の強度から同位体比の違いを検出するためには数％の同位体構成比の違いが必要であるが、見積もりしていた通り同位体比の違いによるガンマ線で検出することができた。これらの成果を受けて、研究成果のとりまとめ、論文化についてすすめた。

今後の研究の推進方策

今年度の成果によって、本研究で目的としていたミュオンによる非破壊の同位体分析が可能なこと、また同位体比の違いを実際にミュオンにより検出可能であることを示した。得られたデータについて、主要なものはすでに解析済みであるが、強度の弱いミュオン特性Ｘ線やガンマ線の分析は完了しておらず、今後引き続きデータの解析を進める。また、関連してこれらの実験データのとりまとめと論文化を進める。
本研究が目的とする内容についてはほとんど達成されたが、より詳細な議論や実用化を進めるためには、より精度の高い測定を行い、実験誤差を改善する必要がある。同位体比の弁別をより精度を高めるための検出システムのさらなる最適化や、統計精度の向上、さらにはこの手法の適用範囲の明確化を行う必要がある。
このため、同位体比がさらに異なる鉛試料を入手し、J-PARCもしくはポールシェラー研究所において実験を行い、分析法の確立に向けた基礎研究を実施していく。

研究成果

• [雑誌論文] Development of a non-destructive carbon quantification method in iron by negative muon lifetime measurement (2024)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya Kazuhiko、Kubo Michael Kenya、Inagaki Makoto、Yoshida Go、Takeshita Soshi、Tampo Motonobu、Shimomura Koichiro、Kawamura Naritoshi、Strasser Patrick、Miyake Yasuhiro、Ito Takashi U.、Higemoto Wataru、Saito Tsutomu
  • 雑誌名: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry 巻: ー 号: 7 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1007/s10967-023-09289-2
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Development of a non-destructive depth-selective quantification method for sub-percent carbon contents in steel using negative muon lifetime analysis (2024)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya Kazuhiko、Kubo Michael Kenya、Inagaki Makoto、Yoshida Go、Chiu I-Huan、Kudo Takuto、Asari Shunsuke、Sentoku Sawako、Takeshita Soshi、Shimomura Koichiro、Kawamura Naritoshi、Strasser Patrick、Miyake Yasuhiro、Ito Takashi U.、Higemoto Wataru、Saito Tsutomu
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 14 号: 1 ページ: 1797-1797
  • DOI: 10.1038/s41598-024-52255-5
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Quantification of bulk elemental composition for C‐type asteroid Ryugu samples with nondestructive elemental analysis using muon beam (2024)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya K., Osawa T., Terada K., Wada T., Nagasawa S., Chiu I., Nakamura T., Takahashi T., Miyake Y., Kubo M. K., ...Tachibana S., et al
  • 雑誌名: Meteoritics and Planetary Science 巻: ー 号: 8 ページ: 1-14
  • DOI: 10.1111/maps.14135
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Development of wide range photon detection system for muonic X-ray spectroscopy (2024)
  • 著者名/発表者名: Mizuno R.、Niikura M.、Saito T.Y.、Matsuzaki T.、Sakurai H.、Amato A.、Asari S.、Biswas S.、Chiu I.、Gerchow L.、Guguchia Z.、Janka G.、Ninomiya K.、Ritjoho N.、Sato A.、von Schoeler K.、Tomono D.、Terada K.、Wang C.
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 1060 ページ: 169029-169029
  • DOI: 10.1016/j.nima.2023.169029
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Proof-of-Principle Experiment for Testing Strong-Field Quantum Electrodynamics with Exotic Atoms: High Precision X-Ray Spectroscopy of Muonic Neon (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Okumura, T. Azuma, D. A. Bennett, I. Chiu, W. B. Doriese, M. S. Durkin, J. W. Fowler, J. D. Gard, T. Hashimoto, R. Hayakawa, G. C. Hilton, Y. Ichinohe, P. Indelicato, T. Isobe, S. Kanda, M. Katsuragawa, N. Kawamura, Y. Kino, K. Mine, Y. Miyake, K. M. Morgan, K. Ninomiya et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 130 号: 17 ページ: 173001-173001
  • DOI: 10.1103/physrevlett.130.173001
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Measurements of ordinary muon capture rates on 100Mo and natural Mo for astro-antineutrinos and double-beta decays (2023)
  • 著者名/発表者名: Hashim I. H.、Ghani N. N. A. M. A.、Othman F.、Razali R.、Ng Z. W.、Ejiri H.、Shima T.、Tomono D.、Zinatulina D.、Schirchenko M.、Kazartsev S.、Sato A.、Kawashima Y.、Ninomiya K.、Takahisa K.
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 108 号: 1 ページ: 014618-014618
  • DOI: 10.1103/physrevc.108.014618
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Non‐destructive elemental analysis of lunar meteorites using a negative muon beam (2023)
  • 著者名/発表者名: Chiu I‐Huan、Terada Kentaro、Osawa Takahito、Park Changkun、Takeshita Soshi、Miyake Yasuhiro、Ninomiya Kazuhiko
  • 雑誌名: Meteoritics & Planetary Science 巻: 58 号: 9 ページ: 1333-1344
  • DOI: 10.1111/maps.14059
  • 査読あり
• [雑誌論文] An arrowhead made of meteoritic iron from the late Bronze Age settlement of Morigen, Switzerland and its possible source (2023)
  • 著者名/発表者名: Hofmann Beda A.、Schreyer Sabine Bolliger、Biswas Sayani、Gerchow Lars、Wiebe Daniel、Schumann Marc、Lindemann Sebastian、Garcoa Diego Ramorez、Lanari Pierre、Gfeller Frank、Vigo Carlos、Das Debarchan、Hotz Fabian、von Schoeler Katharina、Ninomiya Kazuhiko、Niikura Megumi、Ritjoho Narongrit、Amato Alex
  • 雑誌名: Journal of Archaeological Science 巻: 157 ページ: 105827-105827
  • DOI: 10.1016/j.jas.2023.105827
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Formation and evolution of carbonaceous asteroid Ryugu: Direct evidence from returned samples (2023)
  • 著者名/発表者名: Nakamura T.、Matsumoto M.、Amano K.、Enokido Y.、Zolensky M. E.、Mikouchi T.、Genda H.、Tanaka S.、Zolotov M. Y.、Kurosawa K. .. Yabuta H. ... et al.
  • 雑誌名: Science 巻: 379 号: 6634 ページ: 8671-8671
  • DOI: 10.1126/science.abn8671
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Non-destructive Elemental Analysis of Lunar Materials with Negative Muon Beam at J-PARC (2023)
  • 著者名/発表者名: I-Huan Chiu, Kentaro Terada, Osawa Takahito, Changkun Park, Soshi Takeshita, Yasuhiro Miyake, and Kazuhiko Ninomiya
  • 雑誌名: J. Phys.: Conf. Ser. 巻: 2462 号: 1 ページ: 12004-12004
  • DOI: 10.1088/1742-6596/2462/1/012004
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Development of Nondestructive Elemental Analysis System for Hayabusa2 Samples Using Muonic X-rays (2023)
  • 著者名/発表者名: Osawa Takahito、Nagasawa Shunsaku、Ninomiya Kazuhiko、Takahashi Tadayuki、Nakamura Tomoki et al.
  • 雑誌名: ACS Earth and Space Chemistry 巻: 7 号: 4 ページ: 699-711
  • DOI: 10.1021/acsearthspacechem.2c00303
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 負ミュオンを用いた文理融合研究の展開 (2023)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦
  • 雑誌名: めそん 巻: 57 ページ: 16-18
• [雑誌論文] ミュオン非破壊分析で見えてきた小惑星リュウグウの素性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 寺田健太郎、二宮和彦
  • 雑誌名: めそん 巻: 57 ページ: 6-10
• [雑誌論文] The non-destructive investigation of a late antique knob bow fibula (B?gelknopffibel) from Kaiseraugst/CH using Muon Induced X-ray Emission (MIXE) (2023)
  • 著者名/発表者名: Biswas Sayani、et. al.
  • 雑誌名: Heritage Science 巻: 11 号: 1 ページ: 43-43
  • DOI: 10.1186/s40494-023-00880-0
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Non-Destructive Composition Identification for Mixtures of Iron Compounds Using a Chemical Environmental Effect on a Muon Capture Process (2022)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya Kazuhiko、Kajino Meito、Nambu Akihiro、Inagaki Makoto、Kudo Takuto、Sato Akira、Terada Kentaro、Shinohara Atsushi、Tomono Dai、Kawashima Yoshitaka、Sakai Yoichi、Takayama Tsutomu
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 95 号: 12 ページ: 1769-1774
  • DOI: 10.1246/bcsj.20220289
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Negative Muon Spin Rotation and Relaxation Study on Battery Anode Material, Spinel Li4Ti5O12 (2022)
  • 著者名/発表者名: Umegaki Izumi、Ohishi Kazuki、Nakano Takehito、Nishimura Shoichiro、Takeshita Soshi、Koda Akihiro、Ninomiya Kazuhiko、Kubo M. Kenya、Sugiyama Jun
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 126 号: 25 ページ: 10506-10514
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c02055
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 鉛を対象としたミュオン原子核反応による生成核質量分布 (2024)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦
  • 学会等名: 第14回muon科学と加速器研究
• [学会発表] Muonic X-ray measurement (2023)
  • 著者名/発表者名: Kazuhiko Ninomiya
  • 学会等名: The 7th Neutron and Muon School
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Chemical environmental effect on muon capture process: muon capture ratio and muonic X-ray structure (2023)
  • 著者名/発表者名: Kazuhiko Ninomiya
  • 学会等名: International Conference on Hyperfine Interactions and their Applications (HYPERFINE2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development of non-destructive and depth-selective carbon quantification method in steel by negative muon lifetime analysis (2023)
  • 著者名/発表者名: Kazuhiko Ninomiya
  • 学会等名: 3rd International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ミュオン元素分析法の開発とその応用 (2023)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦
  • 学会等名: 日本放射化学会第67回討論会 (2023)
  • 招待講演
• [学会発表] J-PARCにおけるCdTe-DSDを用いた ミュオンX線による非破壊三次元元素 イメージング法の開発 (2023)
  • 著者名/発表者名: 邱奕寰、武田伸一郎、大澤崇人、桂川美穂 、南喬博 、長澤 俊作 、高橋忠幸 、渡辺伸、谷口秋洋、水本和美、齋藤努、 久保謙哉、浅利駿介、反保元伸、梅垣いづみ、竹下聡史、 三宅康博、下村浩一郎、二宮和彦
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 素粒子ミュオンによる鋼鉄中炭素濃度の非破壊深度分布測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦
  • 学会等名: 日本鉄鋼協会 第185回春季講演大会
• [学会発表] Non-destructive Elemental Analysis of Lunar Materials with Negative Muon Beam at J-PARC (2022)
  • 著者名/発表者名: I-Huan Chiu, Kentaro Terada, Osawa Takahito, Changkun Park, Soshi Takeshita, Yasuhiro Miyake, and Kazuhiko Ninomiya
  • 学会等名: 15th International Conference on Muon Spin Rotation, Relaxation and Resonance
  • 国際学会
• [学会発表] Development of non-destructive and depth-selective quantification method of sub-percent carbon contents in steel by negative muon lifetime measurement (2022)
  • 著者名/発表者名: I-Huan Chiu, Kenya Kubo, Kazuhiko Ninomiya, Shunsuke Asari, Makoto Inagaki, Go Yoshida, Soshi Takeshita, Koichiro Shimomura, Naritoshi Kawamura, Patrick Strasser, Yasuhiro Miyake, Takashi Ito, Wataru Higemoto, Tsutomu Saito
  • 学会等名: 15th International Conference on Muon Spin Rotation, Relaxation and Resonance
  • 国際学会
• [学会発表] Non-destructive and position selective elemental analysis method using negative muon (2022)
  • 著者名/発表者名: Kazuhiko Ninomiya
  • 学会等名: 43rd INTERNATIONAL SYMPOSIUM ON ARCHAEOMETRY
  • 国際学会
• [学会発表] CdTe検出器によるミュオンX線の三次元元素イメージングシステムの開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 邱奕寰、大澤崇人、武田伸一郎、桂川美穂、長澤俊作、南喬博、高橋忠幸、渡辺伸、久保謙哉、水本和美、齋藤努、谷口秋洋、浅利駿介、梅垣いづみ、下村浩一郎、二宮和彦
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会(2022)
• [学会発表] ミュオン捕獲即発γ線測定による鉛試料の非破壊同位体分析法の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 浅利駿介、梶野芽都、I-Huan Chiu、佐藤朗、Alex Amato、Andreas Knecht、Prokscha Thomas、Hubertus、Luetkens、Maria Stergiani Vogiatzi、Chennan Wang、篠原厚、二宮和彦
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会(2022)
• [学会発表] 59Coのミュオン原子核捕獲反応生成物の測定 (2022)
  • 著者名/発表者名: 浅利駿介、I-Huan Chiu, 新倉潤, 他
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会(2022)
• [学会発表] Non-destructive 3D imaging method using muon beam with CdTe-DSD (2022)
  • 著者名/発表者名: 邱奕寰、武田伸一郎 、梶野芽都 、篠原厚、桂川美穂、長澤俊作、都丸亮太、藪悟郎、高橋忠幸、渡辺伸、竹下聡史、三宅康博、二宮和彦
  • 学会等名: Quantum Beams Workshop 2022