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トリウム229核異性体の内部転換抑制手法の開発によるガンマ線放出過程の解明

研究課題

研究課題/領域番号 23K25904
補助金の研究課題番号 23H01208 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分15020:素粒子、原子核、宇宙線および宇宙物理に関連する実験
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

重河 優大  国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器科学研究センター, 特別研究員 (60845626)

研究分担者 山口 敦史  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (70724805)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
18,590千円 (直接経費: 14,300千円、間接経費: 4,290千円)
2026年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2025年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2024年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2023年度: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
キーワードトリウム229 / 原子核時計 / イオントラップ / 真空紫外光 / 核異性体
研究開始時の研究の概要

Th-229mはTh-229原子核の第一励起準位であり、8 eVという極端に低い励起エネルギーを持つ。基底状態のTh-229をレーザーでTh-229mに励起することで、超高精密な「原子核時計」を作製できると期待されている。レーザー励起後のTh-229mが短半減期の内部転換によって脱励起する場合、時計の精度が大幅に落ちてしまうため、内部転換を禁制にして長半減期のγ線放出により脱励起させる必要がある。本研究では、「①3価のTh-229mイオンのイオントラップ」「②フッ化物結晶へのPa-229のドープ」という手法を開発することで内部転換を禁制にし、Th-229mのγ線の観測と半減期の決定を目指す。

研究実績の概要

Th-229mはTh-229原子核の第一励起準位であり、8.3 eVという極端に低い励起エネルギーを持つ。基底状態(Th-229g)からTh-229mへのレーザー励起により、超高精密な「原子核時計」を作製できると期待されている。Th-229mが内部転換によって脱励起する場合、時計の精度が大幅に落ちてしまう。本研究では、「①3価のTh-229mイオンのイオントラップ」「②フッ化物結晶へのPa-229のドープ」という手法を開発することでTh-229mの内部転換を禁制にし、γ線を検出することを目指す。
「①3価のTh-229mイオンのイオントラップ」に関して、233U線源から飛び出してくる229m,gTh3+を真空中に引き出す装置を2種類開発した。一つ目の装置では、引き出した229m,gTh3+をトラップし、レーザー分光を実施できる。この装置を用いることで、229mTh3+のレーザー分光に成功し、229mTh3+の半減期を世界で初めて決定できた。一方、もう一つの装置では、引き出した229m,gTh3+を質量分離することで、バックグラウンド光子源となる不純物イオンを除去できる。質量分離器の後段にイオントラップを設置することで、229mTh3+から放出されるγ線を観測する。本装置で引き出された229mTh3+の量は1秒あたり80個程度であり、γ線を検出するのに十分な量を引き出すことに成功した。
「②フッ化物結晶へのPa-229のドープ」に関して、Paを表面電離法によってイオン化し、結晶に打ち込む装置を開発した。グラファイトを塗布したフィラメントにPa-233試料を滴下し、フィラメントを2000度程度まで加熱してイオン化・打ち込みの試験を行った。効率は0.5%程度とイオン化効率の理論値に近く、揮発性の低いPa化合物をグラファイトで効率よく還元・揮発させられていることが分かった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

229mTh3+のトラップとレーザー分光により、229mTh3+の半減期を初めて決定できたため。また、229mTh3+を効率よく引き出し質量分離できる装置を開発できたため。さらに、Paをイオン化し結晶に打ち込む装置を開発し、Pa-233を用いた試験で比較的良い効率でイオン化と打ち込みに成功したため。

今後の研究の推進方策

「①229mTh3+のイオントラップ」に関して、今年度は、質量分離器の後段にイオントラップを設置し、229m,gTh3+を1000 s程度トラップすることを目指す。その際、ゲッターポンプやガス精製器を用いて、イオンのロスの原因となるトラップ中の不純物を低減する。さらに、γ線を測定するための光電子増倍管を設置し、229mTh3+由来のγ線の直接測定を試みる。
「②フッ化物結晶へのPa-229のドープ」に関して、今年度は、Th標的へのプロトン照射により、Pa-229を製造し、Pa-229をTh-232や核分裂生成物等から化学的に分離する。得られたPa-229試料を開発済みの装置に導入し、Pa-229のイオン化とCaF2結晶への打ち込みを実施する。Pa-229入りの結晶を光子測定装置に導入し、Th-229m由来のγ線の観測を試みる。一方、Pa-229の他にPa-230やPa-232等の同位体不純物も含まれ、それらがバックグラウンド光子源となってしまう。そのため、Pa-229を同位体分離して精製するための装置開発を並行して実施する。具体的には、イオン化されたPa-229を四重極イオンガイドで輸送し、その際にバッファーガスとの衝突させることでイオンビームのエミッタンスを小さくする。その後、イオンを四重極質量分離器で質量分離し、イオンを30 keVまで加速して結晶に打ち込む。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 3件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 6件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Laser spectroscopy of triply charged 229Th isomer for a nuclear clock2024

    • 著者名/発表者名
      Yamaguchi Atsushi、Shigekawa Yudai、Haba Hiromitsu、Kikunaga Hidetoshi、Shirasaki Kenji、Wada Michiharu、Katori Hidetoshi
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 629 号: 8010 ページ: 62-66

    • DOI

      10.1038/s41586-024-07296-1

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Experimental apparatus for detection of radiative decay of $$^{229}$$Th isomer from Th-doped CaF$$_2$$2024

    • 著者名/発表者名
      Hiraki Takahiro on behalf of the collaboration
    • 雑誌名

      Interactions

      巻: 245 号: 1 ページ: 14-14

    • DOI

      10.1007/s10751-024-01844-x

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Vacuum Ultraviolet Search from Thorium-229 Isomer in Crystal Toward Solid-State Nuclear Clock2023

    • 著者名/発表者名
      Sayuri Takatori et al.
    • 雑誌名

      IEEE

      巻: - ページ: 1-4

    • DOI

      10.1109/eftf/ifcs57587.2023.10272086

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Production and chemical separation of 229Pa toward observation of γ rays of 229mTh2023

    • 著者名/発表者名
      Shigekawa Yudai、Yin Xiaojie、Nambu Akihiro、Wang Yang、Haba Hiromitsu
    • 雑誌名

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      巻: 333 号: 3 ページ: 1479-1486

    • DOI

      10.1007/s10967-023-09069-y

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Preparation of a small high-density 229Th target for the X-ray pumping of the 229Th nuclear clock isomer2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Shigekawa, K. Okai, Y. Fukunaga, K. Yoshimura, H. Haba
    • 雑誌名

      RIKEN Accel. Prog. Rep.

      巻: 56 ページ: 147-147

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Extraction of 229Th3+,2+ using RF carpet gas cell and observation of internal conversion process of 229mTh2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, K. Tokoi, N. Sato, M. Wada, H. Haba
    • 雑誌名

      RIKEN Accel. Prog. Rep.

      巻: 56

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improved chemical separation scheme of Pa isotopes from a 232Th target toward observing the radiative decay of 229mTh using 229Pa2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Shigekawa, X. Yin, A. Nambu, Y. Wang, H. Haba
    • 雑誌名

      RIKEN Accel. Prog. Rep.

      巻: 56 ページ: 145-145

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Extraction and trapping of 229mTh ions for measuring nuclear-decay half-lives of various ionic species of 229mTh and observing electronic bridge process2023

    • 著者名/発表者名
      Yudai Shigekawa, Atsushi Yamaguchi, Katsuyuki Tokoi, Nozomi Sato, Michiharu Wada, Hiromitsu Haba
    • 学会等名
      6th Joint Meeting of the APS Division of Nuclear Physics and the Physical Society of Japan (HAWAII2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of a cryogenic RF-carpet gas cell for the chemistry of superheavy elements2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Shigekawa, A. Yamaguchi, N. Sato, A. Takamine, M. Wada, H. Haba
    • 学会等名
      7th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements (TAN 23)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Th-229mイオンの引き出しとイオントラップ実験の現状2023

    • 著者名/発表者名
      重河優大, 山口敦史, 床井健運, 佐藤望, 笠松良崇, 和田道治, 羽場宏光
    • 学会等名
      日本放射化学会第67回討論会(2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 229Thイオンの引き出し・イオントラップ実験について2023

    • 著者名/発表者名
      重河優大
    • 学会等名
      第 12回停止・低速 RIビームを用いた核分光研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Laser Spectroscopy of Triply Charged Thorium-229 Isomer Toward a Nuclear Clock2023

    • 著者名/発表者名
      A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, M. Wada, H. Katori
    • 学会等名
      The 9th Symposium on Frequency Standards and Metrology
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Trapping and laser spectroscopy of triply charged thorium ions towards a nuclear clock2023

    • 著者名/発表者名
      A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, M. Wada, and H. Katori
    • 学会等名
      International Conference on Stopping and Manipulation of Ions and Related Topics (SMI-2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Laser Spectroscopy of Triply Charged Thorium Ions Towards a Nuclear Clock2023

    • 著者名/発表者名
      A. Yamaguchi, Y. Shigekawa, H. Haba, H. Katori, M. Wada
    • 学会等名
      Joint Conference of the IEEE International Frequency Control Symposium and the European Frequency and Time Forum (IEEE IFCS-EFTF 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Vacuum ultraviolet search from Thorium-229 Isomer in Crystal toward Solid-state Nuclear Clock2023

    • 著者名/発表者名
      S. Takatori et al.
    • 学会等名
      Joint Conference of the IEEE International Frequency Control Symposium and the European Frequency and Time Forum (IEEE IFCS-EFTF 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 原子核時計実現にむけたトリウムイオンのレーザー分光2023

    • 著者名/発表者名
      山口敦史, 重河優大, 羽場宏光, 菊永英寿, 白崎謙次, 和田道治, 香取秀俊
    • 学会等名
      日本放射化学会第67回討論会(2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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