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難分解性有機物資源化を可能にするグラファイト担持型超強力酸化触媒活性種の開発

研究課題

研究課題/領域番号 23K23424
補助金の研究課題番号 22H02156 (2022-2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2022-2023)
応募区分一般
審査区分 小区分35030:有機機能材料関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

山田 泰之  名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 准教授 (10385552)

研究分担者 長坂 将成  分子科学研究所, 光分子科学研究領域, 助教 (90455212)
研究期間 (年度) 2024-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 完了 (2024年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2024年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2023年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2022年度: 8,840千円 (直接経費: 6,800千円、間接経費: 2,040千円)
キーワードグラファイト担持触媒 / 鉄フタロシアニン / フタロシアニン二量体 / 酸化触媒 / 過酸化水素 / 軟X線分光 / メタン酸化触媒 / カーボン担持触媒 / 高原子価金属オキソ種 / フタロシアニン / 難分解性有機物 / 資源化 / 反応活性種 / 鉄錯体 / 電気化学 / 高原子価鉄オキソ種 / 鉄オキソ種 / 軟X線吸収分光 / 酸化活性種 / 触媒
研究開始時の研究の概要

下記(A), (B)2つの課題を、超分子化学・錯体化学・電気化学・軟X線分光の技術を駆使してクリアすることで、水溶液中において難分解性有機物を酸化的に分解して有用有機物を与える「難分解性有機物資源化触媒反応活性種」を開発する。
(A) 疎水性反応場を持つ「二階建て型鉄二核錯体触媒」を方向選択的にグラファイト電極上に吸着させる技術の開発。
(B) グラファイト電極上に吸着させた触媒分子を水溶液中で電解酸化することで酸化反応活性種を生成させ、分解反応に用いる。

研究成果の概要

窒素架橋鉄フタロシアニン二量体をカーボンに担持した触媒を用いることで、過酸化水素を含む酸性水様液中室温において、化学的に安定なメタンのC-H結合を効率良く酸化活性化できることを示した。また、窒素架橋鉄フタロシアニン二量体の反応活性中心周囲に、基質の過剰酸化を抑制するための疎水性反応場を構築する方法、および高原子価鉄オキソ種を水溶液中における電解生成により生成させる方法の端緒を見出した。一方で、カーボン担持型窒素架橋鉄フタロシアニン二量体触媒が、ベンゼンーフェノールの室温直接変換反応、および80 °Cの水溶液中におけるパーフルオロカルボン酸の分解反応に利用できることを実証した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で開発したカーボン担持触媒を用いれば、化学的に安定なメタンのC-H結合を室温という温和な条件下において効率良く活性化してギ酸へと変換できることから、自然界に豊富に存在するメタンを石油に代わる炭素資源として利用する方法の開発に繋がり得ることに加え、メタン以外にもその高い化学的安定性故に焼却・埋め立てなどの方法により廃棄されるか、もしくはうち捨てられている「未利用有機資源」の有効利用法の開発に繋がると期待できる。また、近年大きな社会問題になっているペルフルオロアルキル化合物及びポリフルオロアルキル化合物(PFAS)の分解無害化にも利用できると考えられる。

報告書

(4件)
  • 2024 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (19件)
  • 研究データ

    (3件)

すべて 2025 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 7件) 産業財産権 (6件)

  • [雑誌論文] Metal?ligand delocalization of iron and cobalt porphyrin complexes in aqueous solutions probed by soft X-ray absorption spectroscopy2024

    • 著者名/発表者名
      Nagasaka Masanari、Tsuru Shota、Yamada Yasuyuki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 26 号: 36 ページ: 23636-23645

    • DOI

      10.1039/d4cp02140a

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書 2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Inorganic-Organic Framework Constructed by the Intercalation of a Double-Decker Porphyrin Metal Complex into Clay Nanosheets and Its Efficient Dye Adsorption Ability2024

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada*, Toshio Nishino, Ayako Hashimoto, Yuka Toyoda, Hirofumi Yoshikawa, Kentaro Tanaka
    • 雑誌名

      ACS Applied Optical Materials

      巻: 2 号: 3 ページ: 405-413

    • DOI

      10.1021/acsaom.3c00444

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書 2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient catalytic direct C-H hydroxylation of benzene by graphite-supported μ-nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer2024

    • 著者名/発表者名
      Yamada Yasuyuki、Uno Yoshiki、Teoh Chee-Ming、Ohkita Hirotaka、Toyoda Yuka、Sakata Akiko、Hitomi Yutaka、Tanaka Kentaro
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 14 号: 17 ページ: 4854-4859

    • DOI

      10.1039/d4cy00661e

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書 2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of porphyrin ligands on the catalytic CH<sub>4</sub> oxidation activity of monocationic μ-nitrido-bridged iron porphyrinoid dimers by using H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> as an oxidant2024

    • 著者名/発表者名
      Yamada Yasuyuki、Miwa Yusuke、Toyoda Yuka、Uno Yoshiki、Phung Quan Manh、Tanaka Kentaro
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 53 号: 15 ページ: 6556-6567

    • DOI

      10.1039/d3dt04313d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stacking of a Cofacially Stacked Iron Phthalocyanine Dimer on Graphite Achieved High Catalytic CH<sub>4</sub> Oxidation Activity Comparable to That of pMMO2023

    • 著者名/発表者名
      Yamada Yasuyuki、Morita Kentaro、Sugiura Takuya、Toyoda Yuka、Mihara Nozomi、Nagasaka Masanari、Takaya Hikaru、Tanaka Kiyohisa、Koitaya Takanori、Nakatani Naoki、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Hitomi Yutaka、Kudo Toshiji、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari、Tanaka Kentaro
    • 雑誌名

      JACS Au

      巻: 3 号: 3 ページ: 823-833

    • DOI

      10.1021/jacsau.2c00618

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Evaluation of CH4 oxidation activity of high-valent iron-oxo species of a μ-nitrido-bridged heterodimer of iron porphycene and iron phthalocyanine2023

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada*, Yusuke Miwa, Yuka Toyoda, Quan Manh Phung, Kin-ichi Oyama, Kentaro Tanaka*
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 13 号: 6 ページ: 1725-1734

    • DOI

      10.1039/d2cy01980a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 担持型鉄錯体触媒によるメタン酸化ー超分子化学の発想に基づいて人工メタン酸化分子触媒の活性を天然酵素のレベルにまで高めるー2023

    • 著者名/発表者名
      山田 泰之
    • 学会等名
      2022年度高難度選択酸化反応研究会シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] How to Utilize Supramolecular Methodology for Achieving Highly Potent Artificial Oxygenase2023

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada
    • 学会等名
      錯体化学会第73回討論会シンポジウム”Designer Metalloenzyme and Beyond”
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高活性メタン酸化触媒創製に超分子化学の発想で挑む2023

    • 著者名/発表者名
      山田 泰之
    • 学会等名
      第56回酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Direct Observation of Elecrtrochemically Generated High-Valent Iron-Oxo Species That can be Utilized for CH4 Oxidation Reaction2023

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada
    • 学会等名
      UVSORーIII+MAX IV International Workshop “Frontier of Soft X-ray Spectroscopy for Chemical Processes in Solutions”
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of Highly Potent Methane Oxidation Catalyst Based on Double-Decker-Type Iron Porphyrinoids2022

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada
    • 学会等名
      10th Asian Biological Inorganic Chemistry Conference (ASBIC10)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Highly Potent Methane Oxidation Catalyst Achieved by Close Stacking of Double-Decker-Type Iron Phthalocyanine Complex on Graphite Surface2022

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu 2022 (ICPAC KK 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Potent Methane Oxidation Catalyst Achieved by Close Stacking of Double-Decker-Type Iron Phthalocyanine Complex on Graphite Surface2022

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Yamada
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [産業財産権] 分解触媒、その製造方法、難分解性有機物の分解方法及び有機物処理システム2025

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2025
    • 関連する報告書
      2024 実績報告書
  • [産業財産権] 分解触媒、その製造方法、難分解性有機物の分解方法及び有機物処理システム2025

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2025
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 有機物の分解触媒、有機物の分解方法、化合物の製造方法2024

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2024 実績報告書
  • [産業財産権] 有機フッ素化合物の分解触媒、有機フッ素化合物の分解方法2024

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎、小河 篤史、清水 裕也
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2024 実績報告書
  • [産業財産権] 有機物の分解触媒、有機物の分解方法、化合物の製造方法2024

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [産業財産権] 有機フッ素化合物の分解触媒、有機フッ素化合物の分解方法2024

    • 発明者名
      山田 泰之、田中 健太郎、小河 篤史、清水 裕也
    • 権利者名
      東海国立大学機構 名古屋大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

すべて 2026

  • PhysicalChemistryChemicalPhysics論文の実験データ2026

    • 資金配分機関
      • 資金配分機関名
        日本学術振興会
      • e-Rad資金配分機関ID
        1025
      • Crossref Funder Registry資金配分機関ID

        https://doi.org/10.13039/501100001691

      • 体系的番号
        JP23K23424
      • プロジェクト名
        難分解性有機物資源化を可能にするグラファイト担持型超強力酸化触媒活性種の開発
    • データの名称
      PhysicalChemistryChemicalPhysics論文の実験データ
    • 掲載日
      2026-04-06
    • データの説明(抄録・要旨)
      論文執筆に関連するデータ一式
    • データの分野
      自然科学一般
    • データ種別
      データセット
    • 管理対象データの利活用・提供方針
      無償、CCBY4.0, 分子科学研究所の研究データ管理ポリシー に従い、「データ管理情報」を通してデータ作成者への事前連絡を 必要とする。
    • アクセス種別
      公開
    • リポジトリ情報
      Figshare
    • DOI

      10.6084/m9.figshare.28925156.v1

    • データ管理者情報
      • データ管理者情報種別
        データ管理者
      • データ管理者情報
        分子科学研究所
      • データ管理者情報種別
        データ管理機関
      • データ管理者情報
        分子科学研究所
      • データ管理者情報種別
        データ管理者の連絡先
      • データ管理者情報
        nagasaka*ims.ac.jp (メールアドレスは「@」を「*」に置換しています。)
    • データNo.

      JP23K23424-2024-0001

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書
  • 202402-THF11310000-00-0028902026

    • 資金配分機関
      • 資金配分機関名
        日本学術振興会
      • e-Rad資金配分機関ID
        1025
      • Crossref Funder Registry資金配分機関ID

        https://doi.org/10.13039/501100001691

      • 体系的番号
        JP23K23424
      • プロジェクト名
        難分解性有機物資源化を可能にするグラファイト担持型超強力酸化触媒活性種の開発
    • データの名称
      202402-THF11310000-00-002890
    • 掲載日
      2026-04-06
    • データの説明(抄録・要旨)
      論文データ一式
    • データの分野
      ものづくり技術
    • データ種別
      データセット
    • 管理対象データの利活用・提供方針
      無償、https://rdm.nagoya-u.ac.jp/html/research-data-guidelines-open/
    • アクセス種別
      公開
    • リポジトリ情報
      名古屋大学学術機関リポジトリ
    • URI

      https://thersacjp.sharepoint.com/sites/ResearchDataArchive/Shared Documents/workspace/

    • データ管理者情報
      • データ管理者情報種別
        データ管理者
      • データ管理者情報
        物質科学国際研究センター
      • データ管理者情報種別
        データ管理機関
      • データ管理者情報
        名古屋大学
      • データ管理者情報種別
        データ管理者の連絡先
      • データ管理者情報
        yamada.yasuyuki.i6*f.mail.nagoya-u.ac.jp (メールアドレスは「@」を「*」に置換しています。)
    • データNo.

      JP23K23424-2024-0002

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書
  • 202407-THF11310000-00-0028362026

    • 資金配分機関
      • 資金配分機関名
        日本学術振興会
      • e-Rad資金配分機関ID
        1025
      • Crossref Funder Registry資金配分機関ID

        https://doi.org/10.13039/501100001691

      • 体系的番号
        JP23K23424
      • プロジェクト名
        難分解性有機物資源化を可能にするグラファイト担持型超強力酸化触媒活性種の開発
    • データの名称
      202407-THF11310000-00-002836
    • 掲載日
      2026-04-06
    • データの説明(抄録・要旨)
      論文データ一式
    • データの分野
      自然科学一般
    • データ種別
      データセット
    • 管理対象データの利活用・提供方針
      無償、https://rdm.nagoya-u.ac.jp/html/research-data-guidelines-open/
    • アクセス種別
      公開
    • リポジトリ情報
      名古屋大学学術機関リポジトリ
    • URI

      https://thersacjp.sharepoint.com/sites/ResearchDataArchive/Shared Documents/workspace/

    • データ管理者情報
      • データ管理者情報種別
        データ管理者
      • データ管理者情報
        物質科学国際研究センター
      • データ管理者情報種別
        データ管理機関
      • データ管理者情報
        名古屋大学
      • データ管理者情報種別
        データ管理者の連絡先
      • データ管理者情報
        yamada.yasuyuki.i6*f.mail.nagoya-u.ac.jp (メールアドレスは「@」を「*」に置換しています。)
    • データNo.

      JP23K23424-2024-0003

    • 関連する報告書
      2024 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2026-04-14  

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