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超重元素シーボーギウムの揮発性単一原子分子の生成とその熱化学的特性

研究課題

研究課題/領域番号 23K23380
補助金の研究課題番号 22H02112 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分34020:分析化学関連
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

永目 諭一郎  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究嘱託 (80354885)

研究分担者 佐藤 哲也  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (40370382)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
12,610千円 (直接経費: 9,700千円、間接経費: 2,910千円)
2026年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2025年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2024年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2022年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
キーワード超重元素 / シーボーギウム / シングルアトム化学 / ガスクロマトグラフ / 吸着エンタルピー
研究開始時の研究の概要

原子番号(Z)104を超える超アクチノイド元素(超重元素)の揮発性分子の生成と分離及びその熱化学的特性を明らかにし、重い元素で期待される化学的性質に及ぼす相対論効果の影響を評価する。また、元素周期表における第7周期元素の開拓へと繋げる。本申請では、シングルアトムスケールで得られるZ = 106のシーボーギウム(Sg)に着目し、等温ガスクロマトグラフ分離装置を用いてSg揮発性分子の合成と化学種の同定及びその熱化学的特性から、Sg化合物形成に及ぼす相対論効果の影響を明らかにする。

研究実績の概要

以下の2課題を遂行した。
1.核反応槽直結型連続等温ガスクロマトグラフ装置の開発・改良:核反応で合成したシーボーギウム(Sg)の揮発性化合物(酸化塩化物)形成のための化学反応槽の整備(反応ガス導入系など)、ガスクロマトグラフ用石英カラムの製作、等温ガスクロマトグラフ分離部への電気炉の設置、及び生成した化合物を放射線測定系へ高効率で搬送するためのクラスタリング槽の開発・改良を継続した。特に、Sgを模擬して、周期表同族元素であるモリブデンを対象としたオフライン等温ガスクロマトグラフ実験を行うための装置整備を終了した。本装置は2つのカリホルニウム-252(252-Cf)自発核分裂線源を備えており、252-Cfの自発核分裂によって生成する短寿命Mo同位体104-Mo(半減期60秒)のガスクロマトグラフ挙動を調べることができる。
2.短寿命MoによるSgモデル実験:揮発性酸化塩化物形成のための化学反応槽の温度及び塩化チオニル反応ガス中の酸素濃度比と揮発性酸化塩化物の生成収率との相関を調べた。その結果、酸素濃度依存性は少なく、反応槽温度が高いほど収率が高くなった。この結果を受けて、反応槽温度1000度、酸素濃度比100%の条件で、カラムクロマト実験を行い、カラム温度と揮発性酸化塩化物の収率曲線を得ることができた。これをもとに、揮発性化合物のカラム内での吸着-脱着モンテカルロシミュレーション計算を行い、Moの吸着エンタルピーを77 kJ/molと決定し、化合物がモリブデン二塩化二酸化物(MoO2Cl2)であると推定した。また半減期9秒の106-Moの観測にも成功し、同様の結果を得た。これにより本装置を用いた半減期約10秒のSg実験への適用が可能であることがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

核反応槽直結型連続等温ガスクロマトグラフ装置の開発・改良では、必要な物品の購入やカリホルニウム-252(252-Cf)自発核分裂線源を備えた装置開発をほぼ終了した。また、核反応生成物を迅速に上記実験装置へ搬送するためのキャリアガス搬送システムの整備を完了した。短寿命MoによるSgモデル実験では、吸着エンタルピーの値を得て、揮発性化学種の決定も行い、Sg実験への可能性を実証することができた。
以上のとおり、本研究は順調に進展している、と判断する。

今後の研究の推進方策

Sg及びMoと同族元素であるタングステン(W)を用いた加速器オンライン実験を行い、W化合物の揮発性を調べるとともに、Sg実験に向けた実験条件の整備を行う。Sgの加速器実験に向け揮発性化合物の検出器への高効率搬送条件、Sg検出のためのα線測定に向けた検出器整備等、システムの最適化を行う。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Chemistry of the elements at the end of the actinide series using their low-energy ion-beams2022

    • 著者名/発表者名
      Sato Tetsuya K.、Nagame Yuichiro
    • 雑誌名

      Radiochimica Acta

      巻: 110 号: 6-9 ページ: 441-451

    • DOI

      10.1515/ract-2022-0001

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] On the adsorption and reactivity of element 114, flerovium2022

    • 著者名/発表者名
      A. Yakushev, L. Lens, Ch.E. Duellmann, J. Khuyagbaatar, E. Jaeger, J. Krier, J. Runke, H.M. Albers, M. Asai, M. Block, 他49名
    • 雑誌名

      Frontiers in Chemistry

      巻: 10

    • DOI

      10.3389/fchem.2022.976635

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Current Status of JAEA-ISOL for the study of atomic, chemical, and nuclear properties of the heaviest elements2023

    • 著者名/発表者名
      T. K. Sato, R. Aoki, M. Asai, Y. Ito, Y. Miyachi, Y. Nagame, H. Natori, K. Tsukada, and Y. Uchibaba
    • 学会等名
      7th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements (TAN 23)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 反跳相関崩壊分光に向けた214Ra2+イオンのin-trap崩壊測定2023

    • 著者名/発表者名
      内馬場優太、伊藤由太、佐藤哲也、青木涼太、浅井雅人、Gong Gyeongmin、塚田和明、名取日菜、宮地優太、永目諭一郎
    • 学会等名
      第12回停止・低速RIビームを用いた核分光研究会(12th SSRI)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 等温ガスクロマトグラフ法による106番元素Sgの気相化学研究に向けたモデル実験2023

    • 著者名/発表者名
      名取日菜、佐藤哲也、浅井雅人、伊藤由太、内馬場優太、Gong Gyeongmin、塚田和明、宮地優太、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本放射化学会第67回討論会(2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 反跳相関崩壊分光に向けた214Ra2+イオンのin-trap崩壊測定2023

    • 著者名/発表者名
      内馬場優太、伊藤由太、佐藤哲也、青木涼太、浅井雅人、Gong Gyeongmin、塚田和明、名取日菜、宮地優太、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本放射化学会第67回討論会(2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 超重元素の化学2023

    • 著者名/発表者名
      永目諭一郎
    • 学会等名
      日本原子力学会 第4回 再処理・リサイクル部会 夏期セミナー ―テーマ:再処理技術とアクチノイドの化学―
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Sg(Z = 106)を模擬したMoオキシ塩化物の等温ガスクロマトグラフ挙動2023

    • 著者名/発表者名
      名取日菜、佐藤哲也、浅井雅人、伊藤由太、内馬場優太、Gong Gyeongmin、塚田和明、宮地優太、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会(2024)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 超重元素溶液化学研究に向けたα線検出器用機能性表面の開発2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤哲也、Gong Gyoengmin、本多真紀、山口央、宮地優太、名取日菜、塚田和明、浅井雅人、伊藤由太、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会(2024)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 超重元素化学研究に向けたガスジェット結合型EBGPイオン源の開発2023

    • 著者名/発表者名
      佐藤哲也、青木涼太、宮地優太、浅井雅人、伊藤由太、内馬場優太、Gong Gyoengmin、名取日菜、塚田和明、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Single atom chemistry of superheavy element at JAEA2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤哲也
    • 学会等名
      第37回化学反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Chemistry of heavy actinides using their low-energy ion-beams2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagame
    • 学会等名
      6th International Nuclear Chemistry Congress (6th-INCC 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemistry of the elements at the end of the actinide series using their low energy ion-beams2022

    • 著者名/発表者名
      T. K. Sato
    • 学会等名
      5th International Conference on Application of Radiotracers and Energetic Beams in Sciences (ARCEBS 2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 超重元素原子科学研究に向けたEBGP(Electron-Beam-Generated-Plasma)イオン源の開発2022

    • 著者名/発表者名
      青木涼太、佐藤哲也、内馬場優太、宮地優太、Gong Gyeongmin、名取日菜、伊藤由太、浅井雅人、塚田和明、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本放射化学会第66回討論会(2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] イオントラップされた不安定核の崩壊分光に向けたベーン電極型ポールトラップ装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      内馬場優太、伊藤由太、青木涼太、宮地優太、Gong Gyeongmin、名取日菜、佐藤哲也、浅井雅人、塚田和明、永目諭一郎
    • 学会等名
      日本放射化学会第66回討論会(2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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