ナノ集光X線自由電子レーザーを利用した構造解析法の開発

• 研究課題/領域番号: 23K25131
• 補助金の研究課題番号: 22H03877 (2022-2023)
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 基金 (2024); 補助金 (2022-2023)
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分80040:量子ビーム科学関連
• 研究機関: 国立研究開発法人理化学研究所
• 研究代表者: 井上 伊知郎 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 研究員 (30783401)
• 研究分担者: 稲葉 理美 北海道大学, 先端生命科学研究院, 助教 (70785493)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2025-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2024年度)
• 配分額: 17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円); 2024年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円); 2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2022年度: 14,430千円 (直接経費: 11,100千円、間接経費: 3,330千円)
• キーワード: X線自由電子レーザー / ナノ集光 / X線構造解析 / Advanced KBミラー

研究開始時の研究の概要

本研究では、nmサイズの極微小タンパク質結晶試料の構造解析を実現することを目指す。具体的には、(i) X線自由電子レーザーから出射された波長 1 AのX線をナノサイズにまで集光する光学系の開発、および(ii) ダメージの影響を組み込んだX線構造解析法の開発とタンパク質のナノ結晶への応用、を行う。超高強度X線を利用した新しい構造解析技術を確立することで、将来のX線１分子構造解析への第一歩を踏み出す。

研究実績の概要

X線を用いたタンパク質の構造解析では、これまで数10マイクロメートル程度の大型で良質な結晶を作ることが不可欠であった。本研究では、X線自由電子レーザーをナノメートル(nm)サイズにまで極限的に集光した超高強度X線パルスを利用することでnmサイズの極微小タンパク質結晶試料の構造解析を実現する。具体的には、(i) X線自由電子レーザーから出射された波長 1 AのX線をナノ集光する光学系(Advanced KBミラー)の開発、および(ii) ダメージの影響を組み込んだX線構造解析法の開発とタンパク質のナノ結晶への応用、を行う。超高強度X線を利用した新しい構造解析技術を確立することで、将来のX線1分子構造解析への第一歩を踏み出す。
2023年度は、X線集光ミラー作製の最終仕上げとしてミラーのコーティングを行った。完成したミラーの性能をX線自由電子レーザー施設SACLAにおいて確認し、100 nm x 200 nmの微小スポットにX線を集光できていることが確認できた。
また、ミラーの作製と並行して、高強度X線照射下における物質の原子散乱因子の変化を実験及び理論によって検証した。その結果、X線照射中に電子励起によって原子散乱因子が減少することや、その現象の程度が理論の予測とよく一致することが確認できた。この結果は、X線自由電子レーザーのような強いX線を用いた場合にはダメージの影響を組み込んだX線構造解析法の開発が必要であることを意味している。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2023年度は、X線集光ミラー作製の最終仕上げとしてミラーのコーティングを行った。完成したミラーの性能をX線自由電子レーザー施設SACLAにおいて確認し、100 nm x 200 nmの微小スポットにX線を集光できていることが確認できた。また、高強度X線自由電子レーザーを照射下の物質の原子散乱因子の変化についての実験と理論研究を行い、論文化に結びつけることができた。

今後の研究の推進方策

2024年度は、完成したミラーを用いてナノ結晶の回折実験を行う。得られた実験データをダメージを考慮した解析法によって解釈する。また、完成したミラーを用いて外国のXFEL施設(ドイツEuropeanXFELや米国LCLS)においてアト秒X線自由電子レーザーのナノ集光実験も行う予定である。

研究成果

• [国際共同研究] SLAC National Accelerator Laboratory/University of Wisconsin-Madision/Lawrence Berkeley National Laboratory(米国)
• [国際共同研究] University of Hamburg/Deutsches Elektronen-Synchrotron/European XFEL(ドイツ)
• [国際共同研究] Adam Mickiewicz University in Poznan/Polish Academy of Sciences(ポーランド)
• [国際共同研究] SLAC National Accelerator Laboratory/University of Wisconsin-Madision/Lawrence Berkeley National Laboratory(米国)
• [国際共同研究] University of Hamburg/Deutsches Elektronen-Synchrotron/European XFEL(ドイツ)
• [国際共同研究] Lund University(スウェーデン)
• [国際共同研究] Adam Mickiewicz University in Poznan/Polish Academy of Sciences(ポーランド)
• [雑誌論文] Extreme focusing of hard X-ray free-electron laser pulses enables 7 nm focus width and 1022 W cm^-2 intensity (2024)
  • 著者名/発表者名: Yamada Jumpei、Matsuyama Satoshi、Inoue Ichiro、Osaka Taito、Inoue Takato、Nakamura Nami、Tanaka Yuto、Inubushi Yuichi、Yabuuchi Toshinori、Tono Kensuke、Tamasaku Kenji、Yumoto Hirokatsu、Koyama Takahisa、Ohashi Haruhiko、Yabashi Makina、Yamauchi Kazuto
  • 雑誌名: Nature Photonics 巻: - 号: 7 ページ: 685-690
  • DOI: 10.1038/s41566-024-01411-4
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Comprehensive Application of XFEL Microcrystallography for Challenging Targets in Various Organic Compounds (2024)
  • 著者名/発表者名: Takaba Kiyofumi、Maki-Yonekura Saori、Inoue Ichiro、Tono Kensuke、Fukuda Yasuhiro、Shiratori Yota、Peng Yiying、Morimoto Jumpei、Inoue Satoru、Higashino Toshiki、Sando Shinsuke、Hasegawa Tatsuo、Yabashi Makina、Yonekura Koji
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 146 号: 9 ページ: 5872-5882
  • DOI: 10.1021/jacs.3c11523
  • 査読あり
• [雑誌論文] Femtosecond Reduction of Atomic Scattering Factors Triggered by Intense X-Ray Pulse (2023)
  • 著者名/発表者名: Inoue Ichiro、Yamada Jumpei、Kapcia Konrad J.、Stransky Michal、Tkachenko Victor、Jurek Zoltan、Inoue Takato、Osaka Taito、Inubushi Yuichi、Ito Atsuki、Tanaka Yuto、Matsuyama Satoshi、Yamauchi Kazuto、Yabashi Makina、Ziaja Beata
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 131 号: 16
  • DOI: 10.1103/physrevlett.131.163201
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Seeded stimulated X-ray emission at 5.9keV (2023)
  • 著者名/発表者名: M.D.Doyle, A.Halavanau, Y.Zhang, Y.Michine, J.Everts, F.Fuller, R.Alonso-Mori, M.Yabashi, I.Inoue, T.Osaka, J.Yamada, Y.Inubushi, T.Hara, J.Kern, J.Yano, V.K.Yachandra, N.Rohringer, H.Yoneda, T.Kroll, C.Pellegrini, and U.Bergmann
  • 雑誌名: Optica 巻: 10 号: 4 ページ: 513-519
  • DOI: 10.1364/optica.485989
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Pair Distribution Function from Liquid Jet Nanoparticle Suspension using Femtosecond X‐ray Pulses (2023)
  • 著者名/発表者名: Stockler Lise Joost、Christensen Rasmus Stubkjar、Klove Magnus、Bertelsen Andreas Dueholm、Borup Anders B?k、Krause Lennard、Takahashi Seiya、Fujita Tomoki、Kasai Hidetaka、Inoue Ichiro、Nishibori Eiji、Iversen Bo Brummerstedt
  • 雑誌名: ChemPhysChem 巻: 24 号: 23
  • DOI: 10.1002/cphc.202300407
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Non-thermal structural transformation of diamond driven by x-rays (2023)
  • 著者名/発表者名: Heimann Philip、Hartley Nicholas J.、Inoue Ichiro、Tkachenko Victor、Antoine Andre、Dorchies Fabien、Falcone Roger、Gaudin J?r?me、H?ppner Hauke、Inubushi Yuichi、Kapcia Konrad J.、Lee Hae Ja、Lipp Vladimir、Martinez Paloma、Medvedev Nikita、Tavella Franz et al.
  • 雑誌名: Structural Dynamics 巻: 10 号: 5
  • DOI: 10.1063/4.0000193
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Delayed Onset and Directionality of X-Ray-Induced Atomic Displacements Observed on Subatomic Length Scales (2022)
  • 著者名/発表者名: Inoue Ichiro、Tkachenko Victor、Kapcia Konrad J.、Lipp Vladimir、Ziaja Beata、Inubushi Yuichi、Hara Toru、Yabashi Makina、Nishibori Eiji
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 128 号: 22 ページ: 223203-223203
  • DOI: 10.1103/physrevlett.128.223203
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Single-shot spectrometer using diamond microcrystals for X-ray free-electron laser pulses (2022)
  • 著者名/発表者名: Inoue Ichiro、Iwai Eito、Hara Toru、Inubushi Yuichi、Tono Kensuke、Yabashi Makina
  • 雑誌名: Journal of Synchrotron Radiation 巻: 29 号: 3 ページ: 862-865
  • DOI: 10.1107/s1600577522001205
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Generation of intense phase-stable femtosecond hard X-ray pulse pairs (2022)
  • 著者名/発表者名: Zhang Yu, Kroll Thomas, Weninger Clemens et al.
  • 雑誌名: Proceedings of the National Academy of Sciences 巻: 119 号: 12
  • DOI: 10.1073/pnas.2119616119
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Hard x-ray intensity autocorrelation using direct two-photon absorption (2022)
  • 著者名/発表者名: Osaka Taito、Inoue Ichiro、Yamada Jumpei、Inubushi Yuichi、Matsumura Shotaro、Sano Yasuhisa、Tono Kensuke、Yamauchi Kazuto、Tamasaku Kenji、Yabashi Makina
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 4 号: 1
  • DOI: 10.1103/physrevresearch.4.l012035
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Nonlinearity in X-ray scattering at high intensity (2023)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: Gordon Research Conference in X-ray science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Enhancing capabilities of XFEL scattering techniques by short-wavelength radiation (2023)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: European XFEL users’ meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Measurement and applications of ultrafast X-ray interactions with matter (2023)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: Warm Dense Matter conference 2023
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Measurement and applications of high-intensity X-ray interactions with matter (2022)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: CLEO-pacific Rim 2022
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Measurement and applications of ultrafast X-ray interactions with matter (2022)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: Asia Pacific Physics Conference,
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Capturing transient X-ray-matter interactions with twin XFEL pulses (2022)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: Synchrotron Radiation Instrumentation
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] The use of higher-order coherence in photon diagnostics (2022)
  • 著者名/発表者名: Ichiro Inoue
  • 学会等名: Science@FELs
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] RIKEN research
  • URL: https://www.riken.jp/en/news_pubs/research_news/rr/20240319_2/index.html
• [備考] X線回折に潜む非線形性の発見
  • URL: https://www.riken.jp/press/2023/20231018_1/index.html
• [備考] X線レーザーを照射された原子は遅れて動き始める
  • URL: https://www.riken.jp/press/2022/20220607_1/index.html