| 研究課題/領域番号 |
23K26459
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| 補助金の研究課題番号 |
23H01766 (2023)
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 (2024)
補助金 (2023) |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 同志社大学 |
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研究代表者 |
竹中 壮 同志社大学, 理工学部, 教授 (10302936)
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| 研究分担者 |
稲葉 稔 同志社大学, 理工学部, 教授 (80243046)
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| 研究期間 (年度) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2024年度)
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| 配分額 *注記 |
18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円)
2025年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
2024年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
2023年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
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| キーワード | メタン / 部分酸化 / Cu系触媒 / メタン部分酸化 / ホルムアルデヒド |
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| 研究開始時の研究の概要 |
我々は独自に銅－バナジウム複合酸化物（CuVOｘ），銅－モリブデン複合酸化物（CuMoOx）およびリン酸銅（CuPOｘ）触媒がメタンの部分酸化によるホルムアルデヒド生成に有効であることを報告している．これらCu系触媒の幾何学的構造には，２核のCu酸化物クラスターから構成される共通点がある．そこで研究ではCuO6の２核種を触媒活性点と考え，CuO6 ２核種から構成される種々のCu系触媒のメタン部分酸化に対する触媒作用およびCuO6 ２核種周辺を含めた活性点の幾何学的構造および電子構造を理解し，メタン部分酸化用高性能触媒開発に資する知見を得ることを研究目的とする．
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| 研究実績の概要 |
メタンは天然ガス，メタンハイドレートとして豊富に存在する化石資源である．メタンの一部は化学工業原料として水蒸気改質による合成ガス製造に利用され，製造された合成ガスからメタノール，炭化水素が製造される．しかしこれらは多段プロセスであること，メタンの水蒸気改質が吸熱反応で，かつ800℃以上の高温を必要とすることが問題である．そこでメタンの直接変換技術が求められ，その１つにメタンの部分酸化によるメタノール，ホルムアルデヒド製造がある．メタンの酸素での部分酸化によるメタノール，ホルムアルデヒド製造は多くの研究者が触媒開発に取り組んだが，実用化には至っておらず，触媒化学の分野で“夢の触媒反応”の１つとされる．我々はすでにCu酸化物クラスターがメタンの酸素による部分酸化に対して高活性を示し，ホルムアルデヒドを高選択的に生成することを見出している．本研究ではこれまでの知見を発展させ，メタンの酸素による部分酸化で高収率でホルムアルデヒドを生成する触媒を開発する．今年度は各種酸化物担体上にCu酸化物種を担持し，それらのメタンの酸素による酸化反応に対する活性および選択性を評価した．その結果，単核や２核程度のCu酸化物種が高活性であり，高収率でホルムアルデヒドを生成することを見出した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本研究では，メタン部分酸化に有効なCu酸化物触媒の開発を研究目的としており，本年度の研究で，メタン部分酸化に有効な活性点に求められる条件として，単核および複核のCu酸化物種が高機能性を示すことを見出しており，次年度の研究展開に向け，十分の成果が得られた．
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| 今後の研究の推進方策 |
１年目の研究で開発したCu酸化物触媒の高比表面積化を検討する．高比表面積化は，高表面積担体の利用，および構成成分の多種化を検討する．担体としては，触媒不活性とされるシリカ（アモルファスシリカ，メソポーラスシリカ）やゼオライトを中心に検討する予定である．また構成成分の多種化では，Cu系複合酸化物の高エントロピー化が狙いである．近年，金属および金属酸化物の高比表面積化の１つの方法として，構成成分の多種化による高エントロピー化が検討されている．成分多種化による高エントロピー化により，触媒の高温での安定性が改善される．Cu系複合酸化物に１種あるいは２種の金属元素を添加し，それらを複合化することで触媒の高表面積化を試みる．
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