副格子自由度によって現れる奇パリティ超伝導状態の解明

• 研究課題/領域番号: 23K25821
• 補助金の研究課題番号: 23H01124 (2023)
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 基金 (2024); 補助金 (2023)
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 北川 俊作 京都大学, 理学研究科, 准教授 (50722211)
• 研究期間 (年度): 2023-04-01 – 2026-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2024年度)
• 配分額: 18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円); 2025年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円); 2024年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円); 2023年度: 9,230千円 (直接経費: 7,100千円、間接経費: 2,130千円)
• キーワード: 超伝導 / 強相関電子系 / 低温 / 副格子 / 超伝導多重相 / NMR / NQR / 反強磁性

研究開始時の研究の概要

近年、特殊な結晶構造が生み出す物性に注目が集まっている。CeRh2As2は、結晶構造自身は空間反転対称性をもっているが、超伝導や磁気的性質に重要なセリウム原子サイトでは空間反転対称性が破れている特殊な結晶構造を有している。このような結晶では、結晶構造に起因した副格子の自由度によって2種類の超伝導状態が実現することが理論的に指摘されていたが、ごく最近、この物質で理論と比較可能な超伝導状態が発見された。本研究ではこの特殊な超伝導状態や周辺物性の解明、および特殊な超伝導状態に関連した新現象の実証を目指す。

研究実績の概要

本研究では従来のスピン・軌道の自由度に加え、副格子の自由度を考えることで現れる奇パリティスピン一重項超伝導状態の実在性、発現機構を核磁気共鳴(NMR)測定/核四重極共鳴(NQR)測定を用いて実験的に解明する。奇パリティスピン一重項超伝導は2021年にCeRh2As2においてはじめて実験的に存在の可能性が指摘されたが、秩序変数など詳細についてはまだ明らかになっておらず、理論との不一致もある。そこで、我々はCeRh2As2の超伝導状態におけるスピン磁化率の空間分布や磁場依存性を調べ、理論提案と比較することで奇パリティスピン一重項状態の実在性を検証する。
本年度は①大気圧下での75As-NMR測定を用いた超伝導多重相におけるスピン状態の解明および②大気圧下での75As-NMR測定を用いた反強磁性相、四極子秩序相の相図作成に取り組んだ。CeRh2As2の超伝導はc軸方向の磁場に対して4 Tで超伝導1相から超伝導2相へ転移する。そこで超伝導1相、2相それぞれのスピン磁化率を測定し、超伝導スピン状態の特定を試みた。実験の結果、超伝導１相および超伝導２相がともにスピン磁化率が減少するスピン一重項超伝導状態であることが明らかになった。特に、高磁場の超伝導２相はAsサイトのスピン磁化率の減少から見積もった超伝導臨界磁場より実際の超伝導臨界磁場が大きくなっている。このような超伝導体は他になく、高磁場超伝導相においてスピン磁化率が空間変調している実験的証拠を得たということができる。また、　反強磁性相が低磁場の超伝導１相のみと共存し、高磁場の超伝導２相とは共存しないという結果を得ている。以上の結果はPhysical Review Letters誌に掲載され、さらにEditors’ suggestion に選ばれた。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は計画通り、①大気圧下での75As-NMR測定を用いた超伝導多重相におけるスピン状態の解明および②大気圧下での75As-NMR測定を用いた反強磁性相の相図作成が行えた。さらに試料提供者より、さらに高品質なCeRh2As2の単結晶試料の提供を受けた。この試料ではこれまでの試料で不鮮明であった四極子秩序や反強磁性秩序がより明確に観測できている。そのため、新試料の測定によって四極子秩序相の相図作成及び秩序変数の詳細解明が行えると期待できる。
また、超伝導多重相を示すスピン三重項超伝導体UTe2など本研究と関連が深い研究に関しても順調に成果を上げており、統一的な理解に向けて進んでいる。

今後の研究の推進方策

２０２３年の後半に試料提供者よりCeRh2As2のより高品質な単結晶試料の提供を受けた。この高品質単結晶試料は我々のNMR/NQR測定によっても以前の試料より質がいいことや、超伝導相内の反強磁性転移がより鮮明になっていることが確認できている。さらに、以前の試料では見られなかった四極子秩序と思われている転移温度での信号消失も観測できた。そこで２０２４年度以降はこの高品質単結晶試料を用いて改めて大気圧化の超伝導多重相および反強磁性、四極子秩序の相図作成及び物性解明に取り組むとともに圧力測定にも取り組んでいきたい。新試料を用いることでこれまで不鮮明だった四極子秩序状態や磁気相の詳細が明らかになると期待できる。

研究成果

• [国際共同研究] MPI for Chemical Physics of Solids/Technical University Dresden(ドイツ)
• [国際共同研究] Canadian Institute for Advanced Research(カナダ)
• [国際共同研究] University of Maryland(米国)
• [国際共同研究] University of Grenoble Alpes/LNCMI-CNRS(フランス)
• [雑誌論文] Pressure evolution of the normal- and superconducting-state properties of the line-nodal material CaSb2 revealed by Sb 123 nuclear quadrupole resonance (2024)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, H.; Kitagawa, S.; Ishida, K.; Ikeda, A.; Saha, S.R.; Yonezawa, S.; Paglione, J.; Maeno, Y.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 109 号: 10
  • DOI: 10.1103/physrevb.109.l100501
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Breakdown of Kubo relation in Pt-Cu nanoparticles (2024)
  • 著者名/発表者名: Kitagawa Shunsaku、Kinoshita Yudai、Ishida Kenji、Kusada Kouhei、Kitagawa Hiroshi
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 109 号: 4
  • DOI: 10.1103/physrevb.109.l041408
  • 査読あり
• [雑誌論文] Longitudinal Spin Fluctuations Driving Field-Reinforced Superconductivity in UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Tokunaga Y.、Sakai H.、Kambe S.、Opletal P.、Tokiwa Y.、Haga Y.、Kitagawa S.、Ishida K.、Aoki D.、Knebel G.、Lapertot G.、Kramer S.、Horvatic M.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 131 号: 22 ページ: 226503-226503
  • DOI: 10.1103/physrevlett.131.226503
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Large Perpendicular Magnetic Anisotropy Induced by an Intersite Charge Transfer in Strained EuVO₂H Films (2023)
  • 著者名/発表者名: Namba M., Takatsu H., Mikita R.,Sijia Y., Murayama K., Li H.-B., Terada R., Tassel C., Ubukata H., Ochi M., Saez-Puche R., Latasa E. P., Ishimatsu N., Shiga D., Kumigashira H., Kinjo K., Kitagawa S., Ishida K., Terashima T., Fujita K., Mashiko T., Yanagisawa K., Kimoto K., Kageyama H.
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 145 号: 40 ページ: 21807-21816
  • DOI: 10.1021/jacs.3c04521
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Superconducting spin reorientation in spin-triplet multiple superconducting phases of UTe ₂ (2023)
  • 著者名/発表者名: Kinjo Katsuki、Fujibayashi Hiroki、Matsumura Hiroki、Hori Fumiya、Kitagawa Shunsaku、Ishida Kenji、Tokunaga Yo、Sakai Hironori、Kambe Shinsaku、Nakamura Ai、Shimizu Yusei、Homma Yoshiya、Li Dexin、Honda Fuminori、Aoki Dai
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 9 号: 30 ページ: 2736-4
  • DOI: 10.1126/sciadv.adg2736
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Gapless fermionic excitation in the antiferromagnetic state of ytterbium zigzag chain (2023)
  • 著者名/発表者名: Hori Fumiya、Kinjo Katsuki、Kitagawa Shunsaku、Ishida Kenji、Mizutani Souichiro、Yamamoto Rikako、Ohmagari Yudai、Onimaru Takahiro
  • 雑誌名: Communications Materials 巻: 4 号: 1 ページ: 55-55
  • DOI: 10.1038/s43246-023-00381-4
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Large Reduction in the a-axis Knight Shift on UTe2 with Tc = 2.1 K (2023)
  • 著者名/発表者名: Matsumura Hiroki、Fujibayashi Hiroki、Kinjo Katsuki、Kitagawa Shunsaku、Ishida Kenji、Tokunaga Yo、Sakai Hironori、Kambe Shinsaku、Nakamura Ai、Shimizu Yusei、Homma Yoshiya、Li Dexin、Honda Fuminori、Aoki Dai
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 92 号: 6 ページ: 0637011-5
  • DOI: 10.7566/jpsj.92.063701
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Low-Temperature Magnetic Fluctuations Investigated by 125Te-NMR on the Uranium-Based Superconductor UTe2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Fujibayashi Hiroki、Kinjo Katsuki、Nakamine Genki、Kitagawa Shunsaku、Ishida Kenji、Tokunaga Yo、Sakai Hironori、Kambe Shinsaku、Nakamura Ai、Shimizu Yusei、Homma Yoshiya、Li Dexin、Honda Fuminori、Aoki Dai
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 92 号: 5 ページ: 0537021-5
  • DOI: 10.7566/jpsj.92.053702
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Parity Transition of Spin-Singlet Superconductivity Using Sublattice Degrees of Freedom (2023)
  • 著者名/発表者名: Ogata Shiki、Kitagawa Shunsaku、Kinjo Katsuki、Ishida Kenji、Brando Manuel、Hassinger Elena、Geibel Christoph、Khim Seunghyun
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 130 号: 16 ページ: 166001-166001
  • DOI: 10.1103/physrevlett.130.166001
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Investigation of the Hyperfine Coupling Constant of Locally Noncentrosymmetric Heavy-fermion Superconductor CeRh2As2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Shiki Ogata; Shunsaku Kitagawa; Mayu Kibune; Kenji Ishida; Katsuki Kinjo; Manuel Brando; Christoph Geibel; Seunghyun Khim; Elena Hassinger
  • 雑誌名: New Phys.: Sae Mulli 巻: 73 号: 12 ページ: 1115-1118
  • DOI: 10.3938/npsm.73.1115
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 反強磁性体LaFeO3ナノ粒子のNMR測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 井原大志; 北川俊作; 石田憲二; 草田康平; 北川宏
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] スピン三重項超伝導体UTe2超純良単結晶の圧力下NMR (2024)
  • 著者名/発表者名: 松村拓輝; 高橋侑希; 金城克樹; 北川俊作; 石田憲二; 徳永陽; 酒井宏典; 神戸振作; 仲村愛; 清水悠晴; 本間佳哉; 李徳新; 本多史憲; 青木大
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] スピン三重項超伝導体UTe2 1.6 K試料におけるナイトシフトa軸成分の再測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 中西宏介; 高橋侑希; 松村拓輝; 藤林裕己; 金城克樹; 北川俊作; 石田憲二; 徳永陽; 酒井宏典; 神戸振作; 仲村愛; 清水悠晴; 本間佳哉; 李徳新; 本多史憲; 青木大
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] ハニカム構造を持つ層状5d電子系超伝導体La2IOs2の139La-NMR測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 酒井葵生; 堀文哉; 北川俊作; 石田憲二; 石川孟; 金道浩一
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 51V-NMR/121Sb-NQRによるカゴメ超伝導体CsV3Sb5の超伝導対称性 (2024)
  • 著者名/発表者名: 柴田真咲; 髙橋秀光; 北川俊作; 石田憲二; Y. Li; Y. Yao; Z. Wang
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 副格子自由度による多重超伝導相の研究 (2024)
  • 著者名/発表者名: 北川俊作
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
  • 招待講演
• [学会発表] 超伝導線ノード物質CaSb2の圧力下電子状態の第一原理計算 (2024)
  • 著者名/発表者名: 髙橋秀光; 池田敦俊; 北川俊作; 門林宏和B; 平尾直久; 石田憲二; 前野悦輝
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] Ybジグザグ鎖半導体YbCuS2における新奇準粒子の発見 (2024)
  • 著者名/発表者名: 堀文哉; 金城克樹; 松平広康; 北川俊作; 石田憲二; 大曲雄大; 白井宏尚; 水谷宗一郎; 鬼丸孝博
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 「超」重い電子系化合物YbCu4NiのCu-NQR測定 (2024)
  • 著者名/発表者名: 松平広康; 谷口貴紀; 北川俊作; 石田憲二; M. Giovannini; J. G. Sereni
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] 局所空間反転対称性の破れた超伝導体LaRh2As2のNQR: CeRh2As2との比較 (2024)
  • 著者名/発表者名: 尾方司貴; 木舩茉悠; 金城克樹; 北川俊作; 石田憲二; Manuel Brando; Elena Hassinger; Christoph Geibel; Seunghyun Khim
  • 学会等名: 日本物理学会2024年春季大会
• [学会発表] Ybジグザグ鎖半導体YbCuS2における50 K異常の考察 (2024)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: アシンメトリ量子トピカルミーティング
• [学会発表] 局所空間反転対称性の破れた超伝導体CeRh2As2のNQR:参照物質LaRh2As2との比較 (2024)
  • 著者名/発表者名: 尾方 司貴
  • 学会等名: アシンメトリ量子トピカルミーティング
• [学会発表] スピン三重項超伝導体UTe2純良試料の超伝導状態のNMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 松村 拓輝
  • 学会等名: 超伝導研究の発展と広がり
• [学会発表] スピン三重項超伝導体UTe2における超伝導多重相のNMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 北川 俊作
  • 学会等名: 金研 NMR workshop
• [学会発表] Charge-neutral quasiparticles in a 4f zigzag-chain semiconductor YbCuS2 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: International Symposia on Creation of Advanced Photonic and Electronic Devices 2023
  • 国際学会
• [学会発表] 125Te-NMR Measurements on UTe2 with Tc = 2.1 K (2023)
  • 著者名/発表者名: 松村 拓輝
  • 学会等名: Topology, spin-orbit interactions and superconductivity in strongly correlated quantum materials under extreme conditions
  • 国際学会
• [学会発表] Pressure evolution of the lattice constants of a superconducting line-nodal metal CaSb2 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高橋 秀光
  • 学会等名: 国際セミナー道場2023
• [学会発表] CeRh2As2における超伝導多重相のNMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 石田憲二
  • 学会等名: 第一回 核磁気共鳴法を用いた物性研究討論会
• [学会発表] 局所的に反転対称性の破れた超伝導体CeRh2As2の試料純良化による磁気相、超伝導相の変化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 尾方 司貴
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] Cu-NQRから観るYbジグザグ鎖半導体YbCuS2のLu, Se置換効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] 超伝導線ノード物質CaSb2の格子定数の圧力依存性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高橋 秀光
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] カゴメ超伝導体CsV3Sb5の超伝導状態におけるNMR/NQRによる研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 柴田 真咲
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] 重い電子系反強磁性体Yb2Fe3Si5のNMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 松平 広康
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] Pt-Niナノ粒子のNMR測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 井原 大志
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] NMR測定から見るスピン三重項超伝導体UTe2純良単結晶の超伝導ギャップ構造 (2023)
  • 著者名/発表者名: 松村 拓輝
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] UTe2の超伝導状態のNMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 北川 俊作
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
  • 国際学会
• [学会発表] Ybジグザグ鎖半導体YbCuS2の磁気特性の置換効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: アシンメトリ量子トピカルミーティング
• [学会発表] 非共型結晶超伝導体CeRh2As2における奇パリティ超伝導と奇パリティ磁気秩序 (2023)
  • 著者名/発表者名: 尾方 司貴
  • 学会等名: アシンメトリ量子トピカルミーティング
• [学会発表] Lu, Se substitution effect on ordered state and magnetic excitation in a Yb zigzag chain semiconductor YbCuS2 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] NMR Study on Multiple Superconducting Phases of UTe2 under Pressure (2023)
  • 著者名/発表者名: 金城 克樹
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] 121Sb-NQR Study on the Superconducting Kagome Metal CsV3Sb5 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高橋 秀光
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] NMR study of Superconducting Multiphase and Mganetism in a Novel Heavy Fermion Superconductor CeRh2As2 (2023)
  • 著者名/発表者名: 尾方 司貴
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] 125Te-NMR Knight Shift Measurement on UTe2 with Tc = 2.1 K (2023)
  • 著者名/発表者名: 松村 拓輝
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] NMR study of parity transition of spin-singlet superconductivity in a novel heavy fermion superconductor CeRh2As2 (2023)
  • 著者名/発表者名: 尾方 司貴
  • 学会等名: The 10th International Workshop on the Dual Nature of f-Electrons
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 125Te-NMR study on ultra-clean UTe2: Comparison with early-stage results (2023)
  • 著者名/発表者名: 松村 拓輝
  • 学会等名: The 10th International Workshop on the Dual Nature of f-Electons
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Magnetic properties of ultra-clean UTe2 by 125Te-NMR (2023)
  • 著者名/発表者名: 北川 俊作
  • 学会等名: The 10th International Workshop on the Dual Nature of f-Electrons
  • 国際学会
• [学会発表] 4fジグザグ鎖半導体YbCuS2における電気的中性な準粒子 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堀 文哉
  • 学会等名: アシンメトリ量子キックオフミーティング
• [備考] 縺（もつ）れ結晶で現れる多重超伝導状態の性質を解明
  • URL: https://www.kyoto-u.ac.jp/ja/research-news/2023-04-20-3
• [備考] ジグザグ鎖構造をもつ磁性体で現れる電気的中性な準粒子の発見
  • URL: https://www.kyoto-u.ac.jp/ja/research-news/2023-07-28-0
• [備考] スピン自由度を持つ超伝導の実験的同定－スピン三重項超伝導多重相における新現象－
  • URL: https://www.kyoto-u.ac.jp/ja/research-news/2023-08-01-0