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水素化反応制御による巨大熱伝導スイッチング

研究課題

研究課題/領域番号 23K26057
補助金の研究課題番号 23H01362 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分19020:熱工学関連
研究機関国立研究開発法人産業技術総合研究所

研究代表者

八木 貴志  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 研究グループ長 (10415755)

研究分担者 岡島 敏浩  公益財団法人科学技術交流財団(あいちシンクロトロン光センター、知の拠点重点研究プロジェクト統括部), あいちシンクロトロン光センター, 副所長 (20450950)
竹谷 敏  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 上級主任研究員 (40357421)
重里 有三  青山学院大学, 理工学部, 教授 (90270909)
野村 政宏  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10466857)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
13,910千円 (直接経費: 10,700千円、間接経費: 3,210千円)
2026年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2025年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2024年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2023年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
キーワード熱伝導率 / スイッチング / 水素化 / 水素化物
研究開始時の研究の概要

金属と水素化物の間を自在に制御できるスイッチングミラー材料は、熱の担体が自由電子から格子振動(フォノン)に切り替わることで巨大な熱伝導率変化を発現する。高度な熱伝導率スイッチは、熱を時空間的に自在に制御することを可能とし、これまで捨てられてきた廃熱をエネルギーとして有効活用する社会の実現につながるものである。本研究では、希薄水素ガスや電気化学セルを用いたその場熱伝導率計測技術とその場構造解析技術を駆使し、熱伝導率の変化率、応答速度および可逆特性に秀でた水素化金属の探索とその微細構造の最適化を行い、究極の目標である水素化反応を用いた全固体型熱伝導率スイッチの実現に向けた基礎を確立する。

研究実績の概要

本年度は、水素化反応制御による熱伝導率スイッチ薄膜のON時の金属相の熱伝導率を支配する電気伝導率に着目して、1-2元系の金属合金膜を作製し、熱伝導率の計測と水素化反応性を検証した。評価した系は、Gd(GdHx)、Sm、Y-Mg, Ni-Mg, Mn-Mg、Co-Mgである。いずれの系も、希薄水素ガスによる水素化(半導体、OFF状態)と、大気中での脱水素化時(金属、ON状態)に明瞭な熱伝導率のコントラストを確認した。特にNi-Mg系はON時の熱伝導率が14 W/(m K)に達し、10倍超のスイッチング比が得られるとともに繰り返しスイッチングを実証した。
水素化反応制御による熱伝導率スイッチの弱点の一つとして、水素化時の体積膨張がある。Ni-Mg系の水素化時は25 %の体積変化があり、スイッチングによる応力剥離等が課題である。そこで、GdH2とGdH3間の膨張変化が3%程度と小さいことに着目し、これらの熱伝導率スイッチとしての検証を行った。この結果、GdH2-GdH3間のスイッチング比は5.4倍でかつ良好な繰り返し性が得られ、膨張変化の少ない材料として有望であることが示された。本年度に検証した材料の代表的な熱伝導率スイッチング比はNi-Mg(14倍)、Gd(6.4~5.4倍)、Y-Mg(4.5倍)であり、いずれも従来の最高レベルの固体熱伝導率スイッチ材料と比肩するか凌駕する結果である。またMg系水素化物の本質的なフォノンの熱伝導率寄与を検討するために、MgH2の3つの相(α、β、γ)について第一原理計算によるフォノン分散および熱伝導スペクトルの導出を行った。この結果β層の熱伝導率が最も低く、γ、αの順に高い熱伝導率を有することが明らかとなった。今後これらの情報を活用しつつ、OFF時の低熱伝導率化の戦略を検討する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初予定よりも広範な材料の検証が進み、新たに水素化物間のスイッチングの実証や水素化物の理論的な熱伝導率推定にまで研究が深まった。実用的にも優れた熱伝導率のスイッチング比率が得られている。

今後の研究の推進方策

スイッチング比率の向上のため、特にオフ時の熱伝導率の低減策を検討する。in-situ XAFSとin-situ XRDを軸に水素化物の構造および水素化挙動に関する研究を遂行する。水素化物間のスイッチングが有望であることが示されたため、GdHx系に加えてSmHx等の検証を行う。また水素化の活性化エネルギーと反応温度の評価を行いスイッチング動作の向上に向けた検討を行う。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 10件)

  • [雑誌論文] Thermal Conductivity Switching in Pd-Catalyzed Gd and GdH2 Films Upon Gasochromic Hydrogenation and Dehydrogenation2024

    • 著者名/発表者名
      Hirata Riko、Yamashita Yuichiro、Yagi Takashi、Kashiwagi Makoto、Takeya Satoshi、Oguchi Yuki、Iesari Fabio、Okajima Toshihiro、Taketoshi Naoyuki、Shigesato Yuzo
    • 雑誌名

      International Journal of Thermophysics

      巻: 45 号: 3 ページ: 43-43

    • DOI

      10.1007/s10765-023-03322-y

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Phonon transport characteristics of α, β, and γ crystalline phases of magnesium hydride from first-principles-based anharmonic lattice dynamics2024

    • 著者名/発表者名
      Shiga Takuma、Fujihisa Hiroshi、Shigesato Yuzo、Yagi Takashi
    • 雑誌名

      Materials Today Communications

      巻: 38 ページ: 108192-108192

    • DOI

      10.1016/j.mtcomm.2024.108192

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Cyclic thermal conductivity changes of Pd-catalyzed Ni-Mg alloy films by gasochromic hydro- and dehydrogenations2023

    • 著者名/発表者名
      Yagi Hiroki、Yagi Takashi、Yamashita Yuichiro、Kashiwagi Makoto、Jia Junjun、Oguchi Yuki、Taketoshi Naoyuki、Shigesato Yuzo
    • 雑誌名

      Applied Physics Express

      巻: 16 号: 9 ページ: 095503-095503

    • DOI

      10.35848/1882-0786/acf6a8

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Thermal conductivity switching for a Y-Mg alloy hydride thin film due to hydrogenation/dehydrogenation reactions using dilute H2 gas2023

    • 著者名/発表者名
      Yamashita Yuichiro、Sugimoto Kosuke、Yagi Takashi、Kashiwagi Makoto、Takeya Satoshi、Oguchi Yuki、Taketoshi Naoyuki、Shigesato Yuzo
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 123 号: 23 ページ: 232201-232201

    • DOI

      10.1063/5.0173326

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Gd調光ミラー薄膜の水素化・脱水素化反応のin-situ熱物性解析2024

    • 著者名/発表者名
      平田璃子
    • 学会等名
      一般財団法人・総合研究奨励会・透明酸化物光・電子材料研究会 第7回研究会 & 意見交換会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Large thermal conductivity switching ratio of Gd hydrides thin film with hydrogenation and dehydrogenation reactions2023

    • 著者名/発表者名
      R. Hirata, Y. Yamashita, T. Yagi, M. Kashiwagi, S. Takeya, Y. Oguchi, N. Taketoshi and Y. Shigesato
    • 学会等名
      22nd European Conference on Thermophysical Properties (ECTP2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermal conductivity changes of yttrium oxyhydride thin films induced by UV light photo-reduction2023

    • 著者名/発表者名
      T. Oomura, T. Yagi, Y. Yamashita, M. Kashiwagi, Y. Oguchi, N. Taketoshi and Y. Shigesato
    • 学会等名
      22nd European Conference on Thermophysical Properties (ECTP2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Hydrogen-gasochromic properties of Y-Mg, Ni-Mg, Mn-Mg and Gd switchable mirror films2023

    • 著者名/発表者名
      Jiaxin Wang, Tomoya Matsuno, Makoto Kashiwagi, Iesari Fabio, Toshihiro Okajima, Yuki Oguchi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication of all-solid-state thin film thermal switches using hydro-/dehydrogenation reactions of Y-Mg or Ni-Mg switchable mirror films2023

    • 著者名/発表者名
      Haruna Ogiwara, Ryuto Nishimura, Makoto Kashiwagi, Yuki Oguchi, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermal conductivity changes of electrochemically hydrogenated and dehydrogenated Pd-catalyzed Ni-Mg alloy thin film2023

    • 著者名/発表者名
      Daiki Murakami, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Makoto Kashiwagi, Yuki Oguchi, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Reversible electrical and thermal conductivities change of Pd-catalyzed Co-Mg films by gasochromic hydrogenation using N2-H2 (3%) gas2023

    • 著者名/発表者名
      Koki Nakano, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Makoto Kashiwagi, Yuki Oguchi, Iesari Fabio, Toshihiro Okajima, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electrical, thermophysical and structural properties change for Gd hydrides thin films controlled by gasochromic hydro-/dehydrogenation2023

    • 著者名/発表者名
      Riko Hirata, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Makoto Kashiwagi, Satoshi Takeya, Iesari Fabio, Toshihiro Okajima, Yuki Oguchi, Naoki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Changes in electrical and thermal conductvities of Sm film by gasochromic hydrogenation and dehydrogenation2023

    • 著者名/発表者名
      Miki Ueno, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Makoto Kashiwagi, Iesari Fabio, Toshihiro Okajima, Yuki Oguchi, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Optical, electrical and thermophysical properties changes by UV irradiation for yttrium oxyhydride films2023

    • 著者名/発表者名
      Taizo Oomura, Takashi Yagi, Yuichiro Yamashita, Makoto Kashiwagi, Yuki Oguchi, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Temperature dependence of thermal conductivity of amorphous aluminum oxide thin films with different densities2023

    • 著者名/発表者名
      Makoto Kashiwagi, Naoki Noda, Yuichiro Yamashita, Takashi Yagi, Yuki Oguchi, Naoyuki Taketoshi, Yuzo Shigesato
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 3%H2-N2ガスによるSm膜の水素化および脱水素化制御と電気伝導率および熱伝導率の変化2023

    • 著者名/発表者名
      上野美紀, 山下雄一郎, 八木貴志, 柏木誠, 竹谷敏, 小口有希, 竹歳尚之, 重里有三
    • 学会等名
      第44回日本熱物性シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] N2-3%H2ガスを用いたPd触媒担持Co-Mg合金薄膜の熱伝導率スイッチング2023

    • 著者名/発表者名
      中野宏樹, 山下雄一郎, 八木貴志, 柏木誠, 小口有希, 竹歳尚之, 重里有三
    • 学会等名
      第44回日本熱物性シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Pd触媒を担持したNi-Mg合金薄膜の電気化学的に水素化・脱水素化した状態のその場熱伝導率計測(Ⅱ)2023

    • 著者名/発表者名
      村上大樹,山下雄一郎,八木貴志,柏木誠,小口有希,竹歳尚之,重里有三
    • 学会等名
      第44回日本熱物性シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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