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量子ビームを用いたオペランド測定による電池材料中の電荷移動機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 23K26386
補助金の研究課題番号 23H01693 (2023)
研究種目

基盤研究(B)

配分区分基金 (2024)
補助金 (2023)
応募区分一般
審査区分 小区分26020:無機材料および物性関連
研究機関一般財団法人総合科学研究機構

研究代表者

大石 一城  一般財団法人総合科学研究機構, 中性子科学センター, 主任研究員 (60414611)

研究分担者 駒場 慎一  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (20302052)
杉山 純  一般財団法人総合科学研究機構, 中性子科学センター, 特任研究員 (40374087)
村中 隆弘  電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 准教授 (70398577)
研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2026-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
19,110千円 (直接経費: 14,700千円、間接経費: 4,410千円)
2025年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2024年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2023年度: 11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
キーワード電池材料 / 電荷移動機構 / オペランド測定 / 中性子散乱 / ミュオンスピン緩和 / ナトリウムイオン電池 / ハードカーボン / 負極 / イオン拡散 / 中性子小角散乱
研究開始時の研究の概要

二酸化炭素排出量を大幅に削減するためには、蓄電池の高性能化が必要不可欠である。蓄電池の大容量化のためには、電池動作時におけるイオン濃度(組成)、構造及びイオン拡散の総合的理解が必要となる。しかし、現在これらを観測する手法は確立していない。これまでに、我々は、電池動作時におけるオペランドミュオンスピン回転緩和実験環境を整備した。そこで本研究では、オペランド中性子小角散乱・中性子回折実験環境を実現する。これにより、充放電時の「組成変化」、「構造変化」及び「イオン拡散係数の変化」を総合的に理解し、電池材料内のミクロな電荷移動機構を解明する。

研究実績の概要

蓄電池の大容量化のためには、電池動作時におけるイオン濃度、構造及びイオン拡散の総合的理解が必要となる。本研究では、充放電時の「組成変化」、「構造変化」及び「拡散係数の変化」を中性子及びミュオンを用いたオペランド測定で観測し、充放電時におけるこれらの変化の相関を総合的に理解する。「組成」、「構造」及び「拡散係数」の相関から、電池材料物質のイオン拡散挙動を解明することにより、高容量化及び高入出力化を実現する電極物質開発へ指針を与える。
初年度となる2023年度は、オペランドミュオン実験、及びオペランド中性子小角散乱実験用電池セルの開発・予備実験を実施し、以下のような実績を得た。
ナトリウムイオン電池正極材料であるナトリウム酸化物を用いてオペランドミュオン実験を行い、ナトリウムイオンの自己拡散係数のナトリウムイオン濃度依存性を観測した。ナトリウム酸化物NaxCoO2では、CoO2面の積層の仕方により結晶構造がP型とO型を有することが知られており、これらの結晶構造の違いによるナトリウムイオン拡散の違いについて明らかにした。また、中性子小角散乱用のオペランド電池セルの開発を行い、オフライン(中性子無し)測定の実施、及び中性子を用いた予備実験を行った。
以上の研究成果を国際誌に発表するとともに、国際会議及び学会等で発表した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ミュオン実験については、ナトリウム酸化物における充放電過程におけるナトリウムイオンの拡散係数の観測の実施及び論文化に至っており順調に進んでいる。また、中性子小角散乱実験においては、透過散乱を検出するためのオペランド中性子小角散乱用電池セルの開発を行い、オフラインでの充放電測定及び中性子を用いた予備実験を実施できており、おおむね順調に進んでいる。

今後の研究の推進方策

2024年度は、ミュオン実験については引き続きオペランド測定によるイオンダイナミクスの測定を実施する。また、中性子小角散乱実験については、ハードカーボンを用いたハーフセルを組み、オペランド測定を実施して微細空孔サイズ及びグラフェン層間長のナトリウムイオン濃度依存性の観測を行う。また、新たな負極材料開発により得られた試料を用いたオペランド測定を実施し、「組成」、「構造」及び「拡散係数」の相関を総合的に理解する。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 2件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] CSIC/University of Zaragoza(スペイン)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] KTH Royal Institute of Technology(スウェーデン)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] TRIUMF/University of British Columbia(カナダ)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Magnetic phase diagram of Eu1-xCaxCo2P2 determined using muon spin rotation and relaxation2024

    • 著者名/発表者名
      Umegaki Izumi、Moriyama Kodai、Yoshinaga Kohei、Ohishi Kazuki、Elson Frank、Miniotaite Ugne、Palm Rasmus、M?nsson Martin、Forslund Ola Kenji、Sassa Yasmine、Sugiyama Soh、Morris Gerald D.、Hitti Bassam、Michioka Chishiro、Ueda Hiroaki、Yoshimura Kazuyoshi、Sugiyama Jun
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 109 号: 14

    • DOI

      10.1103/physrevb.109.144408

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Application of Diluted Electrode Method to Sodium-ion Insertion into Hard Carbon Electrode2023

    • 著者名/発表者名
      FUJII Yuki、TATARA Ryoichi、IGARASHI Daisuke、HOSAKA Tomooki、TAKAISHI Rena、SHIIYAMA Eisuke、MATSUYAMA Takashi、KOMABA Shinichi
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 91 号: 7 ページ: 077002-077002

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.23-00051

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • 年月日
      2023-07-01
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ion Dynamics in P2-NaxCoO2 Detected with Operando Muon Spin Rotation and Relaxation2023

    • 著者名/発表者名
      Ohishi Kazuki、Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Umegaki Izumi、Nakamura Jumpei G.、Koda Akihiro、Mansson Martin、Komaba Shinichi、Sugiyama Jun
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 15 ページ: 8111-8119

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c01197

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Sodium Diffusion in Hard Carbon Studied by Small- and Wide-Angle Neutron Scattering and Muon Spin Relaxation2023

    • 著者名/発表者名
      Ohishi Kazuki、Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Kawamura Yukihiko、Hiroi Kosuke、Suzuki Jun-ichi、Umegaki Izumi、Nishimura Shoichiro、Koda Akihiro、Komaba Shinichi、Sugiyama Jun
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Conference Series

      巻: 2462 号: 1 ページ: 012048-012048

    • DOI

      10.1088/1742-6596/2462/1/012048

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Superconducting properties of pt-type and bct-type YRh<sub>4</sub>B<sub>4</sub>2023

    • 著者名/発表者名
      Kurata K、Muranaka T
    • 雑誌名

      Superconductor Science and Technology

      巻: 36 号: 8 ページ: 085005-085005

    • DOI

      10.1088/1361-6668/acd7ac

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical intercalation of rubidium into graphite, hard carbon, and soft carbon2023

    • 著者名/発表者名
      Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Fujimoto Ryusei、Hosaka Tomooki、Komaba Shinichi
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 14 号: 40 ページ: 11056-11066

    • DOI

      10.1039/d3sc03281g

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] New Template Synthesis of Anomalously Large Capacity Hard Carbon for Na‐ and K‐Ion Batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Igarashi Daisuke、Tanaka Yoko、Kubota Kei、Tatara Ryoichi、Maejima Hayato、Hosaka Tomooki、Komaba Shinichi
    • 雑誌名

      Advanced Energy Materials

      巻: 13 号: 47 ページ: 2302647-2302647

    • DOI

      10.1002/aenm.202302647

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Battery Materials Studied by Small-and Wide-Angle Neutron Scattering and Muon Spin Relaxation2024

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Ohishi
    • 学会等名
      The 1st Conference of Accelerator-based Sciences and Technology
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 充放電過程におけるSANS実験用電池セルの開発2024

    • 著者名/発表者名
      大石一城、五十嵐大輔、多々良涼一、河村幸彦、森川利明、杉山純、廣井孝介、高田慎一、駒場慎一
    • 学会等名
      2023年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 3次元ハニカム構造を有するβ-ZnIrO3のμSR2024

    • 著者名/発表者名
      杉山 純, 大石一城, 梅垣いづみ, 原口祐哉, 香取浩子, Rasmus Palm, Yuqing Ge, Frank Elson, Martin Mansson, Ola K. Forslund, Daniel Andreica, Bassam Hitti, Gerald D. Morris, Thomas J. Hicken, Janas Krieger, Christopher Baines, Hubertus Luetkens
    • 学会等名
      日本物理学会, 第 78 回年年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Study on Na-ion Battery Materials by Means of Small- and Wide-Angle Neutron Scattering and Muon Spin Relaxation2023

    • 著者名/発表者名
      K. Ohishi, D. Igarashi, R. Tatara, Y. Kawamura, J. Suzuki, K. Hiroi, I. Umegaki, J. Nakamura, A. Koda, S. Komaba, J. Sugiyama
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ion Dynamics in Na-Ion Battery Materials Studied by SANS and μSR2023

    • 著者名/発表者名
      K. Ohishi, D. Igarashi, R. Tatara, Y. Kawamura, J. Suzuki, K. Hiroi, I. Umegaki, S. Nishimura, J. Nakamura, A. Koda, M. Mansson, S. Komaba, J. Sugiyama
    • 学会等名
      SMS2023 & GIMRT User Meeting 2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 充放電過程におけるSANS実験用電池セルの開発2023

    • 著者名/発表者名
      大石一城、河村幸彦、森川利明、杉山純、廣井孝介、五十嵐大輔、多々良涼一、駒場慎一
    • 学会等名
      日本中性子科学会第23回年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Magnetic Phase Diagram of Ca1-xEuxCo2P2 clarified with μ+SR2023

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, K. Ohishi, I. Umegaki, K. Moriyama, K. Yoshinaga, C. Michioka, H. Ueda, O. K. Forslund, Y. Sassa, F. Elson, U. Miniotaite, R. Palm, Mansson, G. D. Morris, K. Yoshi
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] P2-NaxCoO2とO3-NaxCoO2の動的挙動の相違2023

    • 著者名/発表者名
      杉山 純, 大石一城, 五十嵐大輔, 多々良涼一, 梅垣いづみ, 中村淳平, 幸田章宏, Rasmus Palm, Martin Mansson, 駒場慎一
    • 学会等名
      日本物理学会, 第 78 回年年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 金属ReのTc向上2023

    • 著者名/発表者名
      青木友希, 中村亮, 村中隆弘
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] W5Si3型構造Nb5Si3のSiサイト置換による超伝導2023

    • 著者名/発表者名
      宮下朋之慎, 越川圭太, 中村亮, 村中隆弘
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Re-Ru-X三元素系における構造制御と新規超伝導体の開発2023

    • 著者名/発表者名
      中村亮, 村中隆弘
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-18   更新日: 2024-12-25  

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